Способ изготовления мессбауэровского источника кобальт-57 в матрице металлического родия

 

Использование: технология изготовления месобауэровских источников, ядерная γ -резонансная спектроскопия. Сущность: способ изготовления мессбауэровского источника Co-57 в матрице металлического родия заключается в нанесении на родиевую подложку кобальта, нагревании и выдерживании полученного образца при остаточном давлении не более 10^-3 Па. Нагревание осуществляют при следующей скорости нагрева: до 950^oC - не более 1,0 град/с, от 950 до 1000^oC - 0,3-0,4 град/с, от 1000 до 1100^oC - 0,2-0,25 град/с, от 1100 до 1200^oC - 0,6-0,7 град/с, от 1200^oC до 1350^oC - 0,3-0,4 град/с. Выдерживание образца проводят не менее 20 мин. при температуре 1335 - 1365^oC. Подложку во время нагревания и выдержки помещают между двумя кварцевыми пластинами. Технический результат: указанный режим нагрева и выдержки образца приводит к такому распределению Co-57 в родиевой матрице, которая позволяет стабильно получать узколинейные источники с шириной резонансной линии 0,130 мм/с при загрузках Co-57 до 500 милликюри/см² на радиоактивных пятнах с диаметром 3,5-6,5 мм. 2 з.п. ф-лы.

Изобретение относится к технологии изготовления мессбауэровских источников и может быть использовано в ядерной гамма-резонансной спектроскопии (ЯГРС).

В зависимости от метода внедрения и закрепления радионуклида в какой-либо матрице способы изготовления мессбауэровских источников подразделяются на радиоактивных атомов в структуре облучаемого вещества, химического синтеза, при котором радионуклид входит в структуру химического вещества в процессе его синтеза, металлургический и другие. Наибольшее применение в лабораторных условиях получил термодиффузионный способ, при котором радионуклид без носителя наносится каким-либо способом на поверхность подложки и внедряется в ее структуру за счет диффузии при нагревании до температур, ниже точки плавления материала подложки. Настоящее изобретение относится к термодиффузионным способам получения источника.

Известен способ, описанный в [1] в котором кобальт-57 электролитически осаждают на различные металлические фольги из электролита. Затем производят термодиффузионное внедрение кобальта при нагревании в вакуумной печи при температурах 950-1100^oC (для разных металлических фольг) в течение от 12 до 50 часов, при остаточном давлении (вакууме) 10^-5-10^-6 мм рт.ст. (1,3·10^-4-1,3·10^-5 Па).

Этот способ не позволяет получать узколинейные источники при удельных нагрузках более 10-20 мКи/см². Темное пятно после электролиза, не исчезающее даже после отжига, свидетельствует о том, что остатки электролита, по-видимому, внедряются вместе с кобальтом-57 и создают вблизи его атомов примесные дефекты, нарушающие прочность закрепления атомов радионуклида и уменьшающие эффект "безотдачности". Ориентировка на максимально возможные температуры и длительные времена отжига при диффузии малых количеств радионуклида некорректна. Кроме того, длительные отжиги в вакууме ведут к потере радиоактивного вещества (до 50% от исходного) за счет испарения в вакуум.

Наиболее близким по технической сути к заявляемому является способ описанный в [2] в соответствии с которым кобальт-57 электролитически наносится на металлическую подложку с последующим отжигом в кварцевой трубке при температуре до 1100^oC (для разных металлов подложки) в вакууме 7·10^-6 мм рт.ст. (9,3·10^-4 Па в течение 2 ч и охлаждением в течение 1 ч до комнатной температуры1.

Этот способ не позволяет получить источник с уширением не более 20% т.е. 0,120 мм/с, особенно при загрузках в радиоактивном пятне более 30 мк/см². Пятно после электролиза имеет более светлую окраску и почти исчезает после отжига. Но выбор времени и температуры отжига исходя из коэффициента макродиффузии кобальта в соответствующем металле подложки также представляется некорректным для весьма малых количеств радионуклида, используемых в технологии изготовления источников даже большой активности.

Отжиг в кварцевой трубке и более короткое время отжига позволяет уменьшить потери до 30-40% от исходной (до начала отжига) активности. Но все же потери дорогостоящего радионуклида весьма велики.

Общей причиной недостатков известных способов является выбор режимов отжига с ориентацией на законы макродиффузии. Но уже на первом этапах нагрева механизм диффузии выступает в преобразованном виде, т.е. в виде поверхностной диффузии, диффузии по границам зерен, диффузии в объеме зерна кристалла за своими температурными зависимостями.

Перед авторами стояла задача создания способа стабильного получения узколинейных источников с шириной резонансной линии 0,130 мм/с при загрузках кобальта-57 до 500 мКи/см² позволяющего существенно уменьшить потери кобальта при отжиге.

Поставленная задача решается тем, что нагрев родиевой подложки с нанесенным на ее поверхность кобальтом-57 осуществляют со скоростью: в интервале до 950^oC не выше 1,0 град/с; в интервале от 950^oC до 1000^oC в пределах 0,3 -0,4 град/с; в интервале от 1000^oC до 1100^oC в пределах 0,2-0,25 град/с; в интервале от 1100^oC до 1200^oC в пределах 0,6-0,7 град/с; в интервале от 1200^oC до 1350^oC в пределах 0,3-0,4 град/с.

Поставленная задача решается также тем, что после нагрева осуществляют выдержку при температуре в пределах от 1335 до 1365^oC в течение не менее 20 мин, а весь процесс ведут при давлении остаточной атмосферы не более 1,0·10³ Па. При этом родиевую матрицу после нанесения кобальта-57 помещают между двумя плоскими пластинами, выполненными из кварцевого стекла.

Нагрев с различными скоростями, выдержка и поддержание остаточного давления указанных параметров позволяют провести процесс термодиффузии с необходимым распределением и закреплением атомов кобальта-57 в матрице металлического родия. Помещение подложки между двумя пластинами из кварцевого стекла позволяет сократить потери радиоактивного вещества. Таким образом достигается указанный технический результат.

Изобретение осуществляют следующим образом. В стаканчик (тигелек) из термостойкого стекла (кварца) отбирают мерный объем солянокислого раствора, содержащий необходимое количество кобальта-57 и осторожно упаривают почти досуха для избавления от соляной кислоты. Стаканчик служит ванной для электроосаждения. В эту ванну добавляют 3-4 мл (в зависимости от габаритов подложки) 25% раствора аммиака. Сверху опускают платиновый анод -полоску и родиевую фольгу-катод. Края и тыльную сторону родиевой фольги изолируют полиэтиленовой или другой пленкой толщиной не более 0,08 мм для предотвращения преимущественного осаждения кобальта-57 на края фольги. На лицевой стороне пленка имеет отверстие нужной формы. Электролитическое осаждение Co-57 на родий осуществляют постоянным током с катодной плотностью 150 мА/см² десятивольтового источника питания. Анодная плотность тока должна быть примерно в 10 раз меньше. Процесс осаждения длится от 4 до 12 ч. На радиоактивное пятно катода диаметром от 6,5 до 3,5 мм осаждается 98-89% исходной активности. В процессе электролиза в ванну добавляют каждые 30 мин по 0,2 мл 25%-ного аммиака. Об окончании электролиза судят по активности контрольной пробы, отбираемой из ванны градуированным стеклянным капилляром с меткой. Объем пробы 0,010-0,015 см³ (мл).

По окончании электролиза катод-подложку извлекают из ванны, сушат горячим воздухом и измеряют ее активность в стандартной геометрии.

Термодиффузионное внедрение Co-57 в родий осуществляют нагревом источника в вакуумной печи с малоинерционным нагревательным элементом. Родиевую фольгу с нанесенным кобальтом-57 помещают на дно кварцевой пробирки. Поверх фольги устанавливают кварцевую пластину. Пробирку помещают вертикально внутрь нагревателя в вакуумной печи. Печь герметизируют, откачивают до давления 10^-3 Па, производят предварительное обезгаживание деталей печи посредством медленного нагрева до 950^oC с сохранением давления в процессе разогрева и обезгаживания. Далее следует режим регулируемого подъема температуры с указаниями выше скоростями. При температуре 1350^oC производят выдержку 20 мин. Затем следует охлаждение до 600^oC за 5 мин, печь отключают и она самопроизвольно охлаждается до комнатной температуры в течение 1 ч.

Фольгу-источник извлекают из печи, измеряют ее активность и мессбауэровские характеристики.

Использование изобретения позволяет стабильно получать источники кобальт-57 в родиевой матрице с шириной резонансной линии 0,13 мм/с при загрузке до 500 мКи/см² на радиоактивных пятнах с диаметром 3,5-6,5 мм.

Формула изобретения

1. Способ изготовления мессбауэровского источника кобальт-57 в матрице металлического родия, заключающийся в нагреве в вакууме родиевой подложки с нанесенным кобальтом-57 на ее поверхности, отличающийся тем, что нагрев производят со скоростью: до 950^oС не выше 1,0 град/с, 950 1000^oС в пределах 0,3^oC0,4 град/с, 1000 1100^oС в пределах 0,2^oC0,25 град/с,
1100 1200^oС в пределах 0,6^oC0,7 град/с,
1200 1350^oС в пределах 0,3^oC0,4 град/с.

осуществляют выдержку в течение не менее 20 мин при температуре в пределах 1335 1365^oС, а давление остаточной атмосферы по время нагрева и выдержки поддерживают не более 1,0·10^-3 Па.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что после нанесения кобальта-57 родиевую матрицу помещают между плоскими пластинами.

3. Способ по п.2, отличающийся тем, что плоские пластины изготавливают из кварцевого стекла.