Способ получения топливной композиции ядерного горючего

 

Изобретение может быть использовано в жидкосолевых ядерных реакторов. Сущность изобретения: получение топливной композиции путем фторирования смеси кислородсодержащих соединений лития, бериллия и диоксида плутония. Диоксид плутония содержится в смеси в количестве, позволяющем получить топливную композицию, содержащую 0,4-10 мол.% трифторида плутония. Процесс фторирования ведут при температуре 350 - 400^oС в течение 45 - 90 мин. Способ позволяет повысить эффективность работы реактора. 2 з.п. ф-лы.

Изобретение касается получения топливных композиций ядерного горючего.

Наиболее близким к предлагаемому является способ получения топливной композиции на основе фторидов лития, бериллия и тория путем обработки смеси исходных компонентов фтористым водородом (авт. св. N 527892, кл. C 01 D 15/04, 1981). Исходные компоненты: карбонат лития, гидроксид бериллия и оксалат тория смешивают и обрабатывают фтористым водородом при 450-520^oC в течение 1,5-2,0 ч при избытке HF 25-35% Недостатком данного способа является сравнительно высокая температура процесса, что приводит к настылеобразованию в реакторе, а также к загрязнению топливной композиции поглощающими нейтроны элементами (Fe 2·10^-2; Ni 0,3; Cr 3·10^-3; Mo 2·10^-3), что снижает эффективность работы реактора.

Предложен способ получения топливной композиции ядерного горючего путем фторирования кислородсодержащих соединений лития, бериллия 15-25% избытком фтористого водорода, фторируемая смесь дополнительно содержит оксид плутония в количестве, позволяющем получить топливную композицию, содержащую 0,4-10 мол. трифторида плутония. Процесс ведут при 350-400^oC в течение 45-90 мин.

В качестве кислородсодержащих соединений лития используют оксид, гидроксид и карбонат.

В качестве кислородсодержащих соединений бериллия используют гидроксид и основной карбонат.

Использование оксида, гидроксида или карбоната лития, а также гидроксида или основного карбоната бериллия вместо оксида бериллия позволяет улучшить качество продукта, так как снижается содержание влаги воздуха, которая приводит к образованию оксифторидов, вредных для топливной соли и значительной коррозии аппаратуры.

Ведение процесса синтеза топливной композиции выше 400^oC приводит к настылеобразованию в реакторе в процессе ее изготовления, а также к загрязнению топливной композиции поглощающими нейтроны элементами (Fe 2·10^-2; Ni 4·10^-2; Cr 3·10^-3; Mo 4·10^-3), что снижает эффективность работы реактора.

Ведение процесса фторирования смеси ниже 350^oC приводит к снижению скорости реакции, увеличению времени и невысокой степени фторирования.

Пример 1. Для получения топливной композиции берут 6,9 г диоксида плутония, 31 г гидроксида лития и 19,3 г гидроксида бериллия, перемешивают и помещают в никелевую лодочку и обрабатывают безводным фтористым водородом в печи фторирования при 350^oC в течение 90 мин и избытке фтористого водорода 20% к стехиометрии в газовой фазе. В результате получена топливная композиции состава, мол.

74LiF 24,5 BeF₂-2,5 PuF₃ Пример 2. Смесь: 27,6 г диоксида плутония, 44,7 г карбоната лития, 20,3 г основного карбоната бериллия обрабатывают безводным фтористым водородом при 360^oC в течение 60 мин. Избыток фтористого водорода по отношению к стехиометрии 25% В результате получена топливная композиция состава, мол.

70LiF 20BeF₂ 10PuF₃.

Пример 3. Смесь: 10,13 г оксида лития, 30,92 г основного карбоната бериллия и 5,52 г диоксида плутония обрабатывают безводным фтористым водородом при 400^oC в течение 45 мин и избытке фтористого водорода 15% Состав полученной композиции, мол.

68LiF 30BeF₂ 2PuF₃.

Топливная композиция, приготовленная по предлагаемому способу, содержала 0,03% кислорода. На порядок снижено содержание железа, хрома и в 4-5 раз - никеля и молибдена.

Основное отличие от прототипа, позволяющее изменить технологию процесса использование диоксида плутония вместо оксида тория дает возможность включить в ядерный топливный цикл плутоний и трансурановые элементы (америций, кюрий, калифорний), которые в действующих сегодня реакторах не используются, а представляют собой лишь весьма опасные отходы, надежное захоронение которых очень проблематично, учитывая их большой период полураспада.

С помощью предложенного способа может быть решена проблема утилизации оружейного плутония, который, окисляясь в диоксид плутония, является одним из компонентов топливной смеси.

Формула изобретения

1. Способ получения топливной композиции ядерного горючего, включающий фторирование смеси кислородсодержащих соединений лития и бериллия фтористым водородом, взятым в избыточном количестве по отношению к стехиометрическому соотношению при нагреве, отличающийся тем, что фторируемая смесь дополнительно содержит диоксид плутония в количестве, обеспечивающем содержание 0,4 10,0 мас. трифторида плутония в топливной композиции, и фторирование ведут при 350 400^oС в течение 45 90 мин при 15 25%-ном избытке фтористого водорода.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве кислородсодержащих соединений лития используют оксид, гидроксид или карбонат лития.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве кислородсодержащих соединений бериллия используют гидроксид или основной карбонат бериллия.