Способ и катализатор для получения диалкилкарбонатов

 

Изобретение относится к способу получения диалкилкарбонатов, содержащему стадии (а) подачи мочевины и первичного спирта в зону реакции; (b) подачи каталитического комплекса - оловоорганическое соединение, высококипящий растворитель, содержащий электронодонорный атом, - в указанную зону реакции; (с) одновременно в указанной зоне реакции (i) взаимодействия части первичного спирта и мочевины в присутствии указанного оловоорганического соединения и указанного высококипящего растворителя, содержащего электронодонорный атом, до получения диалкилкарбоната, и (ii) удаления диалкилкарбоната и аммиака из указанной зоны реакции в виде пара, и относится также к гомогенному катализатору, применимому для взаимодействия мочевины и первичных спиртов для получения диалкилкарбонатов, содержащему комплекс оловоорганического соединения с бидентатным лигандом, который образует бидентатные 1:1 и/или монодентатные 1:2 аддукты с R'₂SnX₂, где Х обозначает Cl, R'O, R'COO или R'COS; R'₃SnX, R'₂SnO, Ph_3-nR'SnX_n или Ph_4-nSnX_n, где R' обозначает С_qH_2q-1, n= 0,1 или 2 и q = 1 - 12, и их смесями. 3 с. и 15 з.п. ф-лы, 4 табл., 6 ил.

Текст описания в факсимильном виде (см. графическую часть)

Формула изобретения

1. Способ получения диалкилкарбонатов, содержащий стадии (а) подачи мочевины и первичного спирта в зону реакции; (b) подачи каталитического комплекса (оловоорганическое соединение, высококипящий растворитель, содержащий электронодонорный атом) в указанную зону реакции и (с) одновременно в указанной зоне реакции (i) взаимодействия части первичного спирта и мочевины в присутствии указанного каталитического комплекса до получения диалкилкарбоната и (ii) удаления диалкилкарбоната и аммиака из указанной зоны реакции в виде пара.

2. Способ по п.1, где аммиак и часть указанного спирта удаляют из указанной зоны реакции в виде пара и отводят наряду с указанным диалкилкарбонатом в виде головных погонов.

3. Способ по п.2, где указанные головные погоны частично конденсируют для отделения указанного аммиака в виде пара от указанного диалкилкарбоната и указанного спирта в качестве жидкости.

4. Способ по п.1, где указанным оловоорганическим соединением является диметоксид дибутилолова.

5. Способ по п.1, где указанный высококипящий растворитель, содержащий электронодонорный атом, содержит простой эфир полигликоля.

6. Способ по п.1, где указанный высококипящий растворитель, содержащий электронодонорный атом, содержит бидентатные лиганды, которые образуют бидентатные 1:1 и/или монодентатные 1:2 аддукты с Rʹ₂SnX₂, где Х обозначает Cl, RʹO, RʹCOO или RʹCOS; Rʹ₃SnX, Rʹ₂SnO, Ph_3-nRʹSnX_n или Ph_4-nSnX_n, где Rʹ обозначает С_qH_2q-1, n=0,1 или 2 и q = от 1 до 12, и их смесями.

7. Способ по п.6, где указанный высококипящий растворитель, содержащий электронодонорный атом, содержит простой диметиловый эфир триэтиленгликоля.

8. Способ по п.1, где указанный высококипящий растворитель, содержащий электронодонорный атом, содержит соединения общей формулы

RO[CH₂(CH₂)_kCH₂O]_mR,

где каждый R независимо выбран из групп С_1-12 алкила, алкарила или аралкила,

k=0, 1, 2 или 3;

m=1, 2, 3, 4 или 5, и их смесей.

9. Способ по п.1. где указанным первичным спиртом является метанол, и указанным диалкилкарбонатом является диметилкарбонат.

10. Способ получения диметилкарбоната, содержащий стадии (а) подачи мочевины и метанола в ребойлер перегонной колонны; (b) подачи каталитического комплекса (диалкилолово, простой диметиловый эфир триэтиленгликоля) в указанный ребойлер; (с) одновременно в указанном ребойлере (i) взаимодействия части указанного метанола и мочевины в присутствии указанного каталитического комплекса до образования диметилкарбоната, и (ii) удаления диметилкарбоната и аммиака из указанного ребойлера в виде пара.

11. Способ по п.10, где часть указанного метанола удаляют из указанного ребойлера в виде пара и отводят из указанной перегонной колонны наряду с указанным диметилкарбонатом в виде головных погонов.

12. Способ по п.11, где указанные головные погоны частично конденсируют для отделения указанного диметилкарбоната и указанного метанола в качестве жидкости.

13. Гомогенный катализатор, применимый для взаимодействия мочевины и первичных спиртов для получения диалкилкарбонатов, содержащий комплекс оловоорганического соединения с бидентатным лигандом, который образует бидентатные 1:1 и/или монодентатные 1:2 аддукты с Rʹ₂SnX₂, где Х обозначает Cl, RʹO, RʹCOO или RʹCOS; Rʹ₃SnX, Rʹ₂SnO, Ph_3-nRʹSnX_n или Ph_4-nSnX_n, где Rʹ обозначает С_qH_2q-1, n=0, 1 или 2 и q = от 1 до 12, и их смесями.

14. Катализатор по п.13, где указанное оловоорганическое соединение содержит диметоксид дибутилолова.

15. Катализатор по п.13, где указанное высококипящее соединение с электронодонорным атомом содержит простой диметиловый эфир триэтиленгликоля.

16. Катализатор по п.13, где указанное оловоорганическое соединение содержит диметоксид дибутилолова и указанное высококипящее соединение с электронодонорным атомом содержит простой диметиловый эфир триэтиленгликоля.

17. Гомогенный катализатор по п.13, содержащий комплекс оловоорганического соединения с соединениями общей формулы

RO[CH₂(CH₂)_kCH₂O]_mR,

где каждый R независимо выбран из групп С_1-12 алкила, алкарила или аралкила,

k=0, 1, 2 или 3; m=1, 2, 3, 4 или 5, и их смесей.

18. Гомогенный катализатор по п.13, где указанное оловоорганическое соединение включает Rʹ₂SnX₂, Rʹ₃SnX, Rʹ₂SnO, Ph_3-nRʹSnХ_n, Ph_4-nSnX_n или их смеси.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4, Рисунок 5, Рисунок 6, Рисунок 7, Рисунок 8, Рисунок 9, Рисунок 10, Рисунок 11, Рисунок 12, Рисунок 13, Рисунок 14, Рисунок 15, Рисунок 16, Рисунок 17, Рисунок 18, Рисунок 19, Рисунок 20, Рисунок 21, Рисунок 22, Рисунок 23, Рисунок 24, Рисунок 25, Рисунок 26, Рисунок 27, Рисунок 28, Рисунок 29, Рисунок 30, Рисунок 31, Рисунок 32, Рисунок 33, Рисунок 34, Рисунок 35, Рисунок 36, Рисунок 37, Рисунок 38, Рисунок 39, Рисунок 40, Рисунок 41, Рисунок 42, Рисунок 43, Рисунок 44