Композиционный топливный материал и способ его изготовления

 

Изобретение относится к области производства композиционных топливных материалов. Сущность изобретения: композиционный топливный материал содержит делящееся вещество на основе диоксида плутония и инертный разбавитель. Он также дополнительно содержит в качестве делящегося вещества окислы младших актиноидов - америция, и/или нептуния, и/или кюрия в количестве 1-40% от содержания диоксида плутония. В качестве инертного разбавителя используют пористый карбид циркония при следующем соотношении компонентов, мас.%: делящееся вещество 10-75; карбид циркония - остальное. Способ получения композиционного топливного материала включает подготовку делящихся веществ и инертного разбавителя. Далее осуществляют многократную вакуумную пропитку инертного разбавителя металлоорганическими комплексами, или золями, или растворами нитратов плутония и младших актиноидов. Производят двухстадийную термообработку материала. Преимущества изобретения заключаются в уменьшении количества образующихся отходов, удешевлении способа и в возможности регулирования состава делящегося вещества в процессе производства. 2 с.п. ф-лы, 1 табл.

Изобретение относится к области производства композиционных топливных материалов для трансмутации долгоживущих высокорадиоактивных отходов, содержащих младшие актиноиды, а также позволяет утилизировать плутоний, в том числе оружейный, в быстрых и легководных реакторах со специализированными активными зонами.

Известен топливный материал с инертным разбавителем в виде твердого раствора и со следующим соотношением компонентов: РuС - 54,5% - ZrC - 45% (Рогозкин Б.Д. и др. “Топливо из твердого раствора монокарбида плутония и инертного разбавителя для быстрых реакторов”. Сборник докладов четвертой межотраслевой конференции по реакторным материалам, 15-19 мая 1996 г., г. Димитровград, стр. 328-340 /1/).

Поскольку однофазный монокарбид плутония соответствует составу РuС_0,88, применение материала имеет ограничения. Превышение содержания углерода над указанным выше приводит к образованию полуторной фазы, ухудшающей совместимость материала сердечника со стальной оболочкой ТВЭЛ.

Наиболее близким к заявленному композиционному топливному материалу по совокупности существенных признаков является топливный материал, который содержит диоксид плутония и в качестве инертной матрицы - оксид магния (Курина И.С., Моисеев Л.И. “Получение и изучение свойств топливных таблеток композиции PuO2-MgO”. - Атомная энергия, т. 82, вып.5, 1977 г., стр. 355-358 /2/).

Недостатком топливного материала является малое объемное содержание делящегося вещества (не более 15%) и, следовательно, низкая эффективность эксплуатации ТВЭЛ. Кроме того, материал является дорогостоящим из-за сложности и многоступенчатости изготовления.

Задачей изобретения является получение композиционного топливного материала, который позволит обеспечить повышение эффективности и безопасности работы реакторов.

Технический результат изобретения заключается в повышении концентрации делящегося вещества в композиционном топливном материале, а следовательно, в повышении эффективности работы реакторов за счет использования ТВЭЛ с сердечниками из композиционного топливного материала с инертным разбавителем и в возможности регулирования состава делящегося вещества.

Указанный технический результат осуществляется следующим образом. Композиционный топливный материал содержит делящееся вещество на основе диоксида плутония и инертный разбавитель. Он также дополнительно содержит в качестве делящегося вещества окислы младших актиноидов - америция, и/или нептуния, и/или кюрия в количестве 1-40% от содержания диоксида плутония, а в качестве инертного разбавителя - пористый карбид циркония, при следующем соотношении компонентов, мас.%: делящееся вещество 10-75; карбид циркония - остальное.

Сопоставительный анализ с прототипом позволяет сделать вывод, что заявленный состав композиционного топлива отличается от известного введением новых компонентов, имеющих особые свойства. В качестве инертного разбавителя используется пористый карбид циркония с регулируемой пористостью.

В источнике информации /2/ описан также способ приготовления топливного материала, заключающийся в предварительной подготовке мелкодисперсных порошков инертного разбавителя и делящегося вещества, перемешивании их в определенной пропорции, дальнейшем совместном компактировании и спекании. Полученные таблеточные заготовки требуют дальнейшей механической обработки, т.е. проведения пылящих операций с высокорадиоактивным плутониевым материалом.

Данное решение выбрано в качестве прототипа для способа приготовления композиционного топливного материала, так как является ближайшим аналогом по совокупности существенных признаков.

Технический результат способа приготовления композиционного топливного материала заключается в исключении ряда операций, в результате которых образуются отходы, удешевлении способа и в возможности регулирования состава делящегося вещества в процессе производства.

Технический результат осуществляется следующим образом. Способ получения композиционного топливного материала включает подготовку делящихся веществ и инертного разбавителя. Затем осуществляют многократную вакуумную пропитку инертного разбавителя, в качестве которого используют пористый карбид циркония, металлоорганическими комплексами, или золями, или растворами нитратов плутония и младших актиноидов с их последующей термодеструкцией при помощи двухстадийной термообработки.

Для экспериментальной проверки композиционного материала были использованы заготовки сердечников ТВЭЛ из карбида циркония различной пористости - 35; 50; 82,5%.

Химический состав исходных карбидных заготовок приведен в таблице.

Примеры выполнения

Пример 1.

Исходные материалы: металлоорганический комплекс (МОК) с содержанием плутония Q=120-160 г/л; в качестве инертного разбавителя - стержни из карбида циркония диаметром 5,9_-0,5 мм, высотой 50-80 мм, пористостью 55-65%.

Осуществляют вакуумную пропитку пористой заготовки металлоорганическим комплексом в герметичном сосуде. Остаточное давление 0,2-0,5 Па, время пропитки 10-15 мин, температура жидкости 20-50°С.

Пропитанные заготовки сушат. Остаточное давление 1-3 Па, температура 80-100°С, время сушки 50-70 мин.

Затем осуществляют низкотемпературную термообработку образцов. Остаточное давление 2-5·10^-2 Па, время выдержки 60-80 мин, температура 400-600°С.

Далее производят высокотемпературную термообработку. Остаточное давление 1-3·10^-3 Па, время 60-80 мин, температура 1400-1600°С.

Пример 2.

Исходные материалы: золь диоксида плутония с содержанием плутония Q=200-600 г/л; инертный разбавитель диаметром 5,9_-0,5 мм, высотой 50-80 мм, пористостью 55-65%.

Осуществляют вакуумную пропитку пористой заготовки золем. Остаточное давление 0,5-0,8 Па, время пропитки 20-30 мин, температура жидкости 50-80°С.

Пропитанные заготовки сушат. Остаточное давление 2-4 Па, температура 60-90°С, время сушки 80-120 мин.

Затем осуществляют низкотемпературную термообработку образцов. Остаточное давление 3-5·10^-2 Па, время термообработки 60-80 мин, температура 450-550°С.

Далее производят высокотемпературную термообработку.

Остаточное давление 3-5·10^-3 Па, время 40-60 мин, температура 1600-1800°С.

Пропитку и термообработку осуществляют многократно до достижения необходимого содержания диоксида плутония в порах заготовки.

Пример 3.

Исходные материалы: нитрат плутония с концентрацией плутония 400-1100 г/л; инертный разбавитель диаметром 5,9_-0,5 мм, высотой 50-80 мм, пористостью 55-65%.

Осуществляют вакуумную пропитку пористой заготовки. Остаточное давление 0,2-0,5 Па, время пропитки 20-30 мин, температура жидкости 20-75°С.

Пропитанные заготовки сушат. Остаточное давление 0,1-0,3 Па, температура 70-90°С, время сушки 60-120 мин.

Затем осуществляют низкотемпературную термообработку образцов в интервале 20-600°С со скоростью нагрева 500-600 град/час и выдержкой при 600°С 30-60 мин.

Далее производят высокотемпературную термообработку в интервале 600-1200°С со скоростью нагрева 600 град/час, с выдержкой при 1200°С 30-60 мин и остаточным давлением 0,1 Па.

За восемь циклов пропитки содержание диоксида плутония в пористом образце 2,9 г/см³.

Изобретение позволяет решить проблему утилизации высокорадиоактивных отходов ядерной энергетики, удешевить способ производства композиционного материала, исключив некоторые операции. Кроме того, использование ТВЭЛ с сердечниками из композиционного топливного материала с инертным разбавителем позволяет обеспечить повышение эффективности работы реакторов.

Формула изобретения

1. Композиционный топливный материал, содержащий делящееся вещество на основе диоксида плутония и инертный разбавитель, отличающийся тем, что он дополнительно содержит в качестве делящегося вещества окислы младших актиноидов - америция, и/или нептуния, и/или кюрия в количестве 1-40% от содержания диоксида плутония, а в качестве инертного разбавителя - пористый карбид циркония, при следующем соотношении компонентов, мас.%:

Делящееся вещество 10-75

Карбид циркония Остальное

2. Способ получения композиционного топливного материала, включающий подготовку делящихся веществ и инертного разбавителя и осуществление термообработки топливного материала, отличающийся тем, что после подготовки исходных компонентов осуществляют многократную вакуумную пропитку инертного разбавителя, в качестве которого используют пористый карбид циркония, металлоорганическими комплексами, или золями, или растворами нитратов плутония и младших актиноидов с их последующей термодеструкцией при помощи двухстадийной термообработки.