Способ очистки газов от паров тритированной воды

Изобретение относится к области технологии радионуклидов и может быть использовано как в технологических процессах, использующих молекулярный тритий и тритийсодержащие соединения, так и для глубокой очистки газовых сбросов от трития предприятий атомной отрасли при решении экологических задач. Способ очистки газов от паров тритированной воды заключается в том, что газовый поток подают снизу противоточной колонны фазового изотопного обмена, заполненной спирально призматической насадкой из нержавеющей стали, а сверху колонны подают поток природной воды, причем процесс проводят при комнатной температуре, а высоту колонны выбирают исходя из требуемой степени детритизации газа. Технический результат изобретения заключается в увеличении степени очистки и переходе на непрерывный режим процесса детритизации газов. 2 ил., 1 табл., 2 пр.

 

Изобретение относится к области технологии радионуклидов и может быть использовано как в технологических процессах, использующих молекулярный тритий и тритийсодержащие соединения, так и для глубокой очистки газовых сбросов от трития предприятий атомной отрасли при решении экологических задач.

Наиболее близким по поставленной цели является способ очистки газовых потоков от паров тритированной воды, описанный в [Wong D.P., Hemmerich J.L., MonahanJ.J. The exhaust detritiation system for the JET active gas handling plant - engineering, construction, installation and first commissioning results, Fusion Technology, 1992, V21, p.572-576]. Суть метода заключается в удалении паров тритированной воды осушкой газа на молекулярных ситах (синтетических цеолитах). Однако осушка газов на цеолитах применительно к их детритизации имеет существенные недостатки. Этому методу присущи цикличность и большие энергетические затраты на стадию регенерации адсорбента, проходящей при температурах 300-350°C. Так, в цитируемой выше работе показано, что при очистке потока газа 500 м³/час и загрузке сорбента 450 кг энергозатраты на регенерацию сорбента требуют подвода 110 KW электрической мощности при длительности рабочего цикла 13,5 часов. Еще один недостаток заключается в ограничении максимальной степени очистки K (K=P_H2O,вход/Р_{H2Oвыход}<10³-10⁴), что определяется отношением давления паров воды в газе на входе в адсорбер к давлению паров на его выходе. Наконец, специфическим недостатком осушки газов на цеолитах применительно к детритизации газов является эффект памяти адсорбента, который обусловлен внедрением тритированной воды в решетку цеолита. Эта вода в последующем не удаляется из адсорбента на стадии десорбции и, в конечном итоге, снижает степень очистки газа от трития при повторном использовании адсорбента [Sabathier F. et al. Assessment of the performance of the JET exhaust detritiation system//Fusion Engineering andDesign, 2001, V.54, P.547-553].

Техническим результатом изобретения является сокращение энергозатрат, увеличение степени очистки и переход на непрерывный режим процесса детритизации газов.

Этот технический результат достигается способом очистки газов от паров тритированной воды, заключающимся в том, что газовый поток подают снизу противоточной колонны фазового изотопного обмена, заполненной спирально призматической насадкой из нержавеющей стали (СПН), а сверху колонны подают поток природной воды, причем процесс проводят при температуре, близкой к комнатной.

В основе способа лежит многократное повторение в противоточной колонне, заполненной высокоэффективной насадкой процесса фазового изотопного обмена (ФИО) между жидкой водой и ее парами по реакции (1).

$$H_2{O}_{ж}+HT{O}_n\leftrightarrow HT{O}_{ж}+H_2{O}_n(1)$$

В результате чего тритий, первоначально содержавшийся в паре, переходит в жидкую воду, которая, выходя из колонны, представляет собой вторичные отходы. Принципиальная схема, поясняющая способ, приведена на фиг.1.

Реакция (1) сопровождается изотопным эффектом, характеризуемым коэффициентом разделения α_HT, в результате которого равновесная концентрация трития в жидкой воде выше, чем в паре. Так при температуре 298К α_HT=1.092 [Андреев Б.М., Магомедбеков Э.П., Розенкевич М.Б., Сахаровский Ю.А. Гетерогенные реакции изотопного обмена трития. М., УРСС, 1999, 208 С.]. Это означает, что при достаточном числе теоретических ступеней разделения в колонне ФИО объем вторичных отходов может быть меньше количества тритийсодержащих паров воды, входящих в колонну с потоком очищаемого газа. Степень очистки газа от трития по такому способу будет определяться как

$$K=Z_0/Z_{к}=[\lambda /({\alpha }_{HT}-\lambda )][{({\alpha }_{HT}/\lambda )}^{n+1}-1](2)$$

где K - степень очистки, Z₀, Z_к - концентрация трития в паре на входе и выходе из колонны соответственно, n - число теоретических ступеней разделения в колонне ФИО (величина, зависящая от высоты колонны), λ=L/G (L, G - потоки жидкости и пара соответственно). Поскольку на орошение колонны подается вода, не содержащая трития (Х₀=0), остаточное содержание третированной воды в газе, выходящем из колонны, в зависимости от ее высоты может быть на сколь угодно малом уровне.

Согласно предлагаемому способу поставленная цель решается использованием колонны ФИО, заполненной высокоэффективной спирально-призматической насадкой (СПН) из нержавеющей стали. Техническая реализация способа проводилась на стенде, схема которого изображена на фиг.2.

Основными элементами стенда является колонна ФИО 1 диаметром 62 мм и высотой 200 см и насытитель 2 с диаметром 62 мм и высотой 120 см. Колонна ФИО снабжена рубашкой для термостатирования и заполнена спирально-призматической насадкой. Назначение насытителя в комплексе с теплообменником 14 - введение в поток воздуха паров тритированной воды и доведение потока, подаваемого в колонну газодувкой 4, до 100% относительной влажности при температуре колонны. Перечень остальных узлов установки представлен ниже: 3 - воздушный фильтр, 4 - газодувка, 5, 11, 14, 19, 26 - теплообменники, 6 - контроллеры газового потока, 7 - манометр, 8 - расходомер, 9 - перистальтический насос, 10 - емкость с водой, 12, 16, 17, 18, 28 - термопары, 13, 21, 32, 34, 35 - пробоотборники, 15, 20, 27 - термостаты, 22 - емкость для питающей воды, 23 - фильтр тонкой очистки, 24, 25 - контроллер потока воды, 29, 33 - гидрозатвор, 30 - приемная емкость для воды, 31 - мерная емкость, 36 - выход очищенного газа.

Эксперименты проводились при потоке воздуха до 12 м³/ч. После установления величины всех заданных потоков и параметров процесса колонну в течение 6-10 ч выводили в стационарное состояние, когда по всей высоте колонны установлен профиль концентрации трития, и затем с использованием показанных на схеме пробоотборников отбирали воду для изотопного анализа. Концентрацию трития определяли жидкостным сцинтилляционным методом на приборе СЖС-04к. По результатам изотопного анализа рассчитывали число теоретических ступеней разделения (ЧТСР) и массообменные характеристики насадки (ВЭТС - высота эквивалентная теоретической ступени разделения, ВЕП - высота единицы переноса) Экспериментальную степень очистки определяли как отношение K=z₀/z_к.

Результаты проведенных испытаний представлены в таблице 1.

Таблица 1
Результаты экспериментов по определению эффективности процесса удаления паров третированной воды из воздуха, G=12 м3/час, Т=298 K, высота насадочного слоя Н=156 см
№ п.п.	LH2O,см3/ч	λ	Концентрации трития, 10-3 имп./мин	hэ, ВЭТСсм	hoy, ВЕПсм	K
Z0; Zк	Х0; Хк
1	330	0.95	144.3; 0.60	0; 136.7	6.0	5.7	240
2	340	0.91	66.8; 0.20	0; 60.4	7.2	6.6	334
3	335	0.94	65.4; 0.23	0;61.2	6.3	6.0	284

Из таблицы 1 видно, что даже при высоте насадочного слоя 156 см при температуре, близкой к комнатной, достигнута степень очистки K>240.

На основе полученных результатов проведено сравнение предлагаемого способа со способом-прототипом

Пример 1. При очистке потока газа 12 м³/час от трития в 1000 раз предлагаемым способом при λ=1 (без увеличения объема вторичных отходов) потребуется в соответствии с уравнением (2) n=50,5 теоретических ступеней разделения, т.е. необходима колонна с высотой насадочного слоя:

Н=n·h_э=50,5·6,3=303 см.

Для решения этой же задачи адсорбционным методом потребуется 10,8 кг сорбента и подвод 2,64 кВ энергии.

Пример 2. При очистке потока газа 12 м³/час от трития в 100000 раз предлагаемым способом при λ=1 (без увеличения объема вторичных отходов) потребуется в соответствии с уравнением (2) n=102,7 теоретических ступеней разделения, т.е. необходима колонна высотой насадочного слоя

Н=n·h_э=102,7·6,3=647,1 см.

Адсорбционный метод с использованием всех известных адсорбентов не позволяет достигнуть такой степени очистки газа из-за конечной величины равновесного давления паров воды над цеолитом.

Таким образом, заявляемый способ имеет следующие отличительные признаки по сравнению с прототипом:

1. Процесс очистки газа от паров тритированной воды методом ФИО, в отличие от адсорбционного метода, является непрерывным.

2. Процесс проводится при комнатной температуре и не требует дополнительных затрат энергии, кроме затрат на подачу газа и воды в колонну.

3. Заявляемый процесс не имеет ограничений по степени очистки газа.

4. В процессе ФИО в колонну постоянно подается свежий поток природной воды, поэтому этот метод свободен от эффекта памяти адсорбента.

5. Количество вторичных радиоактивных отходов, образующиеся при реализации заявляемого способа, может быть даже меньше, чем в адсорбционном способе, на величину α_HT.

Способ очистки газов от паров тритированной воды, заключающийся в том, что газовый поток подают снизу противоточной колонны фазового изотопного обмена, заполненной спирально призматической насадкой из нержавеющей стали, а сверху колонны подают поток природной воды, причем процесс проводят при комнатной температуре, а высоту колонны H = n·h_э выбирают исходя из требуемой степени детритизации газа К:
К = Z₀/Z_K = [λ/(α_HT - λ)]·[(α_HT/λ)ⁿ⁺¹ - 1],
где К = Z₀,Z_K - концентрация трития в паре на входе и выходе из колонны соответственно; λ = L/G = 0,91 - 1,00, где L,G -потоки жидкости и пара соответственно; α_HT = 1,092 при Т = 20-25^°С, n - число теоретических ступеней разделения в колонне фазового изотопного обмена при h_э =5,7-6,6 см.