Рабочее вещество осл-детектора
Владельцы патента RU 2531044:
Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцина" (RU)
Изобретение относится к области дозиметрии ионизирующих излучений, а именно к области оптически стимулированной люминесцентной (ОСЛ) дозиметрии, связанной с разработкой и применением рабочих веществ для ОСЛ-детекторов, пригодных для регистрации рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также для регистрации тепловых нейтронов. Сущность изобретения заключается в том, что рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, дополнительно содержит фторид лития 6LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):
Технический результат - регистрация рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также регистрация тепловых нейтронов. 3 ил., 2 табл.
Изобретение относится к области дозиметрии ионизирующих излучений, а именно к области оптически стимулированной люминесцентной (ОСЛ) дозиметрии, связанной с разработкой и применением рабочих веществ ОСЛ-детекторов, пригодных для регистрации рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также для регистрации тепловых нейтронов.
Оптически стимулированная люминесценция (ОСЛ) является весьма перспективным методом регистрации рентгеновского, гамма-, электронного излучений, а также быстрых нейтронов и находит все большее применение в персональной дозиметрии [1-6].
Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе анион-дефектного корунда α-Al2O3, находящее все более широкое распространение в ведущих дозиметрических лабораториях мира [1-6]. Известное рабочее вещество на основе анион-дефектного корунда а-Al2O3 чувствительно к рентгеновскому, гамма- и бета-излучению [1-6]. Кривые затухания ОСЛ известного рабочего вещества имеют высокую начальную интенсивность I0, описываются суммой двух экспонент, обладают большой светосуммой S и малым временем t высвечивания светосуммы. Однако известное рабочее вещество ОСЛ детектора на основе анион-дефектного корунда обладает низкой эффективностью регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом α-Al2O3, то есть информация о нейтронной составляющей в смешанных полях ионизирующих излучений не фиксируется при использовании известного детектора.
Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе нитрида алюминия A1N [7]. Известное рабочее вещество для ОСЛ-детектора на основе A1N чувствительно к бета-излучению источника 90Sr/90Y. Кривые затухания ОСЛ удовлетворительно описываются двумя экспонентами с большими постоянными времени затухания, равными соответственно 28,4 с и 234 с [7]. Однако известное рабочее вещество ОСЛ-датчика на основе A1N непригодно для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом сенсорного ОСЛ-датчика и соответственно непригодно для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений.
Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе сульфида магния для регистрации гамма-излучения [8]. Однако известное рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе сульфида магния непригодно для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом сенсорного ОСЛ-датчика и соответственно непригодно для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, поскольку информация о нейтронной составляющей такого поля не может быть получена с помощью известного сенсорного ОСЛ-датчика.
Наиболее близкими по составу для предлагаемого рабочего вещества ОСЛ-детектора являются известные рабочие вещества ОСЛ-детектора рентгеновского, гамма- и электронного излучения на основе как неактивированных кристаллов NaF, так и на основе активированных кристаллов NaF: 0,1 мол.% CuCl2, NaF:0,3 мол.% CuF2 [9].
Кривые затухания ОСЛ для этих кристаллов достаточно хорошо описываются суммой двух экспонент [9] в соответствии с уравнением (1):
где А1 и А2 - предэкспоненциальные множители, t1 и t2 - постоянные времени затухания. Общая светосумма определяется как результат сложения светосумм, обусловленных каждой из компонент затухания ОСЛ по формуле:
В Табл. 1 приведены данные по суммарной интенсивности, светосумме и времени регистрации послесвечения (интегрирования ОСЛ) для вышеупомянутых известных ОСЛ-рабочих веществ, облученных тестовой дозой рентгеновского излучения: U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин.
| Таблица 1 | |||
| Параметры кривых ОСЛ кристаллов на основе NaF, NaF:0,l мол.% Cu и NaF: 0,3 мол.% Cu, облученных тестовой дозой рентгеновского излучения | |||
| Состав ОСЛ-сенсора | Интенсивность I0, о.е. | Светосумма S, о.е. | Время интегрирования ОСЛ, с |
| NaF | 41954 | 162095 | 15 |
| NaF:0,l мол.% Си | 50117 | 512123 | 45 |
| NaF:0,3 мол.% Си | 47393 | 479033 | 40 |
Наибольшей интенсивностью ОСЛ и светосуммой, как видно из Табл. 1, обладают кристаллы NaF: 0,1 мол.% Cu. Однако известные ОСЛ-рабочие вещества чувствительны только к рентгеновскому, гамма- и электронному излучению. Они не чувствительны к тепловым нейтронам. Таким образом, недостатком известных рабочих веществ для ОСЛ-дозиметрии является их непригодность для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом ОСЛ-датчика, соответственно известные ОСЛ-сенсоры непригодны для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений.
Задачей изобретения является разработка рабочих веществ ОСЛ-детекторов, чувствительных не только к рентгеновскому, гамма и электронному излучению, но и к тепловым нейтронам, то есть рабочих веществ, пригодных для осуществления дозиметрического контроля в смешанных с тепловыми нейтронами полях ионизирующих излучений.
Поставленная задача решается путем разработки нового рабочего вещества для ОСЛ-детектора на базе кристаллов NaF: CuC2/CuF2, которое дополнительно содержит компоненту в виде фторида лития 6LiF, содержащего изотоп 6Li, чувствительный к тепловым нейтронам, что обеспечивает дозкон-троль в смешанных полях ионизирующих излучений.
Сущность изобретения состоит в том, что рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, дополнительно содержит фторид лития 6LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):
| NaF | 95,9-98,99 |
| CuCl2 или CuF2 | 0,01-0,1 |
| 6LiF | 1-4 |
Предложенное рабочее вещество ОСЛ-детектора обеспечивает чувствительность детектора не только к рентгеновскому, гамма- и электронному излучению, но и к тепловым нейтронам. Кривые затухания ОСЛ для этих кристаллов приведены на Фиг.1-3. Предложенное рабочее вещество ОСЛ-детектора имеет достаточно высокие рабочие характеристики, Табл. 2, обеспечивающие возможность его применения в дозиметрической практике. Начальная I0 интенсивность ОСЛ для наиболее эффективных из предложенных составов, как показали сравнительные измерения, проведенные для одних и тех условий возбуждения и оптической стимуляции, оказывается того же порядка что I0 для ОСЛ-детекторов на основе анион-дефектного корунда. Для пограничных составов начальная I0 интенсивность ОСЛ вполне достаточна для надежной регистрации излучения, Табл.2. Как показал анализ зависимости световыхода ОСЛ от содержания меди, оптимальное содержание меди не должно заметно превышать 0,01 мол.%. Допустимо содержание меди до 0,3 мол.%, Табл.2. Увеличение содержания меди в предлагаемом светосоставе выше 0,3 мол.% ведет к уменьшению I0 и S ниже допустимых пределов. Измеренные кривые ОСЛ для случая возбуждения образцов рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляция белым светодиодом, приведены для образцов:
NaF: 1 мол.% 6LiF, 0,01 мол.% CuF2 на Фиг.1 (Пример. 1);
NaF: 2 мол. % 6LiF, 0,1 мол.% CuF2 на Фиг.2 (Пример 2);
NaF: 4 мол.% 6LiF, 0,3 мол.% CuF2 на Фиг.3 (Пример.З).
В качестве фотоприемника использовали ФЭУ-142. При облучении вышеуказанных ОСЛ-сенсоров электронами или гамма-излучением наблюдаются кривые ОСЛ, аналогичные кривым, приведенным на Фиг.1-3.
| Таблица 2 | ||||
| Характеристики предлагаемых рабочих веществ ОСЛ-детекторов на основе кристаллов NaF-6LiF, активированных медью | ||||
| № | Состав рабочего вещества для ОСЛ-детектора, мол.% | Интенсивность I0, o.e. | Светосумма S, o.e. | Время интегрирования ОСЛ, с |
| 1 | NaF: 1 6LiF, 0,01 CuF2 | 50774 | 1579583 | 40 |
| 2 | NaF: 2 6LiF, 0,1 CuF2 | 17776 | 234154 | 10 |
| 3 | NaF: 4 6LiF, 0,3 CuF2 | 10309 | 204268 | 10 |
Аналогичные результаты получены для следующих образцов рабочих ОСЛ-веществ при облучении гамма- или электронным излучением:
NaF: 1 мол.% 6LiF, 0,001 мол.% CuF2;
NaF: 2 мол.% 6LiF, 0,1 мол.% CuF2;
NaF: 4 мол.% 6LiF, 0,3 мол.% CuF2.
Пример 1. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF, с добавками (в мол.%) 6LiF 1,0, CuF2 00,1. Подготовили образец размерами 10×10×1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл.2, строка 1, для следующих условий облучения и стимуляции: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 1579583 о.е. Оказалось, что светосумма предлагаемого ОСЛ-рабочего вещества не уступает светосумме ОСЛ-сенсора на основе анион-дефектного корунда α-Al2O3, эксперименты для которого были параллельно проведены с использованием того же оборудования.
После облучения образца NaF: 1 мол. % 6LiF, 0,01 мол.% CuF2 тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 105-107 см-2, наблюдается ОСЛ на уровне 120000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.
Пример 2. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF с добавками (в мол.%) 6LiF 2,0 и CuF2 0,1. Подготовили образец размерами 10∗10∗1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл. 2, строка 2, для тех же условий облучения и стимуляции, что и в примере 1: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 234154 о.е., то есть уменьшилась в 6,75 раз. Уменьшение светосуммы связано с увеличением концентрации медной добавки.
После облучения образца NaF: 2 мол. % 6LiF, 0,1 мол.% CuF2 тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 105-107 см-2, наблюдается ОСЛ на уровне 60000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.
Пример 3. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF с добавками (в мол.%) 6LiF 4,0 и CuF2 0,3. Подготовили образец размерами 10×10×1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл. 2, строка 3, для тех же условий облучения и стимуляции, что и в примере 1: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 204268 о.е., то есть уменьшилась в 7,73 раза по сравнению с первым составом. Уменьшение светосуммы также связано с увеличением концентрации медной добавки.
После облучения образца NaF: 4 мол. % 6LiF, 0,3 мол.% CuF2 тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 105-107 см-2, наблюдается ОСЛ на уровне 50000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.
Примеры 4-6. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
Вырастили по методу Киропулоса кристаллы на основе NaF с добавками (мол.%): LiF 1,0 и CuF2 00,1 (пример 4); LiF 2,0 и CuF2 0,1 (пример 5); LiF 4,0 и CuF2 0,3 (пример 6). При этом использовался реактив LiF с естественной смесью изотопов лития, в котором изотопы 6Li составляют не более 7,4%. Подготовили образец размерами 10x10x1 мм и измерили характеристики ОСЛ для следующих условий облучения и стимуляции: возбуждение образцов проводили тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 105-106 см-2, стимуляцию проводили с помощью белого светодиода. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма снизилась до 2000-2500 о.е., что в 60 раз ниже таковой для примера 1 и недостаточно для уверенного приема сигналов.
Анализ примеров 1-6 показывает, что для уверенной регистрации сигналов ОСЛ при работе в смешанных полях ионизирующих излучений в состав рабочих веществ ОСЛ-детекторов должны входить фториды меди в количестве не боле 0,3 мол.%, оптимально 0,001 мол.%, а также фторид лития в количестве 1-4 мол.%, причем литий должен входить в виде изотопа 6Li.
Технический (эффект) результат. Предложенное рабочее вещество для ОСЛ-детектора состава (мол.%):
| NaF | 95,9-98,99 |
| CuCl2/CuF2 | 0,01-0,1 |
| 6LiF | 1-4 |
обеспечивает регистрацию не только рентгеновского, гамма- и электронного излучения, но и тепловых нейтронов.
Литература
[1] L. Benner-Jensen, N.Agernap Larsen, B.G. Markey, S.W.S. McKeever // Ra-diat. Measurements, 1997, vol.27. P.P.295-298;
[2] S.W.S. McKeever, M.S. Akselrod // Radiat. Protec. Dosim.1999. vol. 84, P.P.317-320.
[3] G.O. Sawakuchi, e.G. Yukihara, S.W.S. McKeever, E.R.Benton. Overlap of Heavy Charged Particle Tracks and the Changein Shape of Optically Stimulated Luminescence Curves of Al2O3:С.Dosimeters. Radiation Measurements, 2008, v.43, pp.194-198.
[4] И.И.Мильман, А.И.Сюрдо, С.В.Соловьев, P.M.Абашеев. Проблемы спектроскопии и спектрометрии, вузовско-академический сборник научных трудов, Екатеринбург,УрФУ,2011, вып.29, с.63-72.
[5] USA Patent 7009181, S.D. Miller, L.E. Smith, J.R.Scorpic. 03.07.2006.
[6] Патент 2310889 РФ (МПК G01T 1/11, 1/06, 1/29). заявл. 07.08. 2006. опубл. 20.11. 2007. Бюл.№32; И.И.Мильман, С.В.Никифоров, Е.В.Моисейкин, И.Г.Ревков).
[7] А.С. Вохминцев, Д.М. Спиридонов, Д.В. Чайкин, Н.А. Кравец, И.А. Вайнштейн. /Проблемы спектроскопии и спектрометрии. Вузовско-академический сборник научных трудов. Екатеринбург, УрФУ. 2012. вып.30, с.12-17).
[8] L. Albert, О. Roy, S. Magne, L. Dusseau, J.C Bessiere. Optical fiber sensor based on optically stimulated luminescence for y-radiation detection. 3rd Int.Symp.Luminescent Detectors and Transformers of Ionizing Radiation. LUMDET R'97. Book of Abstracts. Ustron. Poland. 1997, p 1-2.
[9] А.С.Бекташов, M.M.Кидибаев, Г.С.Денисов, М.И.Власов, И.И.Мильман, Е.В.Моисейкин, А.И.Сюрдо. Оптически стимулированная люминесценция детекторных материалов на основе кристаллов фторида натрия. / Проблемы спектроскопии и спектрометрии. Вузовско-академический сборник научных трудов. Екатеринбург, УрФУ. 2012, вып.31, с. 56-62.
Рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, отличающееся тем, что дополнительно содержит фторид лития 6LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):
| NaF | 95,9-98,99 |
| CuCl2/CuF2 | 0,01-0,1 |
| 6LiF | 1-4 |
