Способ переработки отработавшего топлива тепловыделяющих сборок ядерного реактора

Изобретение относится к способу переработки отработавшего топлива тепловыделяющих сборок ядерного реактора Способ включает загрузку отработавшего ядерного топлива и материала-восстановителя в тигли после выдержки в станционном бассейне выдержки вместе с металлом-восстановителем, заполнение тиглей инертным газом и закрытие их герметичными крышками. Далее проводят разогрев топлива путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа, его восстановление до металлического состояния и его расплавление, выдержку в расплавленном состоянии в тиглях в среде инертного газа, расслоение расплава на несколько частей, охлаждение расплава и его заморозку, извлечение из тиглей слитков и их разделку, по крайней мере, на три части: содержащие уран, трансурановые и легкие элементы Затем отделяют от тепловыделяющих сборок металлические концевые детали, тигли с загруженными в них тепловыделяющими сборками помещают в емкости, установленные в контейнере сухого хранения отработавшего ядерного топлива, подключенного к системе охлаждения инертным газом, закрывают крышки емкостей и контейнера, разогревают отработавшие тепловыделяющие сборки в тиглях за счет остаточного тепловыделения ядерного топлива в сборках, проводят последующее расплавление тепловыделяющих сборок и дальнейшую их выдержку в расплавленном состоянии в тиглях при температуре выше температуры плавления металлического урана. После выдержки топлива несколько суток при температуре 1450-1500°С осуществляют нескольких циклов охлаждения - разогрева топлива. Техническим результатом является снижение энергозатрат при переработке ядерного топлива, находящегося в отработавших тепловыделяющих сборках ядерного реактора. 4 з.п. ф-лы.

 

Область техники

Изобретение относится к технологии переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива ядерных реакторов как керамического, так и металлического, например, реакторов типа ВВЭР с оксидным топливом, так и быстрых реакторов со составным нитридным топливом, или типа БН как с керамическим топливом, так и в варианте с металлическим топливом, с целью его дальнейшего использования.

Уровень техники

Известен способ переработки отработавшего (облученного) ядерного топлива, который заключается в том, что отработавшие тепловыделяющие сборки после выгрузки из активной зоны и многолетней выдержки в пристанционных хранилищах отработавшего (облученного) ядерного топлива в бассейне выдержки отработавшего топлива или в хранилище отработавшего ядерного топлива до безопасных пределов, отправляют на радиохимический завод с целью дальнейшего использования, после извлечения из него посредством жидкостной экстракции сырьевого не сгоревшего урана 238 и делящихся актиноидов (Л.В. Матвеев, А.П. Рудик, «Почти все об атомном реакторе», М., Энергоиздат, с. 195-197).

Основными недостатками этого способа являются:

- необходимость многолетней выдержки отработавшего (облученного) ядерного топлива в пристанционных хранилищах;

- большие энергозатраты при разделении компонентов;

- большой объем высокоактивных жидких отходов: 50÷100 -кратное по объему по отношению к топливу количество жидких радиоактивных отходов, загрязненных долгоживущими радиоактивными изотопами.

Кроме того, этот метод трудно применим для переработки отработавшего (облученного) ядерного топлива быстрых реакторов, содержащих большое количество изотопов плутония и минорных актиноидов, а также всех остальных химических соединений, содержащихся в отработавших тепловыделяющих сборках быстрых реакторов, (соединений молибдена, циркония, стронция, бария и др.), количество которых приближается к пределу растворимости в азотнокислых средах.

Известен также способ пирохимической переработки ядерного топлива, (исключающий большой объем жидких радиоактивных отходов), когда отработавшие тепловыделяющие сборки после многолетней выдержки в пристанционных хранилищах, погружают в термостойкий тигель и растворяют в солевом расплаве, а затем с помощью электролиза осаждают и собирают изотопы урана или плутония в гранулированном состоянии. Тигель нагревают путем индукционного нагрева, осуществляют подвод хладагента к тиглю для охлаждения и проводят осаждение ядерного топлива. При этом, слой расплавленной соли поддерживают, сохраняя равновесие между нагревом и охлаждением, а на поверхности стенки внутри тигля формируют слой отвердевшей соли. Система индукционного нагрева, подлежащая использованию в способе пирохимической переработки отработанного ядерного топлива, содержит средство индукционного нагрева и средство охлаждения путем подвода хладагента к тиглю (патент на изобретение РФ №2227336).

Недостаток этого технического решения заключается в дополнительных энергозатратах и в сложности процессов извлечения актиноидов из солевого расплава.

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому изобретению является способ переработки керамического отработавшего ядерного топлива, при котором отработавшие тепловыделяющие сборки после многолетней выдержки в станционном бассейне выдержки отработавшего ядерного топлива, практически до полного снижения остаточного тепловыделения (до 0,001% от первоначального), извлекают из него, размельчают топливо, смешивают его с материалом восстановителем и полученную смесь (шихту), загружают в термостойкие тигли вместе с материалом восстановителем, в которых осуществляют высокочастотный индукционном нагрев топлива в среде инертного газа, его расплавление и восстановление до металлического состояния его компонентов. Затем расплав выдерживают некоторое время в изотермических условиях в тигле-отстойнике до получения разделения расплава, на нижнюю «тяжелую» часть с актиноидами и верхнюю «легкую» с другими продуктами деления («шлаками»), в котором в период эвтектической кристаллизации происходит дополнительное расслоение (ликвация) в связи с различием в температуре кристаллизации металлических компонентов расплава. Затем проводят быстрое охлаждение и замораживание слитка. После охлаждения слиток разделяют на части, содержащие актиноиды и легкие элементы (патент РФ на изобретение №2340021).

Недостатками этого способа являются:

- необходимость длительной многолетней выдержки отработавшего ядерного топлива после выгрузки из реактора до достижения уровня остаточного тепловыделения, допустимого для перевозки топлива к месту его переработки, что будет значительно портить экономику замкнутого ядерного топливного цикла в случае его реализации;

- сложная технология получения смеси (шихты) путем размола высокоактивного отработавшего ядерного топлива совместно с металлом-восстановителем в шаровых мельницах и ее последующая сушка;

- большие энергозатраты при высокочастотном индукционном нагреве смеси для последующего раскисления и расплавления.

Кроме того, при высокочастотном индукционном нагреве смеси возникают трудности разогрева участков расплава шлаков, содержащих неметаллические соединения, после расслоения расплава, а также возникают существенные неравномерности в эвтектической части расплава топлива с образованием дендридов при неравномерной кристаллизации актиноидов в результате ликвации компонентов в эвтектических сплавах актиноидов из-за различной температуры их кристаллизации.

Технической проблемой, на решение которой направлено данное изобретение, является повышение эффективности переработки отработавшего (облученного) ядерного топлива тепловыделяющих сборок ядерного реактора.

Раскрытие сущности изобретения

Техническим результатом является снижение энергозатрат при переработке отработавшего ядерного топлива, находящегося в тепловыделяющих сборках ядерного реактора.

Для достижения этого результата предложен способ переработки отработавшего топлива тепловыделяющих сборок ядерного реактора, включающий загрузку отработавшего ядерного топлива и материала-восстановителя в тигли после выдержки в станционном бассейне выдержки вместе с металлом-восстановителем, например, гранулированным кальцием или его порошком, заполнение тиглей инертным газом и закрытие их герметичными крышками, разогрев топлива путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа, его восстановление до металлического состояния и его расплавление, выдержку в расплавленном состоянии в тиглях в среде инертного газа, расслоение расплава на несколько частей, охлаждение расплава и его заморозку, извлечение из тиглей слитков и их разделку, по крайней мере, на три части: содержащие уран, трансурановые и легкие элементы, при этом, выгрузку отработавших тепловыделяющих сборок из станционного бассейна выдержки производят после снижении мощности остаточного тепловыделения в тепловыделяющих сборках до 0,03-0,02% от номинальной мощности этих сборок во время их работы в реакторе, затем отделяют от тепловыделяющих сборок металлические концевые детали, тигли с загруженными в них тепловыделяющими сборками помещают в емкости, установленные в контейнере сухого хранения отработавшего ядерного топлива, подключенного к системе охлаждения инертным газом, закрывают крышки емкостей и контейнера, разогревают отработавшие тепловыделяющие сборки в тиглях за счет остаточного тепловыделения ядерного топлива в сборках, проводят последующее расплавление тепловыделяющих сборок и дальнейшую их выдержку в расплавленном состоянии в тиглях при температуре выше температуры плавления металлического урана, путем регулирования теплоотвода от тиглей за счет регулирования температуры и расхода охлаждающего инертного газа через рубашки тиглей, внутренние полости и рубашки охлаждения емкостей и внутреннюю полость контейнера, проводят охлаждение расплава и его заморозку, извлечение из тиглей слитков и их разделку на две части: содержащую «тяжелую» часть с актиноидами и верхнюю «легкую» с другими продуктами деления («шлаками»).

Кроме того, температуру в тиглях в случае использования в тепловыделяющих сборках керамического (оксидного) топлива с циркониевой оболочкой твэлов устанавливают в начальном периоде его выдержки в тиглях в пределах 1850-1900°С на несколько часов, и, тем самым, обеспечивают расплавление этих оболочек, а затем снижают до 1450-1500°С и выдерживают это значение в течение нескольких суток.

Кроме того, температуру 1450-1500°С в тиглях в случае использования в тепловыделяющих сборках металлического топлива создают в начале разогрева и выдерживают в течении нескольких суток.

Кроме того, после выдержки топлива несколько суток при температуре 1450-1500°С осуществляют нескольких циклов охлаждения - разогрева топлива в тиглях от температуры 1450°С до температуры 600°С с последующей выдержкой несколько суток при температуре 1300-1400°С.

Кроме того, тигли выполнены из термостойкого материала, сохраняющего стойкость при температуре свыше 3000°С, например, из сплавов ванадия или из графита, плакированного карбидом циркония.

Осуществление изобретения

Пример возможной реализации предлагаемого способа переработки отработавшего ядерного топлива тепловыделяющих сборок показан для варианта переработки тепловыделяющих сборок реактора ВВЭР-1200 или проекта ВВЭР ТОИ (Типовой Оптимизированный и Информатизированный проект).

Топливо в активной зоне реактора ВВЭР до проектного выгорания находится 4-5 лет. Кампания горения топлива в реакторе организована с перегрузкой раз в 1,5 года после выхода в стационарный режим перегрузок. При этом, перегружается треть активной зоны и раз в год пятая часть активной зоны.

Отработавшие тепловыделяющие сборки выгружают из активной зоны ядерного реактора и перегружают в станционный бассейн выдержки отработанного ядерного топлива из которого извлекают их примерно через год.

Для уменьшения длины топливной части отработавших тепловыделяющих сборок от них отрезают концевые металлические детали и разрезают ее на две части (длиной 225 мм), после чего загружают их вместе с порошком металла-восстановителя (кальция) в тигли высотой 2,5 метра и заполняют его инертным газом (аргоном) после чего закрывают его крышкой. Затем тигли помещают в емкости, установленные в контейнере сухого хранения ядерного топлива подключенного к системе газового охлаждения инертным газом.

Поскольку средняя мощность тепловыделяющих сборок реактора составляет 20000 кВт (163 тепловыделяющие сборки в активной зоне при общей тепловой мощности установки 3250 мегават), то мощность отработавшего топлива через, примерно, 10-30 секунд после выгрузки из активной зоны реактора, составит для одной отработавшей тепловыделяющей сборки около 0,5% от номинальной мощности. Т.е в момент загрузки в бассейн выдержки мощность составит около 100 кВт, а после одного года выдержки в бассейне выдержки средняя мощность ядерного топлива отработавшей тепловыделяющей сборки становится равной 0,023% от номинальной мощности тепловыделяющей сборки (20000 кВт), или, примерно, 5 кВт (оценка величины мощности отработавшего топлива проведена по формуле Вэя-Вигнера), в момент перегрузки в термостойкий тигель.

Внутренний диаметр тигля - 0,75 метра. В него помещается 7 «половинок» отработавших тепловыделяющих сборок. Необходимый теплоотвод от каждого термостойкого тигля составляет 17,5 кВт.

Поскольку кампания горения топлива в реакторе ВВЭР организована с перегрузкой раз в 1,5 года трети активной зоны и раз в год пятой части активной зоны, то при таком цикле перегрузок достаточно иметь с запасом 24 термостойких тигля, размещаемых в 4-х емкостях в помещении «перерабатывающего» хранилища отработавшего ядерного топлива, а мощность всей системы регулируемого теплоотвода в помещении хранилища отработавшего ядерного топлива составит, порядка, 400 кВт.

Разогрев отработавших тепловыделяющих сборок в тиглях происходит за счет остаточного тепловыделения топлива, находящегося в тепловыделяющей сборке в среде инертного газа, при этом регулирование температуры внутри тиглей осуществляется путем изменения температуры и расхода охлаждающего инертного газа, проходящего через рубашки тиглей, внутренние полости и рубашки охлаждения емкостей и внутреннюю полость контейнера.

Температуру в тиглях выдерживают в пределах 1850-1900°С в течении суток. На этой стадии происходит расплавление циркониевых оболочек твэлов и стальных дистанционирующих решеток тепловыделяющих сборок.

Далее снижают температуру в тиглях до 1450-1500°С, при этом происходит восстановление оксидного топлива до металлического состояния, его последующее расплавление и гравитационное расслоение. В нижней части тиглей располагаются все «тяжелые» компоненты- актиноиды (изотопы урана и «наработанные» изотопы плутония и других трансурановых элементов). В верхней части тигля - смесь остальных более легких продуктов деления (шлаков), наработанных в отработавшей тепловыделяющей сборке в период кампании в активной зоне.

Затем осуществляют нескольких циклов охлаждения - разогрева от температуры 1400°С до температуры 600°С с последующей выдержкой несколько суток при температуре 1300-1400°С и, тем самым, добиваются гомогонизации в слитках эвтектических дендридов, возникающих в образующейся эвтектике из разных изотопов актиноидов, в связи различной температурой их кристаллизации в период охлаждения расплава ниже температуры плавления изотопов урана (1300°С).

Далее производят охлаждение и замораживание расплава и разделение слитка, по крайней мере на две части - металлическую «тяжелую» часть с актиноидами (изотопы урана и «наработанные» изотопы плутония и других трансурановых элементов в нижней части слитка),- смесь остальных более легких продуктов деления, содержащую шлаки в его верхней части.

Очищенную от шлаков, содержащую актиноиды часть, отправляют в цех по фабрикации ядерного топлива, другую часть с остальными продуктами деления (шлаками) на дальнейшее хранение в дополнительное пристанционное хранилище шлаков на время, необходимое для снижения отработавшего топлива до уровня, позволяющего перевести эти радиоактивные отходы на окончательное захоронение или на дальнейшую переработку с целю извлечения оставшихся в них ценных для промышленности изотопов, таких как, цирконий, молибден, технеций, самарий и т.п.

Таким образом, заявляемый способ позволяет осуществить саморафинирование отработавшего ядерного топлива, сократить время выдержки отработавших тепловыделяющих сборок ядерного реактора после их выгрузки из активной зоны ядерного реактора, снизить энергозатраты при переработке отработавшего топлива.

1. Способ переработки отработавшего топлива тепловыделяющих сборок ядерного реактора, включающий загрузку отработавшего ядерного топлива и материала-восстановителя в тигли после выдержки в станционном бассейне выдержки вместе с металлом-восстановителем, например гранулированным кальцием или его порошком, заполнение тиглей инертным газом и закрытие их герметичными крышками, разогрев топлива путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа, его восстановление до металлического состояния и его расплавление, выдержку в расплавленном состоянии в тиглях в среде инертного газа, расслоение расплава на несколько частей, охлаждение расплава и его заморозку, извлечение из тиглей слитков и их разделку, по крайней мере, на три части: содержащие уран, трансурановые и легкие элементы, отличающийся тем, что выгрузку отработавших тепловыделяющих сборок из станционного бассейна выдержки производят после снижения мощности остаточного тепловыделения в тепловыделяющих сборках до 0,03-0,02% от номинальной мощности этих сборок во время их работы в реакторе, затем отделяют от тепловыделяющих сборок металлические концевые детали, тигли с загруженными в них тепловыделяющими сборками помещают в емкости, установленные в контейнере сухого хранения отработавшего ядерного топлива, подключенного к системе охлаждения инертным газом, закрывают крышки емкостей и контейнера, разогревают отработавшие тепловыделяющие сборки в тиглях за счет остаточного тепловыделения ядерного топлива в сборках, проводят последующее расплавление тепловыделяющих сборок и дальнейшую их выдержку в расплавленном состоянии в тиглях при температуре выше температуры плавления металлического урана, путем регулирования теплоотвода от тиглей за счет регулирования температуры и расхода охлаждающего инертного газа через рубашки тиглей, внутренние полости и рубашки охлаждения емкостей и внутреннюю полость контейнера, проводят охлаждение расплава и его заморозку, извлечение из тиглей слитков и их разделку на две части: содержащую «тяжелую» часть с актиноидами и верхнюю «легкую» с другими продуктами деления («шлаками»).

2. Способ переработки по п. 1, отличающийся тем, что температуру в тиглях в случае использования в тепловыделяющих сборках керамического (оксидного) топлива с циркониевой оболочкой твэлов устанавливают в начальном периоде его выдержки в тиглях в пределах 1850-1900°С на несколько часов, и тем самым обеспечивают расплавление этих оболочек, а затем снижают до 1450-1500°С и выдерживают это значение в течение нескольких суток.

3. Способ переработки по п. 1, отличающийся тем, что температуру 1450-1500°С в тиглях в случае использования в тепловыделяющих сборках металлического топлива создают в начале разогрева и выдерживают в течение нескольких суток.

4. Способ переработки по п. 1, отличающийся тем, что после выдержки топлива несколько суток при температуре 1450-1500°С осуществляют нескольких циклов охлаждения - разогрева топлива в тиглях от температуры 1450°С до температуры 600°С с последующей выдержкой несколько суток при температуре 1300-1400°С.

5. Способ переработки по п. 1, отличающийся тем, что тигли выполнены из термостойкого материала, сохраняющего стойкость при температуре свыше 3000°С, например, из сплавов ванадия или из графита, плакированного карбидом циркония.