Устройство для in situ анализов радиоактивных отходов, содержащих изотоп хлор-36

Группа изобретений относится к радиологической оценке (к ядерным измерениям) материалов, полученных при разборке ядерного объекта или по ходу процесса в атомной промышленности. Устройство для in situ анализа радиоактивных отходов, содержащих изотоп хлор-36, содержит принимающее средство для указанных отходов, комплект, состоящий по меньшей мере из двух детекторов и способный детектировать совпадения гамма-лучей, испускаемых указанными отходами и имеющих энергию 511 кэВ, при этом принимающее средство и указанный комплект установлены с возможностью взаимного перемещения, а также измерительное средство, позволяющее определять содержание хлора-36 в указанных отходах, по меньшей мере по результатам измерения количества указанных совпадений. Технический результат - повышение точности измерений и неразрушающее измерение исследуемого объекта. 2 н. и 12 з.п. ф-лы, 5 ил.

 

Область техники

Изобретение относится к устройству и способу, которые предназначены для in situ анализов радиоактивных отходов, содержащих изотоп хлор-36.

Соответственно, изобретение относится к радиологической оценке (к ядерным измерениям) материалов, полученных при разборке ядерного объекта или по ходу процесса в атомной промышленности.

Уровень техники

Известны проблемы, связанные с необходимостью измерять содержание хлора-36 (³⁶Cl), присутствующего в радиоактивных отходах определенного типа, в частности, в облученном графите, использовавшемся в газографитовых реакторах.

При этом всегда представляется желательным усовершенствовать измерение хлора-36.

В этой связи задача заключается в том, чтобы лучше распознать природу материала отходов и, в особенности, содержание в нем хлора-36. Хлор-36 является долгоживущим радиоактивным изотопом со временем жизни порядка 300000 лет. Знание его содержания позволяет выполнять соответствующую промышленную обработку и создавать надлежащие средства хранения, точно отвечающие требованиям. Таким образом, данное измерение имеет огромное экономическое значение.

Совокупность проблем, требующих решения, обусловлена тем, что в ситуации, когда решающим фактором при выборе дальнейшей обработки и средств хранения может оказаться значение активности радиоактивного изотопа, трудно проводить измерение этого параметра in situ.

Фактически, разборка реакторов газографитового типа дает десятки тысяч тонн графита, который содержит или может содержать хлор-36. Эта же совокупность проблем возникает в процессе удаления материала отходов из объекта, а также во время контроля жидких или газообразных выделений.

Такие измерения in situ до сих пор не проводились. На практике данные о содержании хлора-36 получались путем физико-химического анализа образцов материала отходов.

В реальной ситуации отбирают образцы с массой, составляющей несколько граммов, и подвергают их химической обработке, чтобы выделить из них хлор, который затем подвергают физическому исследованию с целью оценки содержания хлора-36 в данном экстракте.

Главным достоинством этого аналитического способа является надежность и очень высокая точность измерений; однако, он имеет весьма серьезные недостатки.

Фактически, данный способ имеет низкую репрезентативность, поскольку для него велика вероятность ошибочного пробоотбора. Ее можно уменьшить, только увеличив количество образцов. Очевидно, что это приводит к значительному увеличению затрат. Более того, во время анализа должны соблюдаться правила техники безопасности с учетом рисков, связанных с радиоактивностью (радиационным загрязнением и т.д.).

К тому же количество лабораторий, выполняющих анализы данного типа, невелико. Это приводит к существенной задержке между отбором образца и получением результатов, затрудняющей промышленную переработку отходов.

Что касается опубликованных документов, уровень техники для изобретения может быть проиллюстрирован следующими публикациями:

- М. RODRIGUEZ ЕТ AL: "Radiochemical analysis of chlorine-36", CZECHOSLOVAK JOURNAL OF PHYSICS, KLUVER ACADEMIC PUBLISHERS-CONSULTANTS BUREAU, NE, vol. 56, No. 1, 1 January 2006;

- G. A. B. GIBSON ET AL; "Absolute standardization with liquid scintillation counters", JOURNAL OF PHYSICS, E SERIES: SCIENTIFIC INSTRUMENTS, vol. 2, 1 January 1968;

- WO 2013/120919 A1.

Изобретение направлено на преодоление отмеченных трудностей посредством предложения решений по проведению анализа, позволяющих выполнять его in situ, т.е. не прибегая к отбору образца.

Раскрытие изобретения

Соответственно, в своем первом аспекте изобретение относится к устройству, предназначенному для in situ анализов радиоактивных отходов, содержащих изотоп хлор-36.

Данное устройство, по существу, характеризуется тем, что содержит:

- принимающее средство для радиоактивных отходов,

- комплект, состоящий по меньшей мере из двух детекторов и способный детектировать совпадения гамма-лучей, испускаемых указанными отходами и имеющих энергию 511 кэВ, при этом принимающее средство и указанный комплект установлены с возможностью взаимного перемещения, а также

- измерительное средство, позволяющее определять содержание хлора-36 в отработанном материале, по меньшей мере по результатам измерения количества указанных совпадений.

Согласно другим полезным признакам предлагаемого устройства, не имеющим ограничительного характера:

- принимающее средство и указанный комплект установлены с возможностью взаимного перемещения посредством поворота и/или поступательного движения;

- детекторы в составе указанного комплекта расположены в форме кольца, окружающего принимающее средство, и обращены к указанным отходам;

- количество детекторов равно по меньшей мере восьми;

- детекторы представляют собой сцинтилляторы или диоды, выполненные из полупроводниковых материалов;

- измерительное средство содержит по меньшей мере один процессор и управляющий компьютер, обеспечивающие управление детекторами, подготовку и выполнение регистрации совпадений, обработку собранной информации и отображение полученных результатов;

- измерительное средство выполнено с возможностью идентифицировать и оценивать количество совпадений гамма-лучей, испускаемых не хлором-36, а другими атомами, и вычитать эти количественные данные из общей суммы совпадений;

- детекторы выполнены с возможностью детектировать не только совпадения гамма-лучей, имеющих энергию 511 кэВ, но также и тройные совпадения;

- детекторы выполнены с возможностью выявлять случайные совпадения, т.е. детектировать два фотона, не коррелирующие между собой.

В другом своем аспекте изобретение предлагает способ, предназначенный для in situ анализа радиоактивных отходов, содержащих изотоп хлор-36, и использующий устройство, обладающее любым(и) из перечисленных выше признаков.

Данный способ включает по меньшей мере стадию установки анализируемых отходов на принимающем средстве и детектирование совпадений гамма-лучей, испускаемых указанными отходами и имеющих энергию 511 кэВ.

Согласно другим полезным признакам предлагаемого способа, не имеющим ограничительного характера:

- проводят анализ твердых отходов в форме цилиндрической оболочки,

- проводят анализ жидких или газообразных отходов,

- указанные отходы помещают в контейнер или обеспечивают их циркуляцию в трубе, а детекторы устанавливают вокруг контейнера или трубы;

- жидкий отработанный материал помещают в контейнер или обеспечивают его циркуляцию в трубе, а детекторы устанавливают вокруг контейнера или трубы,

- газообразный отработанный материал помещают в контейнер или обеспечивают его циркуляцию в трубе, а детекторы устанавливают вокруг контейнера или трубы.

Краткое описание чертежей

Другие признаки и преимущества изобретения будут понятны из приведенного далее описания его предпочтительного варианта, содержащего ссылки на прилагаемые чертежи, где:

на фиг. 1 и 2 очень схематично проиллюстрирован, на видах устройства согласно изобретению снизу и спереди, принцип его действия,

на фиг. 3 проиллюстрирован, на виде спереди, вариант устройства по изобретению,

на фиг. 4, также на виде спереди, проиллюстрирован другой вариант данного устройства,

на фиг. 5 представлен график рабочих характеристик, иллюстрирующий активность хлора-36, содержащегося в имитационной графитовой оболочке.

Осуществление изобретения

Принцип измерения хлора-36 основан на том, что этот изотоп испускает β⁺-частицы, т.е. позитроны (положительно заряженные электроны). Эти частицы, попадая в графит (или, в более общем случае, в материал объекта, выполненного из графита), сразу сталкиваются с обычными (отрицательно заряженными) электронами, с которыми они аннигилируют, индуцируя гамма (γ)-излучение, причем на каждую β⁺-частицу приходятся два гамма-луча с энергией 511 кэВ, излученные под углом 180° друг к другу. Измерения, проводимые согласно изобретению, учитывают именно описанное взаимодействие.

Одно из технических решений, предложенных в данной заявке, представляет собой специальный прибор, способный непосредственно выполнить измерение суммарного содержание хлора-36, находящегося в исследуемом объекте.

Примером такого объекта может быть графитовая оболочка в виде полого цилиндра диаметром 20 см и длиной 60 см, масса которого составляет приблизительно 60 кг.

Как показано на фиг. 1 и 2, в данном устройстве содержится комплект детекторов 2, способный детектировать двойные совпадения гамма-лучей R, испускаемых указанными отходами 1 (эти отходы в данном случае представлены вышеупомянутым графитовым цилиндром) и имеющих энергию 511 кэВ.

В разных вариантах осуществления материал отходов (если он, как в данном случае, представляет собой твердую фазу) может иметь любую другую форму. Выбор цилиндрической конфигурации для возможной иллюстрации устройства по изобретению связан с тем, что данная конфигурация используется в ядерных энергетических установках.

На форму твердых отходов никаких ограничений не накладывается. В частности, другой возможной конфигурацией для них является параллелепипед (т.е. графитовый брикет).

Как показано на фиг. 3 и 4, на которых устройство представлено полностью, полый графитовый цилиндр 1 опирается на основание 3. На данных чертежах стрелки двух видов указывают, что основание снабжено средствами, позволяющими перемещать его не только поступательно (снизу вверх и сверху вниз), но и поворачивать вокруг оси (причем в двух противоположных направлениях).

Эти средства на чертежах не показаны и далее не описаны, поскольку они не являются существенными признаками изобретения (для упрощения рассмотрения изобретения не показана также среда, используемая в детекторах).

Указанные средства позволяют гомогенно исследовать детекторами 2 весь объект.

Конечно, предусмотрена также и возможность "кинематической инверсии" данного устройства, т.е. возможен вариант, в котором основание 3 зафиксировано, а комплект детекторов 2 может быть активирован для совершения двух упомянутых выше перемещений (поступательного и поворотного).

В данном случае количество детекторов 2 равно восьми, но, конечно, этим числом оно не ограничено. Однако для того, чтобы детектировать совпадения гамма-лучей, которые испускаются указанными отходами, содержащими хлор-36, и имеют энергию 511 кэВ, необходимо использовать по меньшей мере два детектора. Приемлемым компромиссом между стоимостью измерения и качеством полученных результатов представляется количество детекторов, равное 32.

Следует отметить, что предусмотрена возможность разместить детекторы на двух уровнях по высоте, как это показано на фиг. 4.

Детекторы, пригодные и рекомендуемые для использования в изобретении, выполнены из LaBr₃. Такие детекторы хорошо сочетают в себе чувствительность детектирования, разрешение по шкале энергии (пригодность для гамма-спектрометрии) и разрешение во времени (способность селекции во времени в интервале, достигающем наносекунд).

Электронная плата 4 и управляющий компьютер 5 обеспечивают контроль прибора, подготовку и выполнение регистрации совпадений, обработку собранной информации и выдачу результатов.

Таким образом, детекторы 2, установленные вокруг измеряемого объекта, способны выполнять детектирование гамма-лучей. Когда каждый из пары детекторов в один и тот же момент детектирует гамма-излучение с энергией 511 кэВ, очень велика вероятность, что это не случайное совпадение, т.е. действительно происходит аннигиляция позитрона и электрона. В результате данная система позволяет подсчитывать эти аннигиляции и, зная (после калибровки) их количество, вычислять количество β⁺-частиц, излученных в объеме исследуемого материала.

Чтобы определить активность непосредственно хлора-36, который является источником только некоторых из этих β⁺-частиц, необходимо учесть совпадения, соответствующие другим источникам.

Для этого в устройстве используются детекторы 2, которыми для выполнения гамма-спектрометрии детектируются совпадения гамма-лучей, имеющих энергию 511 кэВ (при этом пространственное разрешение обеспечивается механическим пошаговым перемещением в процессе поворота или поступательного движения основания 3). Такая гамма-спектрометрия позволяет идентифицировать и оценивать количество β⁺-излучателей, равно как и вклад γ-излучателей (таких, например, как европий-152), количество которых вычитают из количества двойных совпадений.

Гамма-спектрометрия позволяет также идентифицировать и определять количество β⁺-частиц, которые могут создаваться высокоэнергетическими гамма-лучами. Данное явление соответствует созданию пары электрон-позитрон гамма-лучами, энергия которых превышает 1,022 МэВ (в типичном варианте данные лучи испускаются кобальтом-60).

Результат, полученный посредством гамма-спектрометрии, используют в устройстве для оценки количества β⁺-частиц, образующихся за счет создания соответствующей пары. При этом предполагается, конечно, что устройство было соответствующим образом прокалибровано.

Кроме того, более точно вычислить количество позитронов, появление которых вызвано гамма-излучением, испускаемым кобальтом-60, позволяет принцип, именуемый "тройным совпадением".

В основу соответствующего расчета положен тот факт, что кобальт-60 излучает два синхронных высокоэнергетических гамма-луча. Если один из них трансформируется в пару позитрон-электрон, детекторами, с высокой вероятностью, детектируются в одно и то же время два фотона, образованные в результате аннигиляции созданного позитрона, а также второй гамма-луч, излученный кобальтом.

Тот факт, что устройство оборудовано большим количеством детекторов, повышает вероятность детектирования тройных совпадений и, в конечном счете, получения более точного результата в отношении хлора.

Одним из факторов, которые могут оказаться важными для корректируемого расчета создания β⁺-частиц высокоэнергетическими гамма-лучами, является вычисление локальных плотностей объекта (другими словами, "потерь массы"). Данное вычисление выполняют посредством корректировки совпадений, которую проводят на основе информации, полученной от каждой зоны объекта, просматриваемой разными детекторами под различными углами (т.е. посредством томографии).

Предлагаемый прибор способен также вычислять количество случайных совпадений (когда детектируются два некоррелированных гамма-луча, имеющие энергию 511 кэВ), искажающих результаты измерений.

Для этих условий в устройство включен весьма важный раздел программного обеспечения, обеспечивающий обработку измерений, описанных выше.

Таким образом, в данном комплексном приборе используются, например, восемь детекторов, попарно обращенных друг к другу и расположенных вокруг анализируемого объекта. Прибор использует совпадения детектированных сигналов, вычисляет по этим совпадениям уровень β⁺-эмиссии для объекта и посредством спектроскопии идентифицирует β⁺ и γ-излучатели, после чего на основе этих гамма-спектров осуществляет картографию плотности объекта и β⁺-эмиссии, происходящей в результате образования электрон-позитронных пар. Для выполнения своей функции прибор не нуждается в какой-либо информации, кроме той, которую он сам производит.

Однако следует отметить, что фактически прибор оценивает суммарное количество β⁺-излучателей, не являющихся γ-излучателями. По всей вероятности, в конкретном случае графита, извлеченного из газографитовых реакторов, единственным источником соответствующего излучения является хлор-36. Если присутствуют другие элементы, испускающие только β⁺-излучение (и отсутствует гамма-излучение, которое позволило бы их идентифицировать и количественно оценить), прибор покажет завышенную активность хлора-36.

Совокупность предлагаемых измерительных операций представлена в таблице, приведенной в конце данного раздела.

Приложением, на которое, по существу, ориентировано изобретение, является промышленный скрининг или надлежащая промышленная переработка графита, извлеченного из газографитовых реакторов, исходя из содержания хлора-36.

Еще одно из возможных приложений изобретения представляет собой измерение, в реальном времени, содержания β⁺-излучателей, содержащихся в потоке газообразных, жидких или твердых веществ, циркулирующем в трубе. Такое измерение предназначено для контроля различных процессов (аварийная сигнализация, отслеживание, составление списка веществ и другие подобные операции).

В случае исследования жидкости или газа такую трубу можно считать аналогом описанного выше полого графитового цилиндра, который окружен детекторами и в котором циркулирует текучая среда.

Одно из измерений, выполняемых во время циркуляции текучей среды в трубе, должно обеспечить получение среднего значения содержания хлора-36 для данной среды, проходящей через устройство за время измерений.

После этого количество детекторов, скорость жидкости или газа (или соответствующего твердого вещества) и время единичного совпадения должны быть адаптированы для получения измерения с уровнем погрешности, отвечающим ожидаемому порядку величины.

На фиг. 5 представлен теоретический график рабочих характеристик, иллюстрирующий активность хлора-36, содержащегося в имитационном графитовом цилиндре массой 20 кг.

Термин "имитационный цилиндр" означает, что для рассмотрения выбран цилиндр, состоящий из чистого графита, не имеющий металлического вкладыша и проявляющий максимальную радиоактивность порядка 500 мк³ в/ч. Его загрязнение радиоактивным веществом составляет порядка 0,5 Бк/см² и имеет спектр, соответствующий спектру ядерного топлива.

Измеряемая активность увеличена на величину двух типичных (стандартных) отклонений. Реальная активность с вероятностью 97,5% ниже приводимого значения.

При этом были сделаны следующие допущения:

1) хлор-36 и отличающиеся от него β⁺-излучатели производят одинаковое количество позитронов (в варианте с присутствием Eu активность, измеряемая в беккерелях, по существу, равна активности хлора-36);

2) измерение этих излучателей выполняют посредством гамма-спектроскопии (типичное отклонение составляет 10%);

3) кроме хлора-36, нет других излучателей, испускающих только β⁺-частицы;

4) типичное отклонение, связанное с измерением позитронов кобальта-60 (спектрометрия, вычисления, тройное совпадение), составляет 10%;

5) типичное отклонение, связанное со случайными ошибками, составляет 10%;

6) погрешность определения суммарного количества совпадений соответствует пуассоновскому распределению.

Примечание: В данном случае термин "бета⁺-излучатели относится к излучателям, не проявляющим себя в виде гамма-лучей, т.к. они их не испускают.

Устройство согласно изобретению, а также способ использования данного устройства могут применяться непосредственно в том месте, где находятся проверяемые объекты, т.е. не только в лаборатории. В результате такого применения, может быть обеспечен скрининг таких объектов по данным измерений хлора-36. Конкретно, в зависимости от измеренного содержания, будет выбрана увеличенная или уменьшенная глубина захоронения отходов. Таким образом, эффективное измерение хлора-36 позволяет осуществлять переработку графитовых отходов и соответствующих средств хранения только в самой необходимой степени и, в результате, свести соответствующие затраты к минимуму.

В отличие от любых альтернативных измерений, проводимых посредством отбора образцов с последующим сложным радиохимическим анализом, предлагаемое устройство позволяет выполнять полное и неразрушающее измерение исследуемого объекта. Более того, необходимо отметить, что хлор-36 распределен в материале очень неравномерно, а это понижает надежность измерений, реализуемых на основе отбора образцов.

К потенциальным специалистам, которые смогут применять устройство по изобретению, относятся, в частности, операторы, изготовители, контролеры, лица, контролирующие радиоактивные отходы, например, во время операций по разборке или производству данных отходов и их удалению.

Безусловно, могут быть использованы измерительные средства, отличающиеся от описанных выше, но, тем не менее, способные определять в отработанном материале содержание хлора-36, исходя по меньшей мере из измерения количества совпадений, регистрируемых детекторами.

1. Устройство для in situ анализа радиоактивных отходов (1), содержащих изотоп хлор-36, отличающееся тем, что содержит:

- принимающее средство (3) для указанных отходов (1),

- комплект, состоящий по меньшей мере из двух детекторов (2) и способный детектировать совпадения гамма-лучей, испускаемых указанными отходами и имеющих энергию 511 кэВ, при этом принимающее средство (3) и указанный комплект установлены с возможностью взаимного перемещения, а также

- измерительное средство, позволяющее определять содержание хлора-36 в указанных отходах (1), по меньшей мере по результатам измерения количества указанных совпадений.

2. Устройство по п. 1, отличающееся тем, что принимающее средство (3) и указанный комплект установлены с возможностью взаимного перемещения посредством поворота и/или поступательного движения.

3. Устройство по п. 1 или 2, отличающееся тем, что детекторы (2) в составе указанного комплекта расположены в форме кольца, окружающего принимающее средство (3), и обращены к указанным отходам (1).

4. Устройство по п. 3, отличающееся тем, что количество детекторов (2) равно по меньшей мере восьми.

5. Устройство по любому из предыдущих пунктов, отличающееся тем, что детекторы (2) представляют собой сцинтилляторы или диоды, выполненные из полупроводниковых материалов.

6. Устройство по любому из предыдущих пунктов, отличающееся тем, что измерительное средство содержит по меньшей мере один процессор (4) и управляющий компьютер (5), обеспечивающие управление детекторами, подготовку и выполнение регистрации совпадений, обработку собранной информации и отображение полученных результатов.

7. Устройство по п. 6, отличающееся тем, что измерительное средство выполнено с возможностью идентифицировать и оценивать количество совпадений гамма-лучей, испускаемых не хлором-36, а другими атомами, и вычитать указанное количество из общей суммы совпадений.

8. Устройство по п. 5 или 6, отличающееся тем, что детекторы (2) выполнены с возможностью детектировать не только совпадения гамма-лучей, имеющих энергию 511 кэВ, но также и тройные совпадения.

9. Устройство по любому из пп. 6-8, отличающееся тем, что детекторы (2) выполнены с возможностью выявлять случайные совпадения, детектируя два фотона, не коррелирующие между собой.

10. Способ in situ анализа радиоактивных отходов (1), содержащих изотоп хлор-36, использующий устройство, выполненное согласно любому из предыдущих пунктов, отличающийся тем, что включает размещение анализируемых радиоактивных отходов (1) на указанном принимающем средстве (3) и детектирование совпадений гамма-лучей, испускаемых указанными отходами (1) и имеющих энергию 511 кэВ.

11. Способ по п. 10, отличающийся тем, что анализ твердых отходов (1) проводят на объекте в форме цилиндрической оболочки.

12. Способ по п. 10, отличающийся тем, что проводят анализ отходов, которые находятся в жидком или газообразном состоянии.

13. Способ по п. 12, отличающийся тем, что указанные отходы, находящиеся в жидком состоянии, помещают в контейнер или обеспечивают их циркуляцию в трубе, а детекторы (2) устанавливают вокруг контейнера или трубы.

14. Способ по п. 12, отличающийся тем, что указанные отходы, находящиеся в газообразном состоянии, помещают в контейнер или обеспечивают их циркуляцию в трубе, а детекторы (2) устанавливают вокруг контейнера или трубы.