Способ получения водородсодержащего газа

 

1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ВОДОРОДСОДЕРЖАЩЕГО ГАЗА путем кислодной конверсии природного газа на твердом неподвижном слое нагретого катализатора при температуре 850-1150 С под .давлением 1,7-40 атм.с предварительным нагревом исходной газовой смеси, отличающийся тем, что, с целью повышения выхода целевых продуктов и удешевления процесса, исходную смесь на катализатор подают с температурой 120-ЗОО С, а нагрев катализатора осуществляют путем изменения направления подачи газовой смеси на противоположное через 5-120 мин. 2. Способ по п. 1, отличаю8 щийся тем, что процесс ведут (Q при содержании кислорода в исходной (Л смеси 0,40-0,53 м на 1 м природного газа.

СОЮЗ СОВЕТСКИХ

СОЦИАЛИСТИЧЕСКИХ

РЕСПУБЛИК (1)4 С 01 В 3/38

j 1;

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ

К АВТОРСКОМ,Ф СВИДЕТЕЛЬСТВУ

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ СССР

ПО ДЕЛАМ ИЗОБРЕТЕНИЙ И ОТНРЫТИЙ (21) 3740878/23-26 (22) 16.05.84 (46) 30.10.85. Бюл. В 40 (71) Ордена Трудового Красного

Знамени институт катализа СО АН СССР (72) Г.К.Боресков, А.С.Носков, Ю.Ш.Матрос, И.А.Золотарский и В.Н.Меньшов (53) 661.961.961(088.8) (56) Производство технологического газа для синтеза аммиака и метанола из углеводородных газов. Под ред.

А.Г.Лейбуш. М.: Химия, 1971, с. 288.

Справочник азотчика. Т. 1, М.:

Химия, 1967, с. 71-121. (54) (57) 1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ВОДОРОДСОДЕРЖАЩЕГО ГАЗА путем кислодной кон„„SU„„1188095 A версии природного газа на твердом йеподвижном слое нагретого катализатора при температуре 850-1150 С под ,давлением 1,7-40 атм.с предварительным нагревом исходной газовой смеси, отличающийся тем, что, с целью повышения выхода целевых продуктов и удешевления процесса, исходную смесь на катализатор подают с температурой 120-300 С, а нагрев катализатора осуществляют путем изменения направления подачи газовой смеси на противоположное через 5-120 мин.

2. Способ по п. 1, отличаюшийся тем, что процесс ведут при содержании кислорода в исходной смеси 0,40-0,53 М на 1 м природного газа.

1188095

Изобретение относится к переработке газообразных углеводородов, а именно к получению водорода и синтез газа реакцией газообразных углеводородов, например природного газа, с 5 .газообразующими кислородсодержащими смесями.

Целью изобретения является повышение выхода целевых продуктов и удешевление процесса.

Способ осуществляют следующим образом.

На предварительно нагретый до

600 С катализатор подают исходную реакционную смесь природного газа, 15 водяного лара и кислорода в объемном отношении 1:1:0 45 с температурой о

120 С при давлении 1,7 атм. От прямого контакта с нагретым катализатором смесь нагревается. При достижении температуры начала реакции 450-550 С о начинается реакция окисления природного газа кислородом. При этом температура на длине слоя 8-.10 см возрастает с 450-550 до 1000-1050 С. Од- >5 новременно с реакцией окисления при родиого газа протекает эндотермическая реакция природного газа с водяным паром. При этом катализатор со стороны входа исходной реакционной Зп смеси, отдавая тепло, будет охлаждаться до температуры смеси. На участках слоя катализатора, прилегающих к выходу, температура будет понижаться за счет протекания эндотермической реакции природного газа с водяным паром. В результате действия такого механизма передачи тепла по длине слоя катализатора возникает движущийся тепловой фронт (зона @ реакции), температурный профиль кото. рого определяется начальной концентрацией кислорода и другими параметрами.

Для того, чтобы движущийся фронт реакции не вышел из слоя катализатора, необходимо периодически изменять направление движения исходной реакционной смеси, на противоположное через каждые 40 мин. При этом опять охлаждается участок слоя катализатора, прилегающий к месту ввода реакционной смеси, нагретый во время предыдущего полуцикла за счет тепла реакции природного газа с кислоро- 55 дом. Тепловой фронт перемещается в противоположном направлении. Через несколько переключений в реакторе устанавливаются периодически повторяющиеся температурные и концентрационные профили по длине слоя, В этом случае время контакта на участке слоя катализатора, прилегающем к выходу, будет мало и реакционная смесь сохраняет состав, характерный для зоны максимальных температур, где происходит основное превращение.

В результате такого протекания процесса температура конвертированного газа на выходе на 50-300 С превышает температуру исходной смеси, в то время, как в зоне реакции температура достигает 1100 С.

Пример 1. На вход реактора автотермической конверсии подают реакционную смесь, содержащую реагенты — природный газ: водяной пар:кислород в объемных соотношениях 1:1:

:0,45. Давление 1,7 атм, температура смеси на входе в слой 120 С.

До ввода реакционной смеси в реактор слой катализатора разогрет до

600 С. В начале слоя образуется реакционная зона с высоким (до о

1000 С) значением температуры. Через время, равное времени полуцикла, направление потока реакционной смеси переключают на обратное, т.е. место вывода реакционной смеси становится местом ввода и наоборот, В данном примере осуществляется изменение направления движения потока реак. ционной смеси через 5 мин. Средний за цикл выход водорода составляет

2,3 мэ на 1 м природного газа при степени превращения по метану (сухой газ) 98Х.

Пример 2. Способ осуществляют аналогично примеру 1. Температу-. ра смеси на входе 150 С, давление

1,7 атм, время полуцикла-40 мин. Состав реакционной смеси: природный газ:водяной пар:азот:кислород в объемном соотношении 1:1:0,75:0,4.

Выход водорода 2,35 м /м природного газа. Пример 3. Способ осуществляют аналогично примеру 1. Температура смеси на входе 200 С, давление о

40 атм, время полуцикла 5 мин. Состав реакционной смеси: природный газ:водяной пар:диоксид углерода:

:кислород в объемном соотношении

1:0,9:0,4:0,53. Выход водорода

2,2 мэ /м природного газа, Составитель Н.Бухарова

Техред О.Неце Корректор С.Шекмар

Редактор И.Ковальчук

Заказ 6668/19, Тираж 461 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

113035, Москва, Ж-35, Раушская наб., д. 4/5

Филиал ППП "Патент", г.ужгород, ул.Проектная, 4

Пример 4. Способ осуществляют аналогично примеру 1. Температура смеси на входе 300 С, давление о

l,7 атм, время полуцикла 10 мин. Состав реакционной смеси: природный газ:водяной пар:кислород в объемном соотношении 1: 1:0,4. Выход водорода

2,4 м /м природного газа.

Пример 5. Способ осуществ-. ляют аналогично примеру 1. Температура реакционной смеси на входе

200 С, давление 20 атм, время полуцикла 120 мин.

Состав реакционной смеси: природный газ:водяной пар, азот, кислород.

188095 4

На 1 м природного газа приходится

0,5 м кислорода. Выход водорода

2,24 м /м природного газа.

Пример 6. Способ осуществляется в стационарных условиях (без переключения направления подачи смеси). На слой катализатора подают реакционную смесь с температурой

1р 450 С и добавлением 0,6 м технического кислорода на 1 м природного газа. При давлении.1,7 атм и степени, превращения по метану 98Х (сухой газ) выход водорода составляет

2,1 м /м природного газа.