Способ остекловывания жидких радиоактивных отходов среднего и низкого уровней активности
Изобретение относится к способам остекловывания жидких радиоактивных отходов Целью изобретения является снижение энергозатрат на проведение «процесса ки. Это достигается за счет того, что жидкие радиоактивные отходы высушивают, смешивают со стеклообразующими; добавками таким образом, чтобы содержание SiOz п стеклорасплаве находилось в интервале 40 - 45 мае. %, нагревают и плавят при температуре 1000- 1100°С в течение 1 ч, зятем при перемешивании в расплав вводят кварцевый песок с размером зерен 0,1 - 0,5 мм в количестве 5 - 15 % от массы стеклорасплава, сливают, охлаждают и отправляют на захоронение. Изобретение позволяет снизить загрязнение окружающей среды. 2 табл. (/ С
,, . Ж „, 3 73800с> А1
СОЮЗ СОВЕТСКИХ
СОЦИАЛИСТИЧЕСКИХ
РЕСПУБЛИК
Ъ (1 ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ ПО ИЗОБРЕТЕНИЯМ И ОТКРЫТИЯМ ПРИ ГКНТ СССР ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ Яа ю,", g15887 К АатОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ.( (46). 15.О6.93. Бюл; М 22 (21} 4812964/25 (22) 21.02.90 (71) .московское научно-производственное объединение "Радон" (72) Г. А, Варлакова, О. К, Карлина, М, И. 0>кован, Ф. А. Лифанов и A.-B, Овчинников (57) Изобретение относится к способам остекловывания жидких радиоактивных отходов, Целью изобретения является снижение энергозатрат на проведение ф роцессл вл 1ки. Это достигается.зв сче г того, чт о жидкие радиоактивные отходы высушивают, смешивают со стеклообразующими добавками таким образом, чтобы содержание SiOg u стеклорасплаве находилось в интервале 40.45 мас. Д, нагревать и плавят flðè температуре 1000 — 1100ОС в течение 1 ч, затем при перемешивании в,расплав вводят кварцевый песок с размером зерен 0,1 — 0,5 мм в количестве 5 — 15ф от массы стеклорасплава, сливают, охлаждают и отправляют на. захороненйе. Изобретение позволяет .; снизить загрязнение окружающей среды. 2 табл.. (56) Патент Великобритании 1527994, кл. 6 21 F 9/30, 1978. Заявка Японии 61200500, кл. 6 21 F 9/16. 1986, (54) СПОСОБ ОСТЕКЛОВЫВАНИЯ. ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ СРЕДНЕГО . И НИЗКОГО УРОВНЕЙ АКТИВНОСТИ Изобретение относится к переработке; . 600 С, выдерживают 24 ч и затем охлаждарадиоактивных отходов и может быть ис-. ют в течение 50ч.. пользовансГдля переработкижйдкйхрадио-. . НедостаФками способа являются: сложактивных отходов среднего и. низкого - .:.. ность проведения процесса, обусловленная уровня активности .путем включения их в его многостадийностью; длительность про- 00 стеклянные матрицы.: .. цесса,.который из-за его многостадийности ( продолжается б — 7 суток. С) .Известны различные способы включе- . Наиболее близким по технической сущ- О, ния жидких радиоактивных отходов в стек-,. ностикизобретениюяваявтсяcllQcoGocTBKлянные матрицы, например жидкие . ловывания отходов среднего и низкого радиоактивные отходы денитрируют, затем уровня активности, при котором жидкие раподают в.плавительный тигель. где уже на- . диоактивные отходы высушивают,и смешиходятся стеклобой и добавки (частички мв- вают с добавками, содержащими; . StOg таллов, О, К. М9, Mo. At. Cr). и плавят при {например глиной; ттвском и т, и.). Смесь температуре 1106 —. 1200 С в течение 3 ч. расплавляют, нагреввадо-1006-1200 С. до Расплав сливают в нагретый до. 600ОС гра- образования стеклопбдобного продукта, кофитовый контейнер и охлаждают со скоро-, тарый охлаждают доотверждения. стью 70 С/ч до 400 С. выдерживают при . Недостатком этого способа является этой температуре 24 ч. затем нагреваатдо . широкий иитервалтемпературввркистекла -м 1738006 (1000 — 1200 С) и повышенная максималь- температуры проведения варки и повышеная температура варки (1200"С). Это спо- нии.энергозатрат на проведение процесса собствует повышению энергозатрат на остекловывания. процесс остекловывания, а также интен- Однако продукт, содержащий 40 — 45 ь сивному уносу радионуклидов в процессе 5 SIOz, является недостаточно химически варки. Например, унос одного из основных . стойким и поэтому на заключительный стакомпонентов жидких цадиоактивных отхо- дии остекловывания в расплав вводят 5 — 15 дов радионуклида Св за б ч варю бороси- кварцевого песка с размером зерен 0,1— ликатного стекла при температуре 1200 С 0,5 мм, что обеспечивает повышение химисоставляет- 63,2 / . 10 ческой стойкости конечного продукта, Это Целью изобретения является снижение обусловлено тем, что кварцевый песок при энергозатрат на проведение процесса ос; . введении в расплавленную стекломассу с теклояывания за счет сужения интервала, радиоактивными отходами, имеющую темтемператур процесса варки при одновре- пературу1000 —.1100 С, растворяется, групменном повышении безопасности окру>ка- 15 пы SI04 встраиваются в решетку c åêëa, ющей среды эа счет уменьшений степени упрочняя этим его структуру. Причем в слуулетучивания радионуклидов в процессе чае введения кварцевого песка менее 5 / варки и повышение химической стойкости . скорость вымывания радиоактивных элеконечного продукта. ментов (Cs ) из конечного продукта в зт Способ заключается в том, что жидкие 20 среднем в 3 раза превышает скорость вырадиоактивные отходы высушивают, сме- мывания из образцов, в которые введено шивэют со стеклообразующими добавками кварцевого песка от 5 до 15, а при введетаким образом. чтобы. содержание ЯО в нии более 15 конечный продукт получаетстеклорасплаве находилось в интервале 40 — ся химическим нестойким из-за большого 45 мас, . нагревают и плавят при темпера- 25 содержания в стеклянной матрице нерасттуре 1000 — 1100 С в течейие 1 ч, затем при ворившихся зерен кварцевого песка. При перемешивании в расплав вводят кварце- . этом большое значение имеет размер зерен вый песок с размером зерен.0,.1 — 0.5 мм в кварцевого песка, так как при размере зе-. количестве 5- 15 от массы стеклорасйла-... рен меньше чем 0,1 мм вязкость расплава . ва, сливают, охлаждают и отправляют на 30 резко возрастает вследс-.вие полного расзахоронение.. творения зерен, а при размере более чем 0,5 При этом для обеспечения заданного мм.кварцевый песок неравномернораспре- . содержания ЯО стеклообраэующие добав-: деляется по обьему, что понижает химичеки используют в количествах, исходя из ус- скую стойкость конечного продукта . ловий: 35 Таким образом. обеспечение .40 — 45 содержания $)0 в стекломвссе; введение Ai = g XIn> в количестве 5-15мас, кварцевого песка с размером зерен 0,1.— 0.5 мм на конечной Ai — процентное содержание I-ro ком- стадии процесса варки стекла с радиоактивпонента в стекле:Xi — процентное содержа- 40 ными отходами дает воэможность не только ние 1-ro компонента в стеклообразующей снизить энергозатраты на проведение продобавке и/или отходах; n — количество стек-: цесса . остекловывания эа .счет сужения лообразующей добавки и/или отходов: I — температурного интервала варки, но и повид компонента, причем Ai задают для Si0z высить безопасность окружающей среды за в интервале 40 -. 45 %. 45 счет уменьшения уноса радионуклидов в окВключение отходов в матрицу с содер- ружающую среду и повышения химической . жанием SIOz 40 — 45 дает возможность . стойкости конечного продукта. снизить максимальную. температуру остекловывания отходов и сузить температурный Пример 1, Радиоактивные отходы интервал проведения процесса до 1000 — 50 активностью по P Сз з =2 106:Бк/л с соле1100 С, что приводит к уменьшению уноса содержанием 174 r/n упаривают и высуширадионуклидов в окружающую среду, . вают до конечной вла>хности 4 — 6 /, после При содержании в остеклоланных от- чего смешивают со стеклообразующими доходах SiOz менее 40 скорость . бавками (песком, суглинком, датолитовом вымывания Радионуклидов составляет 55 концентратом, бурой). Количество каждой 7,0 10 г/см сут, гго представляет собой добавки, входящей в шихту, и отходов опреугрозу загрязнения окружающей среды. 8 деляют из указанных условий. случае увеличения содержания SIOz более Виды сырьевых добавок и содержание чем 45 "/, возрастет вязкость расплава и в них стеклообразующих комп и .нтов (оклозникает ()I >дн,лг .ть s п<>л., шлнии сидов) приведены в табл. 1, 5 1738006 Как видно иэ табл. 2 содержание и ис ходном стекле $!02 от 35 до 45 позволяет снизить унос радионуклидов в процессе варки стекла в среднем в 1.5 — 2 раз» пп 5 сравнению с прототипом. Введение кварцевого песка и количестве от 3 до 20 g, приводит к снижению скорости выщелачивания радионуклидов из конечного продукта, Наиболее оптималь- „ 10 ные результаты (снижение скорости выщелачивания в среднем в 3 раза) дает введение кварцевого песка в количестве от 5 до 15 ";. от массы стеклорасплава. Введение 3 кварцевого песка не дает ощутимого сниже15 ния скорости выщелачивания радионуклидов (обр. 2). Введение же 20 кварцевого песка (обр. 6) хоть и дает положительный результат, но затруднлет процесс перемешивания и слива.из-эа возрастающей алзко20. сти. Применение исходного стекла с содержанием 50 ЯО2 неэффективно иэ -зо возрастания уноса радионуклидов и повы-, шения энергозатрат на процесс остекловы25 вания. Использование изобретения приводит к снижению загрязнения окружающей среды радиоактивными . элементами за счет снижения уноса радионуклидов, к сокраще30 нию энергозатрат на проведение процесса остекловывания отходов, а также к повыше нию радиационной. безопасности окружающей среды при: хранении конечного продукта. Формула изобретения Способ остекловывания жидких радио- . активных отходов среднего и низкого уровней активности, включающий сушку жидких радиоактивнйх отходов, смешивание высушенных отходов со стеклообразующимй . добавками, содержащими SIOz. нагрев, плавление смеси. последующее охлаждение,отличающийся тем,что,с целью снижения энергозатрат на проведение процесса остекловывания за счет сужения интервала температур процесса варки при одновременном повышении безопасности окружающей среды за счет уменьшения сте-. пени улетучивания радионуклидов в процессе варки и повышения химической стойкости конечного продукта, используют .стеклообраэующие добавки в количестве, определяемом ui3 условий Аю=Х1 пь Хз SI02 Х4 SI02 100 100 + Xg Fe203 . „ 100 Решение указанной системы уравнений 35 . дает следующие значения количеств вводи-. мых в.шйхту стеклообразующих добавок. и Отходов, кг: Песка n . 15 02 Буры п2. - 2,3 40 Датолитового : концентрата пз 62,93 Суглинка п4 . I5,38 Отходов (сухого .Остаткз) п5 51;97 .45 Полученную шихту нагревают и плавят при температуре 1000 — 1100 С в течение 1 ч, riocne чего вводят 5 — 15, От массы стеклорасплава кварцевого песка с размером зерен 0,1 — 0,5 мм. перемешивают мв- 50 ханической.мешалкой в течение 40 — 60 с, смесь сливают в контейнер, Охлаждают и отправляют на захоронение, Результаты экспериментов, подтвержда" ющие достижение положительного эффекта. О5 приведены в табл. 2 (время варки — 1 ч). Образец 1 был получен в результате реализации способа согласно выбранному прототипу в лабораторных условиях на предприятии Мос Н ПО "Радон". Ai X Х пь При расчете количества добавок. вводимых в шихту, использовали систему уравнений: Например, для получения 100 кг стекла с содержанием 45 $ система будет выглядеть следующим образом: Ая02 = 45 — п1+ Х1 SI02 ХЗВ203 . Х2 Ма20 AB203 = Ь 100 пз+ 100 пз 20 Х Иа20 +- Х2 Иа2О Ама20 = 20 100 П5 + 100 п2 Хз Сао Хь СаО АсаО = 18 пз + . пб Х4 А!203 АА!203 2 п4 Х3 Fe203 Ие203 =27 пз+ где А — процентнов содержание I-го компонента в стекле, Х вЂ” процентное содержание 1-го компонента в стеклообразующей добавке и/или отходах; п — количег во влол». ой 1738006 стеклообразуощей добавки и/или отходов; ния смеси в расплав вводят кварцевый пе1 — вид компонента, причем А задают для сок с размером зерен 0,1 — 0,5 мм в количе$10з в интервале 40 — 45 $, а после плавле- стве 5 — 15 $ от массы стеклорасплава. Таблица 1 Таблица 2 Унос по 137 Кварцевый песок, мас.7.К-во в исх,ст., мас. $ Образец Скорость выщелачивания Сз, гlсм х кс т. Темпера- -. турный Интер вал варки, С Составитель А.Юдин Техред M Mîðãåíòàë Корректор T. далец Редактор Л,народная Заказ 2375 .:Тираж Подписное 9НИИПИ Государственного комитета по изобретениям и открытиям при ГКНТ СССР 113035, Москва. Ж-35. Раушская наб., 4/5 Производственно-издательский комбинат "Патент". г; Ужгород. ул, Гагарина. 101 48 35 40 42 40 ,- 42 42 42 42 ,45 50.3 3 "3 5 10: 15: 1000-1200 10001 970 . 1000 1200 .970 1200 . 30. 10,6 14.0 . 14.0 18,0. 28,0 10,0 13.8 14,4 17.9 29,0, 11,1 14,0 14,7 18,0 25,0 10.6: 13;0 14.6 18.0 26.8 11,0 f 4.0 14,9 18.1 26,0 7,6 10 9,1 105,0 10 6 . 4,8 .106 4,8 10 2,9 106 6.0 10 3.5 "1 О 3.0 10 1,9 106 1Л 106 5.1 10 18 10 8,8.10 2..9 10 1.5 107 5,1 lO 2.4 10 г,г 10 1,9 .10 6 7.1 10 7 4 8 ° 106 4.0 10- 3.4 106 3,0 10 6 Z9 10 
