Способ производства таблеток ядерного топлива, преимущественно для реактора на быстрых нейтронах

 

Изобретение относится к ядерной энергетике и касается технологии получения ядерного топлива, в частности для зоны воспроизводства реакторов на быстрых нейтронах при использовании в качестве сырья регенерата топлива, выгружаемого из водоохлаждаемых ядерных реакторов. Способ включает смешивание сырьевого порошка с пластификатором, уплотнение смеси, измельчение полученного гранулята с последующим рассевом для получения пресс-порошка, прессование пресс-порошка в матрице для получения сырых таблеток и их спекание. В качестве сырьевого порошка используют порошок регенерированного ядерного топлива с размером частиц от 57 до 63 мкм. Уплотнение смеси производят при давлении от 1,5 до 2,5 т/см². Рассев осуществляют с использованием вибросита, размер ячейки сетки которого выбирают не более 0,63 мм. Прессование пресс-порошка производят при давлении от 3,0 до 4,0 т/см² в матрице, угол конусности которой составляет 6-15 град. В результате расширяется номенклатура используемых сырьевых порошков и обеспечивается возможность получения ядерного топлива с необходимой по условиям эксплуатации плотностью. 4 з.п. ф-лы.

Область техники, к которой относится изобретение Изобретение относится к ядерной энергетике и касается технологии получения ядерного топлива, в частности для зоны воспроизводства реакторов на быстрых нейтронах, при использовании в качестве сырья регенерата топлива, выгружаемого из водоохлаждаемых ядерных реакторов.

Уровень техники Процесс изготовления таблеток ядерного топлива заключается в формовании порошков оксидов урана в сырые таблетки, которые затем спекаются до необходимой плотности.

К спеченным таблеткам предъявляются довольно жесткие требования по плотности, геометрическим размерам, микроструктуре, термической стабильности и другим параметрам.

Для обеспечения этих требований порошки, подаваемые на прессование, должны обладать определенными характеристиками по фракционному составу, текучести, насыпной плотности и другими свойствами.

Как правило, исходные порошки диоксидов урана, изготовленные по различным технологическим схемам, необходимыми свойствами не обладают. Поэтому исходные порошки диоксидов урана подвергают интенсивному предварительному измельчению, обычно истирающим воздействием, например в шаровых мельницах, для обеспечения однородности свойств по объему. Затем полученный продукт либо гранулируют в распылительных сушилках, либо уплотняют путем прокатки валками или прессованием шашки с последующей грануляцией на ситах. После чего осуществляют прессование таблеток.

Известен способ получения таблеток ядерного топлива, включающий смешение тонкоизмельченного порошка двуокиси урана с порошком оксида урана до получения реакционоспособной и чистой закиси урана, получаемой окислением с помощью воздуха (FR, 2599883, G 21 С 3/62, 1987). Известный способ позволяет после прессования и спекания получать прочные таблетки ядерного топлива.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому является способ производства таблеток ядерного топлива, преимущественно для реактора на быстрых нейтронах, включающий смешивание сырьевого порошка с пластификатором, уплотнение смеси, измельчение полученного гранулята с последующим рассевом для получения пресс-порошка, прессование пресс-порошка в матрице для получения сырых таблеток и их спекание (Смирнов Ю. В. и др. Атомная промышленность зарубежных стран, М.: Атомиздат, 1980, с. 206, 207). Известный способ предполагает использование предварительного уплотнения сырьевого порошка, что обеспечивает получение таблеток ядерного топлива из порошков двуокиси урана, имеющих плотность в тесте на спекаемость больше нижней границы требуемой плотности.

Известные способы не позволяют использовать в качестве исходного порошка, порошок регенерированного топлива, что обусловлено следующим фактором. Топливные таблетки для зоны воспроизводства ядерных реакторов на быстрых нейтронах должны иметь плотность выше 10,3 г/см³. При этом должно выполняться условие γ_TECT>1,005•γ_TP, где γ_TECT - плотность на спекаемость в тесте, γ_TP - требуемая плотность таблеток ядерного топлива. С учетом того, что характерной особенностью порошков регенерированного ядерного топлива является пониженная плотность в тесте на спекаемость (10,1-10,3) г/см³, вышеприведенное условие не выполняется - топливные таблетки по известным способам не могут быть изготовлены, что существенно ограничивает возможности производства.

Сущность изобретения Задачей настоящего изобретения является разработка и создание способа изготовления таблеток ядерного топлива, обладающего повышенными возможностями.

В результате решения данной задачи возможно получение новых технических результатов, заключающихся в том, что расширяется номенклатура используемых сырьевых порошков и обеспечивается возможность получения ядерного топлива с необходимой по условиям эксплуатации плотностью.

Указанные технические результаты достигаются тем, что в способе производства таблеток ядерного топлива, преимущественно для реактора на быстрых нейтронах, включающем смешивание сырьевого порошка с пластификатором, уплотнение смеси, измельчение полученного гранулята с последующим рассевом для получения пресс-порошка, прессование пресс-порошка в матрице для получения сырых таблеток и их спекание, что в качестве сырьевого порошка используют порошок регенерированного ядерного топлива с размером частиц от 57 до 63 мкм, причем уплотнение смеси производят при давлении от 1,5 до 2,5 т/см², рассев осуществляют с использованием вибросита, размер ячейки сетки которого выбирают не более 0,63 мм, а прессование пресс-порошка производят при давлении от 3,0 до 4,0 т/см² в матрице, угол конусности которой составляет 6 - 15 градусов.

Отличительной особенностью настоящего изобретения является использование в качестве сырьевого порошка -порошок регенерированного ядерного топлива с размером частиц от 57 до 63 мкм и проведение уплотнения смеси при давлении от 1,5 до 2,5 т/см². Увеличение величины давления при уплотнении по сравнению с известным давлением уплотнения (~ 1 т/см²) уменьшает повышенную пористость порошка регенерированного ядерного топлива. Осуществление рассева с использованием вибросита, размер ячейки сетки которого выбирают не более 0,63 мм обусловлено необходимостью получения требуемых размеров частиц порошка, которые обеспечивают заданную плотность. Экспериментально установлено, что для получения таблеток ядерного топлива с плотностью выше 10,3 г/см³ следует не только проводить предварительную обработку сырьевого порошка при указанных выше условиях, но и производить прессование пресс-порошка при давлении от 3,0 до 4,0 т/см² в матрице, угол конусности которой составляет 6-15 градусов. Если давление уплотнения меньше 1,5 т/см и давление прессования меньше 3,0 т/см², то не обеспечивается получение плотности ядерного топлива выше 10,3 г/см³. При давлении уплотнения больше 2,5 т/см² и/или давлении прессования больше 4,0 т/см² отмечен недопустимый рост давления выпрессовки таблетки из матриц при уплотнении и прессовании и соответственно к увеличению дефектности по внешнему виду. При конусности матрицы меньше 6 градусов существенно увеличивается дефектность по внешнему виду, при конусности матрицы больше 15 градусов имеет место дефектность верхнего торца таблетки, которая проявляется в виде облоя и/или отслоения.

Кроме того, уплотнение смеси производят прессованием "шашки" или экструзией, а смешивание осуществляют в лопастном смесителе.

Целесообразно после рассева осуществлять сушку пресс-порошка во вращающейся печи, а спекание таблеток производить в среде водорода при температуре (1730-1750)^oC в течение 2-6 часов.

Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения Настоящее изобретение проиллюстрировано нижеприведенными примерами, подтверждающими врзможность его реализации.

Пример 1. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,60 мкм, полной удельной поверхностью 1,9 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнениию прессованием "шашки" на механическом прессе при величине давления 1,5 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, который направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 4,0 т/см² в матрице с углом конусности 15 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1730^oС в течение 6 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,56 г/см³ > 10,3 г/см³.

Пример 2. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,57 мкм, полной удельной поверхностью 1,95 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнению прессованием "шашки" на механическом прессе при величине давления 2,0 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, которой направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 3,0 т/см² в матрице с углом конусности 6 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1740^oС в течение 4 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,53 г/см³ > 10,3 г/см³.

Пример 3. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,57 мкм, полной удельной поверхностью 1,95 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнению прессованием "шашки" на механическом прессе при величине давления 2,0 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, который направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 4,0 т/см² в матрице с углом конусности 15 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1740^oС в течение 4 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,56 г/см³ > 10,3 г/см³.

Пример 4. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,63 мкм, полной удельной поверхностью 1,84 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнению экструзией на гидравлическом прессе при величине давления 2,5 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, который направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 3,2 т/см² в матрице с углом конусности 6 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1750^oС в течение 2 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,53 г/см³ > 10,3 г/см³.

Таким образом, описываемое изобретение позволяет изготовлять таблетки ядерного топлива для зоны воспроизводства ядерного реактора на быстрых нейтронах из сырьевых порошков регенерированного ядерного топлива.

Формула изобретения

1. Способ производства таблеток ядерного топлива, преимущественно для реактора на быстрых нейтронах, включающий смешивание сырьевого порошка с пластификатором, уплотнение смеси, измельчение полученного гранулята с последующим рассевом для получения пресс-порошка, прессование пресс-порошка в матрице для получения сырых таблеток и их спекание, отличающийся тем, что в качестве сырьевого порошка используют порошок регенерированного ядерного топлива с размером частиц от 57 до 63 мкм, причем уплотнение смеси производят при давлении от 1,5 до 2,5 т/см², рассев осуществляют с использованием вибросита, размер ячейки сетки которого выбирают не более 0,63 мм, а прессование пресс-порошка производят при давлении от 3,0 до 4,0 т/см² в матрице, угол конусности которой составляет 6 - 15 град.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что уплотнение смеси производят прессованием "шашки" или экструзией.

3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что смешивание осуществляют в лопастном смесителе.

4. Способ по п. 1, или 2, или 3, отличающийся тем, что после рассева осуществляют сушку пресс-порошка во вращающейся печи.

5. Способ по п.1, или 2, или 3, или 4, отличающийся тем, что спекание таблеток производят в среде водорода при 1730-1750^oС в течение 2 - 6 ч.