Микротвэл ядерного реактора

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Микротвэл ядерного реактора содержит топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, слоя из композиции пироуглерод - карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 20-45 мас.%., карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода. Изобретение позволяет уменьшить повреждаемость карбидных слоев.

 

1. Область техники, к которой относится изобретение

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

2. Уровень техники

Микротвэл ядерного реактора - это топливная микросфера из твердого материала, в качестве которого применяется двуокись урана, двуокись плутония, двуокись тория, со слоями защитного покрытия (см., например, Allen P.L., Ford L.N., Shennan J.V., Nuclear fuel coated particle Development in the Reactor fuel element laboratories of the U.K. atomic energy authority, Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.246-253).

В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности, карбиды кремния и циркония (см., например, Gulden T.D., Nickel H. Preface coated particle fuels, Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.206-213).

Высокоплотный изотропный пироуглерод служит диффузионным барьером для газообразных продуктов деления, карбидные слои являются основными силовыми слоями в микротвэле и диффузионными барьерами для твердых продуктов деления.

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из двуокиси урана и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого, нанесенный на топливную микросферу, выполнен из высокопористого пироуглерода плотностью 1,10 г/см³ и толщиной 97±13 мкм. Следующий, второй, слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,85 г/см³ и толщиной 33±3 мкм. Третий слой выполнен из карбида кремния плотностью 3,2 г/см³ и толщиной 34±2 мкм и четвертый, наружный, слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,85³ г/см и толщиной 39±3 мкм (См., например, Minato K., Sawa К., Коуа Т. et al. Fission product real ease behavior of individual coated fuel particles for high-temperature gas-cooled reactors, Nucl. Technol. Vol.131, July 2000, p.36-47).

В таком микротвэле при повышенных температурах облучения (более 1350°С) и достижении высоких значений флюенса быстрых нейтронов (более 460·10²¹ н/см²) увеличивается проницаемость продуктов деления, например серебра и цезия, через слой карбида кремния, что является его существенным недостатком.

С заявляемым микротвэлом этот миктротвэл совпадает по содержанию в защитном покрытии последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев низкоплотного пироуглерода и высокоплотного изотропного пироуглерода, наличию слоя карбида кремния, а также выполнению наружного слоя из высокоплотного пироуглерода.

Известен также микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из двуокиси урана и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого, нанесенный на топливную микросферу, выполнен из низкоплотного пироуглерода плотностью 1,11 г/см³ и толщиной 64 мкм. Следующий, второй, слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,84 г/см³ и толщиной 26 мкм. Третий слой выполнен из карбида циркония плотностью 6,6 г/см³ и толщиной 31 мкм и четвертый, наружный, слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,95 г/см³ и толщиной 55 мкм (См., например, Minato К., Fucuda К., Secino H. et al. Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer. J. Of Nucl. Mater., 252, 1998, p.13-21).

Недостатком этого микротвэла является повышенная проницаемость твердых продуктов деления, особенно серебра и цезия, в условиях интенсивного коррозионного воздействия выделяющегося из топливной микросферы СО на карбид циркония при разрушении второго слоя.

С заявляемым микротвэлом это миктротвэл совпадает по содержанию в защитном покрытии последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония и наружного слоя из высокоплотного пироуглерода.

Известен также микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, первый слой которого, нанесенный на топливную микросферу, выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода, третий слой - из карбида циркония, четвертый слой - из карбида кремния и наружный слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода (см., например, Патент Японии №3-108692, МКИ G21С 3/62, заявл. 22.09.89, опубл. 08.05.91).

Недостатком такого микротвэла является высокая повреждаемость карбидных слоев, особенно карбида кремния, в процессе термомеханического воздействия на микротвэл, обусловленная существенными различиями в коэффициентах линейного термического расширения ZrC и SiC и напряжениями из-за различия параметров кристаллической решетки этих материалов. (Параметр решетки карбида циркония равен 0,4697 нм, карбида кремния - 0,4358; коэффициент линейного термического расширения для карбида кремния - 7,01·10^-6 град^-1, для карбида кремния - 4,5·10^-6 град^-1).

С заявляемым микротвэлом этот миктротвэл совпадает по содержанию в защитном покрытии последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного пироуглерода.

По совокупности существенных признаков микротвэл ядерного реактора по патенту Японии №3-108692 наиболее близок к заявляемому микротвэлу и выбран в качестве прототипа.

3. Сущность изобретения

Предлагаемый микротвэл ядерного реактора отличается от прототипа тем, что между слоями карбида циркония и карбида кремния микротвэл содержит слой из композиции пироуглерод-карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 20-45 мас.%.

В таком микротвэле повреждаемость карбидных слоев, в частности, при термоциклировании на стадии предреакторной подготовки существенно меньше, чем в прототипе, поскольку композиция SiC-C имеет меньший по сравнению с карбидными слоями коэффициент линейного температурного расширения и, соответственно, карбидные слои испытывают меньшие напряжения, которые наиболее опасны для слоя карбида кремния, поскольку являются растягивающими. Кроме того, снижение повреждаемости предлагаемого микротвэла обусловлено и тем, что при его облучении происходящие радиационно-размерные изменения в карбидных слоях выражаются как их распухание, в то время как композиционный слой испытывает усадку.

При содержании в композиционном слое кремниевой фазы менее 20 мас.% плотность пироуглеродной матрицы композиции SiC-C имеет значение 1,3-1,4 г/см³, а для такого материала характерны высокие скорости усадки при облучении, причем радиационно-размерные изменения в нем анизотропны, что в условиях термомеханических нагрузок также повышает вероятность разрушения прочных, но хрупких карбидных слоев.

При содержании в композиционном слое кремниевой фазы более 45 мас.% слой подвержен сегрегационным процессам, становится неоднородным по коэффициенту линейного термического расширения, что вызывает значительные, более 10%, анизотропные распухания слоя, особенно на начальных стадиях облучения.

4. Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения

В качестве сведений, подтверкдающих возможность осуществления предлагаемого микротвэла, приведем пример его реализации.

На топливные микросферы из диоксида урана диаметром 200 мкм в аппарате кипящего слоя последовательно осаждают шестислойное покрытие:

- Первый слой из низкоплотного пироуглерода осаждают при температуре пиролиза 1450°С, расходе Ar 600 л/час, расходе С₂H₂ 900 л/час, длительность процесса 2,5 мин. Толщина слоя 95 мкм.

- Второй слой из высокоплотного пироуглерода осаждают при температуре пиролиза 1330°С, расходе Ar 1200 л/час, расходе С₃Н₆ 300 л/час, длительность процесса 7 мин. Толщина слоя 40 мкм.

- Третий слой из карбида циркония осаждают при температуре пиролиза 1500°С, расходе Ar 100 л/час, расходе Н₂ 1500 л/час, расходе С₃Н₆ 6 л/час, концентрации ZrCl₄ 2 об.%, длительность процесса 100 мин. Толщина сдоя 35 мкм.

- Четвертый слой из композиции SiC-C осаждают при температуре пиролиза 1350°С, расходе Н₂ 1500 л/час, расходе C₂H₂ 50 л/час, расходе С₃Н₆ 6 л/час, длительность процесса 10 мин. Толщина слоя 15 мкм.

- Пятый слой из карбида кремния осаждают при температуре пиролиза 1550°С, расходе Н₂ 1500 л/час, расходе С₃Н₆ 6 л/час, концентрации СН₃SiCl₃ 1,5 об.%, длительность процесса 110 мин. Толщина слоя 30 мкм.

- Шестой слой из высокоплотного пироуглерода осаждают при температуре пиролиза 1330°С, расходе Ar 1200 л/час, расходе С₃Н₆ 350 л/час, длительность процесса 10 мин. Толщина слоя 45 мкм.

По приведенному режиму изготовлена партия микротвэлов с содержанием кремниевой фазы в композиции карбид кремния - углерод 36 мас.%.

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что между слоями карбидов размещен слой, выполненный из композиции пироуглерод - карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 20-45 мас.%.