Способ получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции

Изобретение относится к переработке радиоактивных отходов, в частности уран-бериллиевых композиций с извлечением урана и радиационно безопасного бериллия, пригодного к применению в народном хозяйстве, а именно к способу получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции. Способ включает вакуумную дистилляцию конденсата бериллия при давлении не выше 1·10^-4 мм рт. ст. и температуре 1400-1500°С до степени извлечения 70-80% бериллия от общего количества дистиллируемого конденсата бериллия и прерывают процесс дистилляции. После этого механически удаляют поверхностный слой остатка конденсата бериллия со стороны испарения при дистилляции на глубину 20-25% и далее проводят повторную дистилляцию при давлении не выше 1·10^-4 мм рт. ст. и температуре не выше 1400-1500°С.Техническим результатом изобретения является снижение содержания урана в дистиллированном бериллии до безопасного уровня. 1 табл.

 

Изобретение относится к области металлургии, в частности к способу получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции с целью его отчистки от следовых содержаний урана и последующего использования очищенного бериллия в народном хозяйстве.

Известен способ получения очищенного бериллия, заключающийся в вакуумной плавке в индукционных печах магнийтермического и электролитического бериллия, сопровождающийся испарением магния, фторида бериллия и электролита и очисткой бериллия от нелетучих примесей в виде шлаков BeO, MgF₂, Ве₂ (см., например, "Бериллий. Наука и технология", пер. с англ. А.С.Капчерина, М., Металлургия, 1984, с.245).

Недостатком этого способа получения очищенного бериллия является невозможность его очистки от примесей урана, образующихся при переработке уран-бериллиевой композиции, что связано с образованием бериллида урана (UBe₁₃), термически и химически стабильного соединения, неудаляемого в процессе вакуумного переплава.

Известен способ получения очищенного бериллия, заключающийся в вакуумной дистилляции технического бериллия при температуре 1400-1500°С с целью очистки бериллия от оксида, нитрида, карбида бериллия и некоторых металлических примесей, давление паров которых значительно ниже, чем у бериллия при температуре дистилляции. (см., например, Дж.Дарвин, Дж.Баддери, "Бериллий", пер. с англ.. М., ИЛ, 1962, с.90-91).

Недостатком данного способа является то, что для переработки уран-бериллиевых композиций он не применялся, а для его применения с этой целью требуется специальная разработка режимов процесса и оборудования.

Наиболее близким аналогом заявленного изобретения по совокупности существенных признаков и назначению является способ получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевых композиций, заключающийся в вакуумной дистилляции конденсата бериллия при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре не выше 1400-1500°С (Патент RU №2106029, кл. G21C 19/44, 1996).

Дистилляция бериллия, содержащего до 0,02 масс.% урана, позволяет получить дистиллят бериллия с содержанием урана 0,0002 мас.% (2,0 ppm.) В соответствии с нормами радиационной безопасности НРБ-76/87 твердые и жидкие радиактивные отходы после переработки с содержанием урана 3,25 p.p.m. являлись радиационно безопасными и могли использоваться (неограниченное применение) в народном хозяйстве.

С 1996 г.в соответствии с новым Положением «По обращению с металлическими отходами, загрязненными радиоактивными веществами, и использованию металла после переработки» требования по радиационной безопасности материалов, подвергаемых переработке, повышены и предельное содержание урана в материалах для неограниченного использования в народном хозяйстве не должно превышать 0.0000132 мас.% (0,132 ppm), т.е. требования ужесточены в 25 раз.

Таким образом, бериллий, получаемый известным способом (по патенту №2106029), имеет повышенное содержание урана и является радиационно опасным материалом, вследствие чего он не может использоваться в народном хозяйстве без ограничений.

Целью предлагаемого изобретения является снижение содержания урана в дистиллированном бериллии до радиационно безопасного уровня.

Технический результат достигается способом получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции, включающим вакуумную дистилляцию конденсата бериллия при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре 1400-1500°С, отличающимся от известного способа тем, что вакуумную дистилляцию конденсата бериллия проводят до степени извлечения 70-80% бериллия от общего количества дистиллируемого конденсата бериллия, прерывают процесс дистилляции, механически удаляют поверхностный слой остатка конденсата бериллия со стороны испарения при дистилляции на глубину 20-25% и проводят повторную дистилляцию при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре 1400-1500°С.

Сущность заявленного способа получения бериллия из конденсата бериллия уран-бериллиевой композиции заключается в том, что вакуумная дистилляция бериллиевого конденсата при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре 1400-1500°С позволяет получать дистиллят бериллия на первых стадиях процесса с содержанием урана в пределах 0,1 ppm, что удовлетворяет требованиям радиационной безопасности, однако, по мере дистилляции конденсата бериллия в поверхностном слое испаряемого расплава накапливается уран в виде соединений оксида, нитрида, карбида урана и шлаков, в котором содержание урана составляет до 0,1-0,2% масс. Продолжение процесса дистилляции конденсата приводит к загрязнению дистиллированного бериллия ураном и его содержание в дистилляте достигает 0,2 ppm. В связи с этим дистилляцию конденсата бериллия следует проводить до степени извлечения бериллия из конденсата 70-80%, при этом в получаемом дистилляте содержание урана будет не более 0,1 ppm.

После извлечения 70-80% бериллия из конденсата процесс дистилляции необходимо прервать, а поверхностный слой конденсируемого бериллия со стороны испарения при дистилляции, обогащенный ураном, необходимо механически удалить на глубину 20-25%. После этой операции процесс дистилляции при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре 1400-1500°С необходимо продолжить до полного извлечения дистиллята бериллия. Полученный предлагаемым способом дистиллят бериллия содержит не более 0,1 ppm урана и полностью удовлетворяет существующим требованиям радиационной безопасности, предъявляемым к материалам, пригодным к неограниченному использованию в народном хозяйстве.

Все параметры предлагаемого способа получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции установлены экспериментально. Повышение остаточного давления процесса дистилляции более 1·10^-4 мм рт.ст. и снижение температуры ниже 1400°С уменьшает скорость испарения конденсата бериллия и производительность процесса. При снижении остаточного давления ниже 1·10^-4 и повышении температуры более 1500°С увеличивается скорость процесса испарения бериллия и вероятность захвата при испарении урановой фракции, что приводит к загрязнению бериллия ураном. Увеличение степени извлечения бериллия из конденсата при его дистилляции более 80% также приводит к загрязнению дистиллята бериллия ураном, а менее 70% приводит к увеличению отходов бериллия и снижению производительности процесса. Удаление поверхностного слоя конденсата на глубину менее 20% и более 25% аналогичным образом соответственно загрязняет дистиллят бериллия, увеличивает количество отходов и снижает производительность процесса.

Пример

Конденсат бериллия переработки уран-бериллиевой композиции, содержащей 190-210 ppm урана загружали в тигель из оксида алюминия и помещали в вакуумную печь, снабженную устройством, предотвращающим распыление бериллия в объеме печи и локализующим расплав в случае разрушения тигля.

Дистилляцию конденсата проводили при давлении не выше 1·10^-4мм рт. ст. и температуре 1400-1500°С.

Процесс дистилляции проводили до степени извлечения бериллия из конденсата 70-80% от исходного количества. После этого процесс дистилляции прерывали путем охлаждения печи, извлекали из тигля непродистиллированный остаток конденсата и удаляли на токарном станке поверхностный слой со стороны испарения конденсата при дистилляции на глубину 20-25%. Затем оставшуюся часть конденсата помещали в тигль и проводили повторную дистилляцию при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре 1400-1500°С.

В таблице приведены примеры осуществления предлагаемого способа на граничные и промежуточные значения параметров процесса (примеры 1-3), примеры на значение параметров процесса, выходящие за заявленные пределы (примеры 4, 5), и пример реализации известного способа получения бериллия при переработке уран-бериллиевой композиции (пример 6).

Как следует из приведенных в таблице данных, предлагаемый способ получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции (примеры 1-3) обеспечивает в сравнении с известным способом (пример 6) снижение содержания урана в дистиллированном бериллии в 20 раз и обеспечивает возможность его использования как радиационно безопасного материала в народном хозяйстве без ограничений.

При осуществлении предлагаемого способа за пределами заявленных параметров процесса (пример 4, 5) содержание урана в дистиллированном бериллии хотя и снижается в сравнении с известным способом, однако материал остается радиационно опасным и не может быть использован без ограничений в народном хозяйстве.

Способ получения бериллия из конденсата бериллия переработки уран-бериллиевой композиции, включающий вакуумную дистилляцию конденсата бериллия при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре 1400-1500°С, отличающийся тем, что вакуумную дистилляцию конденсата бериллия при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре не выше 1400-1500°С проводят до степени извлечения 70-80% бериллия от общего количества дистиллируемого конденсата бериллия, прерывают процесс дистилляции, механически удаляют поверхностный слой остатка конденсата бериллия со стороны испарения при дистилляции на глубину 20-25% и проводят повторную дистилляцию при давлении не выше 1·10^-4 мм рт.ст. и температуре не выше 1400-1500°С.