Ядерное реакторное устройство для выработки энергии из ядерной реакции

Изобретение относится к ядерному топливу в виде расплава солей, которое можно применять в некоторых конструкциях жидкосолевых реакторов. Ядерное реакторное устройство включает активную зону реактора, включающую способную к ядерному делению топливную соль, содержащую по меньшей мере 0,01 мол.% UCl₄. При этом топливная соль имеет температуру плавления менее 800°C и содержание урана в ней составляет примерно 61 мас.% и теплообменник, предназначенный для переноса тепла от топливной соли к охлаждающему агенту. Изобретение позволяет снижать коррозию компонентов реактора. 12 з.п. ф-лы, 4 табл., 27 ил.

 

Данная патентная заявка зарегистрирована 29 декабря 2015 года как международная заявка РСТ, и по ней испрашивается приоритет на основании предварительных заявок США №№62/097235, зарегистрированной 29 декабря 2014 г., 62/098984, зарегистрированной 31 декабря 2014 г. и 62/234889, зарегистрированной 30 сентября 2015 г.; таким образом, эти патентные заявки включены в текст данного описания посредством ссылки.

Данная патентная заявка связана также с патентной заявкой, имеющей номер по Патентному реестру 14-003-UT1-USINN/365003USP1, озаглавленной «Регулирование реакции деления в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах» и зарегистрированной 28 декабря 2015 г., которая специально включена в текст данного описания посредством ссылки на все то, что раскрывают и разъясняют в этой заявке.

Применение расплавленного топлива в ядерном реакторе для получения энергии обеспечивает существенные преимущества по сравнению с твердыми видами топлива. Например, жидкосолевые реакторы обычно обеспечивают более высокую удельную энергию по сравнению с реакторами, работающими на твердом топливе, в то же время ограничивая способы изготовления топлива, которые необходимы при создании твердых видов топлива. Жидкосолевые реакторы также обеспечивают более высокий уровень выгорания топлива в данном реакторе, даже в системах с недостаточной очисткой солей.

Топливо в виде расплава фтористых солей, пригодное для применения в ядерных реакторах, было разработано с использованием тетрафторида урана (UF₄) в смеси с другими фтористыми солями. Например, топливная соль на основе UF₄ может включать смесь LiF, BeF₂, ThF₄ и UF₄. Следует отметить, что в таком семействе топливных смесей в виде солей на основе UF₄ содержание тяжелого металла может составлять примерно от 40 до 45% масс., а температура плавления может составлять примерно 500°C.

В настоящем описании раскрыты воплощения ядерного топлива в виде расплава солей, которое можно применять в некоторых конструкциях жидкосолевых реакторов, а также соответствующие устройства и способы. Описано топливо в виде двойных, тройных и четверных хлористых солей урана, а также другие способные к ядерному делению элементы. Кроме того, описаны топливные соли UCl_xF_y, а также бромистые топливные соли. Данное патентное описание представляет также способы и устройства для получения таких топливных солей, для создания солей, которые снижают коррозию компонентов реактора; а также для создания топливных солей, которые не пригодны для применения в средствах вооружения.

Кроме того, в данном описании раскрыт способ эксплуатации ядерного реактора. Способ включает подачу в активную зону реактора топлива в виде способной к ядерному делению соли, содержащей UCI₄ и одну или более солей из UCl₃F, UCl₃, UCl₂F₂, UClF₃, а также неспособной к ядерному делению соли, выбранной из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и NdCl₃, при этом данная топливная соль имеет температуру плавления ниже 800°C и содержит уран в количестве примерно 61% масс. Способ дополнительно включает инициирование деления ядра в способной к ядерному делению топливной соли и поддержание в способной к ядерному делению топливной соли режима «бегущей волны» (саморегулирующейся ядерной реакции) в течение определенного периода времени, таким образом создавая облученную топливную соль. Способ может дополнительно включать проведение операций инициирования и поддержания ядерного деления при температуре ниже 550°C, но выше температуры плавления способной к ядерному делению топливной соли. Способ может также включать удаление облученной топливной соли из активной зоны реактора; приведение облученной топливной соли из активной зоны реактора в контакт с газом-носителем, таким образом создавая газовую смесь носитель/продукт деления и дегазированную топливную соль, имеющую пониженное содержание газообразных продуктов деления по сравнению с облученной топливной солью; фильтрацию дегазированной топливной соли, посредством чего удаляют твердые продукты деления, с получением отфильтрованной топливной соли, и перенос отфильтрованной топливной соли в активную зону реактора. Перед инициированием ядерного деления в способной к ядерному делению топливной соли к этой способной к ядерному делению топливной соли можно добавить по меньшей мере один радиоактивный изотоп, в количестве, достаточном для получения способной к ядерному делению топливной соли, имеющую показатель качества ниже 1,0. Хлорид-ионы в способной к ядерному делению топливной соли могут иметь первое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl, при этом первое отношение отличается от существующего в природе отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl. Способная к ядерному делению топливная соль может содержать UCl₄ и одну или более таких солей, как UCl₃ и NaCl, и мольная доля UCl₄ в способной к ядерному делению топливной соли составляет от 13% мольн. до 71% мольн. UCl₄.

Кроме того, данное изобретение описывает ядерное реакторное устройство для выработки энергии из ядерной реакции. Реакторное устройство может включать активную зону реактора, включающую способную к ядерному делению топливную соль, содержащую по меньшей мере 0,01% мольн. UCl₄; при этом топливная соль имеет температуру плавления менее 800°C, и содержание урана в ней составляет примерно 61% масс. Например, реакторное устройство может включать активную зону реактора, содержащую способную к ядерному делению топливную соль, содержащую по меньшей мере 5% мольн. UCl₄, где топливная соль имеет температуру плавления менее 600°C. Реактор также может включать теплообменник, предназначенный для переноса тепла от топливной соли к охлаждающему агенту. Мольная доля UCl₄ в топливной соли может составлять от 5% мольн. до 100% мольн. UCl₄, от 13% до 71% UCl₄, от 0% до 34% UCl₃, или от 12% до 67% UCl₄. Температура плавления топливной соли может составлять от 330 до 550°C, от 338 до 500°C или от 338 до 450°C. В ядерном реакторе теплообменник может находиться за пределами активной зоны реактора, и ядерный реактор дополнительно включает первый трубопровод, соединяющий по текучей среде выход активной зоны реактора с входом теплообменника и обеспечивающий возможность протекания топливной соли из активной зоны реактора в теплообменник. Ядерный реактор может дополнительно включать второй трубопровод, соединяющий по текучей среде вход активной зоны реактора с выходом теплообменника и обеспечивающий возможность протекания охлажденной топливной соли из теплообменника в активную зону реактора. Ядерный реактор может включать по меньшей мере один насос, предназначенный для перемещения топливной соли, когда топливная соль находится в расплавленном состоянии. Ядерный реактор может включать турбину, предназначенную для превращения тепловой энергии охлаждающего агента в механическую энергию, а также электрогенератор, соединенный с турбиной и предназначенный для превращения механической энергии в электричество. Также могут быть включены дополнительные компоненты, проиллюстрированные на прилагаемых чертежах.

Кроме того, в данном описании раскрыты способы и топливные соли с модифицированным количеством ³⁷Cl. Раскрыт способ эксплуатации ядерного реактора с использованием расплавленной хлористой топливной соли. Способ включает определение заданного эффективного коэффициента размножения нейтронов для данного ядерного реактора; получение модифицированной расплавленной хлористой топливной соли, имеющей первое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в модифицированной расплавленной хлористой топливной соли, которое при использовании в ядерном реакторе приводит к получению заданного эффективного коэффициента размножения нейтронов, причем это первое отношение отличается от существующего в природе отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl, и эксплуатацию ядерного реактора с модифицированной расплавленной хлористой топливной солью. Способ может дополнительно включать определение исходного эффективного коэффициента размножения нейтронов для данного реактора, в котором используют исходную расплавленную хлористую топливную соль, имеющую второе отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливе; сравнение исходного эффективного коэффициента размножения нейтронов с заданным эффективным коэффициентом размножения нейтронов, и расчет первого отношения, исходя из результатов сравнения. Модифицированная расплавленная хлористая топливная соль может включать различные хлористые соединения, включая первое способное к ядерному делению соединение хлористой соли и первое неспособное к ядерному делению соединение хлористой соли, и операция получения соли по данному способу может дополнительно включать получение первого способного к ядерному делению соединения хлористой соли, имеющего второе отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl; получение первого неспособного к ядерному делению соединения хлористой соли, имеющего третье отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl, и объединение первого способного к ядерному делению соединения хлористой соли и первого неспособного к ядерному делению соединения хлористой соли в подходящем количестве с получением модифицированной расплавленной хлористой топливной соли, имеющей первое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в модифицированной расплавленной хлористой топливной соли.

Многочисленные различные хлористые соединения могут включать первое способное к ядерному делению соединение хлористой соли, первое неспособное к ядерному делению соединение хлористой соли и второе способное к ядерному делению соединение хлористой соли, и способ может дополнительно включать получение второго способного к ядерному делению соединения хлористой соли, имеющего четвертое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl, и объединение первого способного к ядерному делению соединения хлористой соли, первого неспособного к ядерному делению соединения хлористой соли и второго способного к ядерному делению соединения хлористой соли в подходящем количестве с получением модифицированной расплавленной хлористой топливной соли, имеющей первое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в модифицированной расплавленной хлористой топливной соли. Первое способное к ядерному делению хлористое соединение может быть выбрано из UCl₄, UCl₃, UCl₃F и UCl₂F₂. Первое неспособное к ядерному делению хлористое соединение может быть выбрано из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃. Модифицирования расплавленная топливная соль может быть выбрана из UCl₄, UCl₃, UCl₃F, NaCl и любых их смесей. Модифицированная расплавленная хлористая топливная соль может быть выбрана из смеси 34% мольн. UCl₃ и 66% мольн. NaCl, смеси 47,7% UCl₄ и 52,3% NaCl, смеси 71UCl₄-17UCl₃-12NaCl и смеси 40,5% UCl₄, 17% UCl₃ и 42,5% NaCl.

Также описано модифицированное хлористое топливо, которое включает способную к ядерному делению топливную соль, имеющую отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливной соли выше 25% мольн. Модифицированная хлористая топливная соль может иметь отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливной соли, превышающее 75% мольн. Кроме того, модифицированная хлористая топливная соль может иметь отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливной соли, превышающее значение, выбранное из следующих (в % мольн.): 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95% и 99%.

Кроме того, в данном описании также раскрыты топливные соли на основе хлорида-фторида урана. Описан жидкосолевой реактор, включающий активную зону реактора, которая содержит топливную соль, содержащую 1-100% мольн. UCl₃F. Топливная соль может содержать 15-20% мольн. UCl₃; остальное составляют 35-45% мольн. NaCl и 35-45% мольн. UCl₃F. Топливная соль может содержать по меньшей мере 5% мольн. UCl₃F. Топливная соль может дополнительно включать одно или большее количество соединений из UCl₄, UCl₃, UCl₂F₂, ThCl₄, UBr₃, UBr₄, UClF₃ и какое-либо не способное к ядерному делению хлористое соединение. Неспособное к ядерному делению хлористое соединение может быть выбрано из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃.

В данном описании также раскрыта топливная соль для жидкосолевого реактора, состоящая из по меньшей мере определяемого количества UCl₃F и одного или более соединений из UCl₄, UCl₃, UCl₂F₂, UClF₃ и неспособной к ядерному делению соли, выбранной из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и NdCl₃, где топливная соль имеет температуру плавления ниже 800°C. Топливная соль может иметь температуру плавления ниже 550°C.

Кроме того, в данном описании также раскрыты топливные соли на основе хлорида тория. Описана топливная соль для жидкосолевого реактора, которая включает по меньшей мере определяемое количество ThCl₄ и одно или более таких соединений, как UCl₄, UCl₃, UCl₃F. Топливная соль может дополнительно включать одну или более неспособных к ядерному делению солей, выбранных из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и NdCl₃. Температура плавления топливной соли может составлять менее 550°C. Описаны воплощения топливной соли, способной поддерживать реакцию в режиме «бегущей волны» в расплавленном состоянии. Реакция в режиме «бегущей волны» подразумевает реакцию, которая создает (порождает) новое способное к ядерному делению топливо из сырья для воспроизводства ядерного горючего (например, Th, природного U и/или обедненного U), по мере того, как она потребляет (сжигает) ядерное горючее. В некоторых из описанных топливных солей хлорид в топливной соли обогащен ³⁷Cl.

В данном описании также раскрыта топливная соль для жидкосолевого реактора, состоящая из по меньшей мере определяемого количества ThCl₄ и одной или более следующих солей: UCl₄, UCl₃, UCl₃F, а также неспособной к ядерному делению соли, выбранной из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и NdCl₃, при этом топливная соль имеет температуру плавления ниже 800°C.

Кроме того, в данном описании также раскрыты бромистые топливные соли. Раскрыта способная к ядерному делению топливная соль, которая включает определяемое количество по меньшей мере одной соли из UCl₃F, UBr₃ или UBr₄. Способная к ядерному делению топливная соль может представлять собой смесь UBr₃, UBr₄ и NaBr. Бромистая топливная соль может иметь температуру плавления выше 330°C и ниже 800°C. По меньшей мере один из урансодержащих видов молекул, например, UBr₃ и UBr₄, может иметь модифицированное количество ²³⁵U. Раскрыты топливные соли, в которых по меньшей мере одна из солей UBr₃ и UBr₄ имеет обогащение по урану свыше 19% ²³⁵U. Топливная соль может представлять собой 17UBr₃-71UBr₄-12NaBr, и уран или в UBr₃, или в UBr₄, или в обеих солях, может быть обогащен до 19,99% ²³⁵U. Бромид в топливной соли может быть обогащен ⁷⁹Br или ⁸¹Br. Например, свыше 90%, 95%, 98%, 99% или 99,9% бромид-ионов в топливной соли могут представлять собой или ⁷⁹Br, или ⁸¹Br.

Кроме того, в данном описании также раскрыт синтез UCl₄ с использованием хлорида аммония. Описан способ получения топливной соли - хлорида урана. Способ включает обеспечение смеси UO₂ и NH₄Cl; проведение реакции этой смеси с HCl в условиях, достаточных для по меньшей мере некоторого количества (NH₄)₂UCl₆, и нагревание (NH₄)₂UCl₆ до такой температуры и в продолжение такого периода времени, чтобы превратить по меньшей мере часть (NH₄)₂UCl₆ в UCl₄. Данный способ может включать нагревание смеси в присутствии HCl до такой температуры и в течение такого периода времени, чтобы получить по меньшей мере некоторое количество (NH₄)₂UCl₆. Данный способ может дополнительно включать нагревание смеси в присутствии HCl до 100°C в течение по меньшей мере одного часа. Данный способ может также включать нагревание (NH₄)₂UCl₆ до 200-500°C. Данный способ может дополнительно включать нагревание (NH₄)₂UCl₆ до 250-350°C; или нагревание (NH₄)₂UCl₆ до температуры выше 200°C, но ниже температуры плавления (NH₄)₂UCl₆ или UCl₄. Способ может включать приведение безводного CaCl₂ в контакт с водным HCl в условиях, достаточных для образования газообразного HCl. Способ может включать добавление гранул безводного CaCl₂ в водный HCl в реакторе, при этом реактор также содержит смесь, и нагревание реактора до 100°C в течение по меньшей мере одного часа. В данном способе одно или более соединений из HCl или NH₄Cl может иметь отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl выше 25%.

Кроме того, в данном описании также раскрыты несколько способов и устройств для получения UCl₃-UCl₄-NaCl. Раскрыт способ получения топливной соли на основе хлорида урана, который включает приведение объема UO₂ в контакт с хлором и монооксидом углерода, в условиях, допускающих образование UCl₄, таким образом получая UCl₄; приведение объема Na₂CO₃ в контакт с хлором и монооксидом углерода в условиях, допускающих образование NaCl, таким образом получая NaCl; приведение объема Si в контакт с UCl₄ в условиях, допускающих образование UCl₃, таким образом получая UCl₃, и смешивание по меньшей мере части NaCl по меньшей мере с частью UCl₃ или UCl₄, или их обоих, соответствующим образом для получения требуемой топливной соли на основе хлорида урана. Данный способ может включать использование обогащенного хлора в одной или более операций приведения в контакт. Обогащенный хлор может содержать более 24% мольн. изотопа ³⁷Cl. Данный способ может включать приведение объема твердого UO₂ в контакт с газообразным хлором и газообразным монооксидом углерода. Способ может также включать приведение объема твердого Na₂CO₃ в контакт с газообразным хлором и газообразным монооксидом углерода. Данный способ может включать приведение объема твердого Si в контакт с жидким UCl₄.

Также раскрыт другой способ получения топливной соли на основе хлорида урана. Этот способ включает подготовку первой емкости с UO₂, второй емкости с Na₂CO₃ и третьей емкости с Si; пропускание Cl₂ и СО через первую и вторую емкости, таким образом превращая по меньшей мере часть UO₂ в UCl₄ и по меньшей мере часть Na₂CO₃ в NaCl; регулирование давления и/или температуры в первой емкости, чтобы сублимировать по меньшей мере часть UCl₄, в то же время поддерживая UO₂ в твердом состоянии; перенос по меньшей мере части газообразного UCl₄ во вторую емкость; регулирование давления и/или температуры во второй емкости, чтобы превратить UCl₄ и NaCl в жидкую смесь, в то же время поддерживая Na₂CO₃ в твердом состоянии, и перенос по меньшей мере части жидкой смеси UCl₄ и NaCl в третью емкость, в условиях, подходящих для образования, по меньшей мере части жидкого UCl₃ и газообразного SiCl₄, с получением жидкой смеси топливной соли UCl₃-UCl₄-NaCl. Данный способ может дополнительно включать использование обогащенного хлора в операции пропускания Cl₂ и CO. Обогащенный хлор может содержать более 25% мольн. изотопа ³⁷Cl. Данный способ можно регулировать с получением требуемого относительного количества UCl₃, UCl₄ и NaCl в смеси топливной соли UCl₃-UCl₄-NaCl. В данном способе весь или большую часть UO₂ можно превратить в UCl₄, и/или весь или большую часть Si можно превратить в SiCl₄.

Также раскрыто устройство для получения топливной соли на основе хлорида урана. Данное устройство включает емкость, содержащую UO₂; емкость, содержащую Na₂CO₃; источник газообразного Cl₂ и источник газообразного СО; где емкость, содержащая UO₂, и емкость, содержащая Na₂CO₃, присоединены для приема газообразного Cl₂ и газообразного СО. Данное устройство может дополнительно включать емкость, содержащую Si, соединенную с одной или обеими емкостями из содержащей UO₂ емкости и содержащей Na₂CO₃ емкости. Также может быть включена система регулирования среды, обеспечивающая возможность регулирования давления и/или температуры в содержащей UO₂ емкости, в достаточной степени, чтобы сублимировать UCl₄, и давления и/или температуры в содержащей Na₂CO₃ емкости, в достаточной степени, чтобы расплавить UCl₄ и NaCl. Содержащая UO₂ емкость дополнительно может быть соединена с содержащей Na₂CO₃ емкостью, чтобы обеспечить возможность регулируемого перемещения газов из содержащей UO₂ емкости в содержащую Na₂CO₃ емкость, а содержащая Na₂CO₃ емкость может быть соединена с содержащей Si емкостью, чтобы обеспечить возможность регулируемого перемещения жидкости из содержащей Na₂CO₃ емкости в содержащую Si емкость. В данном устройстве газообразный Cl₂, полученный из источника газообразного Cl₂, может представлять собой модифицированный газообразный Cl₂, имеющий отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl, отличное от 24% мольн. Модифицированный газообразный Cl₂ может иметь отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl, превышающее 25% мольн., или модифицированный газообразный Cl₂ может иметь отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl менее 23% мольн.

Кроме того, в данном описании также раскрыт жидкосолевой ядерный реактор на быстрых нейтронах, который включает секцию активной зоны реактора, содержащую вход для топлива и выход для топлива, при этом вход для топлива и выход для топлива предназначены для пропускания ядерного топлива в виде расплава хлористых солей через секцию активной зоны реактора. Ядерное топливо в виде расплава хлористых солей включает смесь UCl₄ и по меньшей мере одной соли из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла, которая имеет содержание UCl₄ выше 5% мольн. В ядерном реакторе концентрация урана в смеси UCl₄ и по меньшей мере одной соли из дополнительной хлористой соли металла может составлять более 61% масс. Дополнительной хлористой солью урана может быть UCl₃. Смесь может иметь состав 82UCl₄-18UCl₃, 17UCl₃-71UCl₄-12NaCl или 50UCl₄-50NaCl. Дополнительный хлорид металла может включать по меньшей мере одно соединение из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ или NdCl₃. Смесь может иметь концентрацию дополнительной хлористой соли металла не выше концентрации, при которой дополнительная хлористая соль металла выпадает в осадок, и/или может иметь температуру плавления ниже температуры 800°C. Смесь также может иметь температуру плавления выше температуры 330°C. Режим «бегущей волны» в ядерном топливе в виде расплава хлористых солей может быть установлен в ураново-плутониевом цикле. Хлорид в ядерном топливе в виде расплава хлористых солей можно модифицировать таким образом, чтобы расплавленная хлористая топливная соль имела первое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в расплавленной хлористой топливной соли, которое, при использовании в ядерном реакторе, обеспечивало достижение заданное эффективного коэффициента размножения нейтронов, при этом первое отношение отличается от существующего в природе отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl.

Кроме того, в данном описании также раскрыт способ снабжения топливом жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. Способ включает обеспечение объема UCl₄; обеспечение объема по меньшей мере одной соли из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла; смешивание объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одной из соли дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла с образованием ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, имеющего содержание UCl₄ выше 5% мольн., и подачу ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, имеющего содержание UCl₄ выше 5% мольн., по меньшей мере в секцию активной зоны жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. Дополнительная хлористая соль урана может включать объем UCl₃. Способ может дополнительно включать обеспечение объема по меньшей мере одного из следующих соединений: NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ или NdCl₃. Операция смешивания в данном способе может также включать смешивание объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одной соли из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла с образованием ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, имеющего содержание UCl₄ более 5% мольн. и температуру плавления от 330 до 800°C. Операция смешивания может включать образование ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, имеющего состав: 82UCl₄-18UCl₃, 17UCl₃-71UCl₄-12NaCl или 50UCl₄-50NaCl. Операция смешивания может также включать смешивание объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одной соли из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла внутри жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах и/или смешивание объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одной соли из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла вне жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. Способ может включать регулирование первого отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl в ядерном топливе в виде расплава хлористых солей таким образом, чтобы при использовании его в ядерном реакторе получали заданный эффективный коэффициент размножения нейтронов, при этом первое отношение отличается от существующего в природе отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl. Также описано полученное вышеописанным способом топливо в виде расплава хлористых солей для использования в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах, имеющее содержание UCl₄ выше 5% мольн.

Кроме того, в данном описании также раскрыт способ получения топливной соли UCl₃F. Данный способ включает: подготовку UCl₄ в первом количестве; подготовку UF₄ во втором количестве; объединение трех частей UCl₄ с одной частью UF₄ и смешивание объединенных UCl₄ и UF₄ в течение периода времени с получением UCl₃F. Смешивание может дополнительно включать смешивание объединенных UCl₄ и UF₄ в одном или более из следующих видов оборудования: шаровой мельницы, стержневой мельницы, мельницы с самоизмельчением материала, мельницы частичного самоизмельчения, галечной мельницы, вальцовой дробилки и толчеи. Смешивание может включать смешивание объединенных UCl₄ и UF₄ в атмосфере инертного газа. UCl₄ и UF₄ можно объединять и смешивать как в твердом, так и в жидком состоянии.

Кроме того, в данном описании также раскрыт другой способ получения UCl₃F. Этот способ включает обеспечение смеси UO₂, NH₄HF₂ и NH₄Cl; обработку смеси HCl в условиях, достаточных для по меньшей мере частичного превращения с образованием (NH₄)₂UCl₅F, и нагревание (NH₄)₂UCl₅F до температуры и в течение периода времени, достаточных для превращения по меньшей мере части (NH₄)₂UCl₅F в UCl₃F. В способе обработка смеси HCl может включать нагревание смеси в присутствии HCl до температуры и в течение периода времени, достаточных для по меньшей мере частичного превращения с образованием (NH₄)₂UCl₅F, например, нагревание смеси в присутствии HCl до 100°C в течение по меньшей мере одного часа. Способ может включать нагревание (NH₄)₂UCl₅F до 200-500°C, или до 250-350°C. Нагревание может включать нагревание (NH₄)₂UCl₅F до температуры выше 200°C, но ниже температуры расплавления (NH₄)₂UCl₅F или UCl₄. В способе обработка смеси HCl может включать приведение безводного CaCl₂ в контакт с водным HCl, в условиях, достаточных для получения газообразного HCl, и может дополнительно включать добавление гранул безводного CaCl₂ в водный HCl в реакторе, при этом реактор также содержит данную смесь, и нагревание реактора до 100°C в течение по меньшей мере одного часа. В способе одно или более веществ из HCl или NH₄Cl имеют отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl выше 25%.

Кроме того, в данном описании также раскрыты различные способы снижения коррозии от топлива в виде солей. Раскрыт способ снижения коррозии в ядерном реакторе, в котором используют ядерное топливо в виде соли, содержащей первый анион и способный к ядерному делению катион. Способ включает идентификацию в ядерном реакторе материала, который находится в контакте с расплавленной солью; определение, исходя из идентифицированного материала, по меньшей мере одного катиона в этом материале и включение в ядерное топливо ингибирующей коррозию соли, состоящей из первого аниона и катиона материала. В способе в ядерное топливо можно включить максимальное количество ингибирующей коррозию соли, которое можно перевести в раствор. Например, материал может представлять собой молибденовый сплав, и катион материала может быть молибденом. Альтернативно, материал может представлять собой никелевый сплав, и катион материала может быть никелем, и/или материал может представлять собой сплав железа, и катион материала может быть железом. Подобным образом, материал может представлять собой сплав хрома, и катион материала может быть хромом. В данном способе первый анион может быть выбран из Cl, F и их сочетаний.

Кроме того, в данном описании также раскрыты способы мониторинга топлива. Например, раскрыт способ эксплуатации жидкосолевого ядерного реактора, который включает поддержание режима «бегущей волны» в расплавленной соли в активной зоне ядерного реактора; проведение анализа по меньшей мере части расплавленной соли с использованием метода определения состава для определения концентрации по меньшей мере одного вида молекул в расплавленной соли, и регулирование рабочего параметра ядерного реактора на основе определенной концентрации по меньшей мере одного вида молекул. В данном способе проведение анализа может включать проведение анализа по меньшей мере части расплавленных солей с применением одного или более из следующих методов: рамановской спектроскопии, спектроскопии поглощения, спектроскопии при ионизации лазерной абляцией, спектроскопии возбуждения лазерным пробоем, ИК-спектроскопии и электрохимических методов. Способ дополнительно включает мониторинг с применением рамановского датчика, и рамановский датчик может быть расположен внутри или вне активной зоны реактора. Проведение анализа может дополнительно включать отбор по меньшей мере одной расплавленной соли из активной зоны реактора; проведение анализа этой по меньшей мере одной расплавленной соли и, после проведения анализа, возвращение этой по меньшей мере одной расплавленной соли в активную зону реактора. В способе рабочий параметр можно выбирать из одного или более таких параметров, как температура, частота замены топливной соли, положение вытесняющего элемента, реакционная способность топливной соли и скорость подачи добавки в активную зону реактора.

Кроме того, в данном описании также раскрыты способы применения замораживаемых пробок в жидкосолевых ядерных реакторах. Данное изобретение описывает жидкосолевой ядерный реактор на быстрых нейтронах, который включает секцию активной зоны реактора для вмещения соли ядерного топлива при первой температуре, которая выше температуры плавления данной соли ядерного топлива; вход, обеспечивающий доступ к активной зоне реактора, и замораживаемую пробку на входе, предотвращающую вытекание через вход. Замораживаемая пробка выполнена из материала, который при первой температуре является твердым и не реагирует с солью ядерного топлива, к тому же этот материал плавится при второй температуре, которая выше первой температуры. Активная зона реактора может быть соединена через вход с запасом поглотителя нейтронов чтобы обеспечить возможность затекания по меньшей мере части поглотителя нейтронов через вход в секцию активной зоны реактора при расплавлении материала замораживаемой пробки. Запас поглотителя нейтронов может быть расположен выше секции активной зоны реактора, чтобы обеспечить возможность затекания поглотителя нейтронов в секцию активной зоны реактора при расплавлении замораживаемой пробки под действием силы тяжести. Через вход с активной зоной реактора можно соединить сливную емкость, чтобы обеспечить возможность вытекания расплавленной соли топлива из активной зоны реактора в сливную емкость при расплавлении замораживаемой пробки. Сливная емкость может быть расположена ниже секции активной зоны реактора, чтобы обеспечить возможность вытекания расплавленной соли топлива из активной зоны реактора в сливную емкость при расплавлении замораживаемой пробки под действием силы тяжести. Соль ядерного топлива в активной зоне реактора можно поддерживать при первом давлении, а сливную емкость можно поддерживать при втором давлении, которое меньше первого давления, чтобы обеспечить возможность перетекания расплавленной соли топлива в сливную емкость под давлением при расплавлении замораживаемой пробки.

В данном описании также раскрыто применение активно управляемой замораживаемой пробки в жидкосолевом ядерном реакторе. Описан жидкосолевой ядерный реактор на быстрых нейтронах, содержащий: секцию активной зоны реактора для вмещения соли ядерного топлива при первой температуре, которая выше температуры плавления данной соли ядерного топлива; вход, обеспечивающий доступ к активной зоне реактора; предохранительный материал на входе, имеющий температуру плавления в интервале от первой температуры до второй температуры, которая ниже первой температуры, и охлаждающий компонент для поддержания предохранительного материала в твердой форме при второй температуре, чтобы предотвратить вытекание через вход. Охлаждающий компонент может быть активным компонентом, который требует поступления энергии от источника энергии для поддержания температуры предохранительного материала на значении второй температуры. Реактор может включать блок управления, который отсоединяет источник электропитания от охлаждающего компонента на основании анализа температуры соли ядерного топлива или при обнаружении какой-либо неисправности. Запас поглотителя нейтронов может быть соединен с активной зоной реактора через вход для обеспечения возможности затекания поглотителя нейтронов в секцию активной зоны реактора при расплавлении предохранительного материала. Запас поглотителя нейтронов может быть расположен выше секции активной зоны реактора для обеспечения возможности затекания поглотителя нейтронов в секцию активной зоны реактора при расплавлении предохранительного материала под действием силы тяжести.

Кроме того, в данном описании также раскрыты способы, препятствующие распространению для применения в случае топливных солей. Раскрыт способ эксплуатации жидкосолевого ядерного реактора, который включает загрузку в секцию активной зоны жидкосолевого ядерного реактора соли ядерного топлива при первой активности на единицу массы, которая меньше пороговой величины; перед инициированием ядерной реакции в соли ядерного топлива, добавление к соли ядерного топлива по меньшей мере одного радиоактивного изотопа, чтобы активность полученной смеси на единицу массы была не ниже заданного порогового значения. Пороговое значение может составлять 100 рад/час на расстоянии одного метра или более, 500 рад/час на расстоянии одного метра или более, или 1000 рад/час на расстоянии одного метра или более. Радиоактивное соединение может включать один или более из следующих элементов: цезий-137 или йод-121. В альтернативном воплощении выбранный лантанид или лантаниды можно смешивать с расплавленной топливной солью 108 в таких соотношениях, чтобы достичь порогового значения показателя качества (ПК) не более 1,0. Можно выбрать более жесткие пороговые значения ПК: менее 0,99, 0,98, 0,97, 0,96 или 0,95, а также можно добавлять лантаниды или другие ингредиенты, изменяющие такие факторы уравнения ПК, как чистая критическая масса, М; теплосодержание, h; и доза, D, для достижения требуемого порогового значения. В некоторых воплощениях может быть предпочтительно пороговое значение ПК менее 0,95, например, менее 0,9 или 0,8.

В данном описании также раскрыт жидкосолевой ядерный реактор на быстрых нейтронах, который включает: секцию активной зоны реактора, включающую вход для топлива и выход для топлива, в котором вход для топлива и выход для топлива предназначены для пропускания через секцию активной зоны реактора смеси ядерного топлива в виде расплава солей и по меньшей мере одного лантанида при запуске жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. По меньшей мере один лантанид может включать один или более из La, Ce, Pr или Nd. Смесь можно получить путем смешивания расплавленной соли ядерного топлива по меньшей мере с одним хлоридом лантанида. По меньшей мере один хлорид лантанида может включать по меньшей мере одно соединение из LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ или NdCl₃. Смесь расплавленной ядерной топливной соли и по меньшей мере одного лантанида может иметь концентрацию лантанида от 0,1 до 10% масс., или от 4 до 8% масс. Смесь расплавленной соли ядерного топлива и по меньшей мере одного лантанида может быть получена вне жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах или внутри жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. Вход для топлива и выход для топлива могут быть выполнены с обеспечением пропускания смеси расплавленной соли ядерного топлива и по меньшей мере одного лантанида через секцию активной зоны реактора до момента достижения выбранного порога реакционной способности в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Вход для топлива и выход для топлива могут быть выполнены с обеспечением пропускания смеси расплавленной соли ядерного топлива и по меньшей мере одного лантанида через секцию активной зоны реактора до момента достижения условий критичности в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Вход для топлива и выход для топлива могут быть выполнены с обеспечением пропускания смеси расплавленной соли ядерного топлива и по меньшей мере одного лантанида через секцию активной зоны реактора до момента наработки заданного количества плутония в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Расплавленная соль ядерного топлива может представлять собой смесь по меньшей мере двух солей из первого хлорида урана, второго хлорида урана или дополнительного хлорида металла. Дополнительный хлорид металла может включать по меньшей мере один NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄ или AmCl₃. По меньшей мере одна соль из первого хлорида урана или второго хлорида урана может включать UCl₄, UCl₃, или как UCl₄, так и UCl₃. Обсуждают конкретные композиции топливных солей, включающие 82UCl₄-18UCl₃, 17UCl₃-71UCl₄-12NaCl, 50UCl₄-50NaCl и 34UCl₃-66NaCl. Смесь по меньшей мере первого хлорида урана, второго хлорида урана и дополнительного хлорида металла включает по меньшей мере 5% мольн. UCl₄. Смесь по меньшей мере первого хлорида урана, второго хлорида урана и дополнительного хлорида металла может иметь концентрацию урана выше 61% масс., и независимо, может иметь температуру плавления от 330 до 800°C Цельсию.

В данном описании также раскрыт способ снабжения топливом жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах, который включает: обеспечение расплавленной соли ядерного топлива; обеспечение по меньшей мере одного лантанида; перед запуском жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах, смешивание расплавленной соли ядерного топлива по меньшей мере с одним лантанидом с получением расплавленной соли ядерного топлива с введенным лантанидом; и подачу расплавленной соли ядерного топлива с введенным лантанидом по меньшей мере в одну секцию активной зоны жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. Обеспечение расплавленной соли ядерного топлива может включать обеспечение смеси по меньшей мере двух веществ из первого хлорида урана, дополнительного хлорида урана и дополнительного хлорида металла, или обеспечение смеси по меньшей мере двух веществ из UCl₄, UCl₃ и дополнительного хлорида металла. Дополнительный хлорид металла может представлять собой по меньшей мере одно вещество из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄ или AmCl₃. Расплавленная соль ядерного топлива может содержать по меньшей мере 5% мольн. UCl₄, и/или может иметь концентрацию урана более 61% масс. Расплавленная соль ядерного топлива может иметь температуру плавления от 330 до 800°C. Обеспечение по меньшей мере одного лантанида может включать: обеспечение по меньшей мере одного элемента из La, Се, Pr или Nd; обеспечение по меньшей мере одного лантанида в форме хлорида лантанида, и/или обеспечение по меньшей мере одного вещества из LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ или NdCl₃. Смешивание расплавленной соли ядерного топлива с вводимым лантанидом может включать: смешивание расплавленной соли ядерного топлива по меньшей мере с одним лантанидом с получением расплавленной соли ядерного топлива с введенным лантанидом, имеющей концентрацию лантанида от 0,1 до 10% масс. или от 4 до 8% масс. Способ может дополнительно включать смешивание расплавленной соли ядерного топлива по меньшей мере с одним лантанидом внутри или вне жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. Способ может дополнительно включать смешивание расплавленной соли ядерного топлива с по меньшей мере одним лантанидом с образованием расплавленной соли ядерного топлива с введенным лантанидом до момента достижения выбранного порогового значения реакционной способности в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Способ может дополнительно включать смешивание расплавленной соли ядерного топлива по меньшей мере с одним лантанидом с образованием расплавленной соли ядерного топлива с введенным лантанидом до момента достижения условий критичности в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Способ может дополнительно включать смешивание расплавленной соли ядерного топлива по меньшей мере с одним лантанидом с получением расплавленной соли ядерного топлива с введенным лантанидом до момента наработки выбранного количества плутония в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Дополнительно описана расплавленная топливная соль для применения в жидкосолевом ядерном реакторе на быстрых нейтронах, полученная вышеописанным способом.

Данное изобретение также описывает способ очистки облученной топливной соли, содержащей газообразные и твердые продукты ядерного деления, из жидкосолевого реактора. Данный способ включает перенос по меньшей мере части облученной топливной соли из жидкосолевого реактора в сливную емкость; приведение топливной соли, полученной из сливной емкости, в контакт с газом-носителем с получением газовой смеси носитель/продукт ядерного деления и дегазированной топливной соли, имеющей пониженное количество газообразных продуктов ядерного деления по сравнению с облученной топливной солью; фильтрацию дегазированной топливной соли, таким образом удаляя твердые продукты ядерного деления с получением отфильтрованной топливной соли; перенос отфильтрованной топливной соли в сливную емкость; сбор газообразного UCl₄ в течение операции фильтрования; конденсацию газообразного UCl₄ в топливную соль, полученную из сливной емкости, с получением топливной соли с высокой концентрацией UCl₄; перенос топливной соли с высокой концентрацией UCl₄ в сливную емкость и перенос по меньшей мере части уже доочищенной топливной соли из сливной емкости в активную зону реактора. Способ можно осуществлять непрерывно или как серию периодических операций. Различные операции, сами по себе, можно проводить в виде непрерывных или периодических операций, в любом порядке. Данный способ может включать извлечение газа-носителя (который может представлять собой гелий) из газовой смеси носитель/продукт ядерного деления. Эта операция может дополнительно включать пропускание газовой смеси носитель/продукт ядерного деления через одну или более емкостей, содержащих активированный уголь. Способ может также или альтернативно включать выдержку газовой смеси носитель/продукт ядерного деления в течение периода времени, до тех пор, пока концентрация выбранного продукта ядерного деления, например ¹³⁵Хе, не упадет ниже заданного порогового значения.

Эти и различные другие признаки, а также преимущества, которые характеризуют описанные здесь устройства и способы, станут понятны при чтении последующего подробного описания и рассмотрении прилагаемых чертежей. Дополнительные признаки изложены в последующем описании; в частности, они станут понятными из описания, или могут быть известны из практики данной технологии. Достоинства и признаки данной технологии будут реализованы и достигнуты посредством конструкции, конкретно указанной в данном описании и в формуле изобретения, а также в прилагаемых чертежах.

Следует понимать, что как вышеизложенное общее описание, так и последующее подробное описание приведены для разъяснения, и они обеспечивают дополнительное разъяснение данного изобретения, заявленного в формуле изобретения.

Краткое описание чертежей

Последующие чертежи, которые составляют часть данной патентной заявки, являются иллюстрациями описываемой технологии и никоим образом не подразумевают ограничения объема данного изобретения, этот объем должен быть основан на прилагаемой формуле изобретения.

На Фиг. 1A-1G в общем показаны воплощения жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах по изобретению для работы в режиме «бегущей волны».

На Фиг. 2 показана другая конфигурация жидкосолевого ядерного реактора.

Фиг. 3 иллюстрирует воплощение способа создания топлива, специально разработанного для конкретного реактора.

На Фиг. 4 показана диаграмму состояния тройной системы, рассчитанная для топливных солей UCl₃-UCl₄-NaCl.

На Фиг. 5 показан k_eff, смоделированный как функция времени для большей по размеру секции активной зоны реактора, проиллюстрированного на Фиг. 1A-1F, с применением композиции 66NaCl-34UCl₃.

На Фиг. 6 показана технологическая схема, представляющая типичные операции, относящиеся к снабжению топливом жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах, в соответствии с одним или более воплощений данного изобретения.

На Фиг. 7 показано сечение захвата нейтронов и гамма-излучения (n, γ) для основных изотопов Cl и Br.

На Фиг. 8 представлены смоделированные результаты для кривой в режиме «бегущей волны» в случае воплощения с бромистой топливной солью 17UBr₃-71UBr₄-12NaBr, при обогащении ²³⁵U 19,99%.

На Фиг. 9 показано воплощение способа изготовления топливной соли, содержащей UCl₄.

На Фиг. 10 показано воплощение согласованного способа изготовления топливной соли, содержащей UCl₄, на основе способа, показанного на Фиг. 9.

На Фиг. 11 показана схема емкостей для осуществления контакта и их соединений для применения при осуществлении способа по Фиг. 10.

На Фиг. 12 показано воплощение способа снижения коррозии в ядерном реакторе с использованием ядерного топлива в виде расплава.

На Фиг. 13 приведены сплавы, потенциально используемые в качестве материалов, контактирующих с солью в жидкосолевом ядерном реакторе.

На Фиг. 14 показан способ эксплуатации жидкосолевого ядерного реактора.

На Фиг. 15 показано воплощение способа создания топливной соли, имеющей пониженное применение для средств вооружения, путем добавления одного или более радиоактивных изотопов.

На Фиг. 16 показано воплощение способа изготовления UCl₄ с использованием хлорида аммония. В одном из воплощений приведенного способа 1600 в операции 1602 по подготовке урана создают смесь твердых UO₂ и NH₄Cl.

На Фиг. 17 показано воплощение способа изготовления UCl₃F.

На Фиг. 18 показано воплощение другого способа изготовления UCl₃F.

На Фиг. 19 показано воплощение системы очистки для очистки топлива с использованием сливной емкости.

На Фиг. 20 показано воплощение системы обработки отходящих газов, пригодной для применения при обработке газообразных продуктов деления, полученных при работе жидкосолевого реактора; например, системы 1922 обработки отходящих газов по Фиг. 19.

На Фиг. 21 показано воплощение способа очистки топливной соли на основе устройств, показанных на Фиг. 19 и 20.

В данном описании раскрыты воплощения ядерного топлива в виде расплава солей, пригодного для применения в некоторых конструкциях жидкосолевого реактора, а также связанных с ними устройств и способов. Описаны двух-, трех- и четырехкомпонентные системы из хлористых солей урана, а также других способных к ядерному делению элементов. Кроме того, раскрыты топливные соли UCl_xF_y, а также бромистые топливные соли. Данное изобретение также представляет способы и устройства для изготовления таких топливных солей, для создания солей, уменьшающих коррозию компонентов реактора, и для создания топливных солей, которые не пригодны для применения в средствах вооружения.

Данное изобретение направлено на топливо для жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах, работающего в режиме «бегущей волны», способы его изготовления, управления и использования.

Многие из проведенных ранее и в настоящее время исследований, связанных с жидкосолевыми ядерными реакторами, были ориентированы на фтористые соли на основе урана и тория. Расплавленные хлориды существенно отличаются от солей на основе фторидов по двум основным причинам. Во-первых, хлориды могут обладать пониженными замедляющими свойствами, чем фториды, особенно если эти хлориды обогащены изотопом ³⁷Cl. Во-вторых, хлориды дают возможность создать очень высокую концентрацию тяжелого металла в смесях с приемлемыми температурами плавления. Это является аспектом, который позволяет применять смеси хлористых солей урана в спектре быстрых нейтронов. Фтористые соли обычно содержат не более 10-12% мольн. тяжелого металла. Исторически предложенные смеси фтористых солей обычно содержали (в молярных концентрациях) 63-72% мольн. LiF (обогащенного ⁷Li до 99,997%), 16-25% мольн. BeF₂, 6,7-11,7% мольн. ThF₄ и только 0,3% мольн. UF₄ (тяжелый металл составляет 40-45% масс.). Такие соли плавятся при 500°C. В противоположность этому, одна из предложенных здесь хлористых солей имеет состав 17UCl₃-71UCl₄-12NaCl (62% масс. тяжелого металла), и она также плавится при 500°C, как это более подробно обсуждают ниже.

Можно обеспечить ряд воплощений топлива по данному изобретению для равновесного и квази-равновесного поведения в режиме «бегущей волны», в то время как другие воплощения обеспечивают неравновесное поведение в режиме «бегущей волны», без переработки топливной соли. Это заслуживает внимания, так как предшествующие конструкции жидкосолевых реакторов не могли достичь равновесного поведения в режиме «бегущей волны» без химического разделения топливной соли в реакторе, что приводит к необходимости непрерывной химической переработки топливной соли. Например, в данном описании раскрыты, не ограничиваясь этим, расплавленные хлористые топливные соли, пригодные для использования в реакторе на быстрых нейтронах с обеспечением равновесного, квази-равновесного и/или неравновесного поведения в режиме «бегущей волны». В воплощениях может потребоваться небольшая переработка, или переработка может вообще не потребоваться, и та небольшая переработка, которую могут использовать, может представлять собой лишь физическую переработку (например, физическое отделение побочных продуктов путем барботажа газа и/или фильтрования). Различные воплощения расплавленной топливной соли по данному изобретению могут включать смеси первой хлористой соли урана, второй хлористой соли урана и/или дополнительных хлористых солей металлов. Некоторые воплощения данного изобретения обеспечивают расплавленную топливную соль, имеющую содержание тетрахлорида урана (UCl₄) выше 5% мольн., что способствует установлению высокого содержания тяжелого металла в расплавленной топливной соли (например, выше 61% масс.), в то же время поддерживая пригодные для эксплуатации температуры плавления. Воплощения, включающие UCl₄, можно сформировать посредством смеси UCl₄ и трихлорида урана (UCl₃) и/или дополнительного хлорида металла (например, NaCl) так, чтобы достигать требуемого высокого уровня содержания тяжелого металла и температур плавления (например, 330-800°C).

Из-за высокого содержания способных к ядерному делению материалов, которого можно достичь с помощью расплавленных топливных солей по данному изобретению, и легкости получения таких расплавленных топливных солей, желательно обеспечить меры по нераспространению в отношении топлива (топлив) по данному изобретению. Некоторые воплощения данного изобретения обеспечивают расплавленную топливную соль, в которую предварительно вводят (то есть вводят до запуска (реактора)) один или более выбранных лантанидов для повышения активности исходной соли. Кроме того, если только их не отделяют впоследствии, лантаниды могут действовать в топливе как поглотитель нейтронов и, таким образом, снижать привлекательность топлива с введенными лантанидами для целей военного назначения.

Жидкосолевые реакторы

Перед более подробным обсуждением воплощений топливной соли полезно кратко обсудить общие компоненты жидкосолевых реакторов, пригодных для использования воплощений данной топливной соли. Фиг. 1А-1F в общем показано воплощение по изобретению жидкосолевого реактора 100 для работы на быстрых нейтронах в режиме «бегущей волны». На Фиг. 2 показана другая конфигурация жидкосолевого реактора 200. Это лишь примеры для обеспечения контекста для обсуждения воплощений топлива, описанных в данном документе, и следует понимать, что потенциально для использования нижеописанных воплощений топлива можно применять любой жидкосолевой реактор. В то время как в жидкосолевых ядерных реакторах можно применять различные фтористые соли, как описано ниже, топливные соли на основе фторидов обычно дают концентрации тяжелого металла, которые существенно ниже тех, которые могут быть достигнуты в случае топливных солей на основе хлоридов или топливных солей на основе хлоридов-фторидов, описанных в данном изобретении.

На Фиг. 1А представлен упрощенный схематический вид жидкосолевого ядерного реактора 100 на быстрых нейтронах, согласно одному или более воплощений данного изобретения. В одном из воплощений реактор 100 включает секцию 102 активной зоны реактора. Секция 102 активной зоны реактора (которую также можно назвать «корпус реактора») включает вход 104 для топлива и выход 106 для топлива. Вход 104 для топлива и выход 106 для топлива расположены таким образом, что при работе устанавливается поток топлива 108 в виде расплава солей через секцию 102 активной зоны реактора. Например, вход 104 для топлива и/или выход 106 для топлива могут состоять из конических участков, действующих как сходящиеся и расходящиеся сопла, соответственно. При этом топливо 108 в виде расплава перетекает через секцию 102 активной зоны реактора от входа 104 к выходу 106 секции 102 активной зоны реактора. Хотя на Фиг. 1А изображен поток текучего топлива стрелками, следует понимать, что направление потока может быть изменено, если это необходимо для других конфигураций реактора и установки. Конкретно, на Фиг. 1А изображен поток текучего топлива 108 в центральной области активной зоны со «дна» к «верхней части»; а альтернативные устройства могут создавать и/или поддерживать поток текучего топлива 108 в центральной области активной зоны от верхней части в направлении дна.

Секция 102 активной зоны реактора может принимать любую форму, пригодную для установления условий критичности в топливе 108 в виде расплава солей в пределах секции 102 активной зоны реактора. В качестве неограничивающего примера, реактор 100 может включать, не ограничиваясь этим, удлиненную секцию активной зоны, как изображено на Фиг. 1А. Кроме того, секция 102 активной зоны реактора может иметь любую форму сечения. В качестве неограничивающего примера, секция 102 активной зоны реактора может иметь (хотя это и не обязательно) круглое сечение, эллипсоидное сечение или многоугольное сечение.

Размеры секции 102 активной зоны реактора выбирают так, чтобы достигать условий критичности внутри топлива 108 в виде расплава солей при протекании его через секцию 102 активной зоны реактора. Условия критичности являются рабочим состоянием, при котором ядерное топливо поддерживает цепную реакцию деления, то есть скорость получения нейтронов в топливе является по меньшей мере равной скорости, с которой нейтроны поглощаются (или теряются). Например, в случае удлиненной секции активной зоны, длина и площадь сечения удлиненной секции активной зоны могут быть выбраны так, чтобы установить условия критичности в пределах секции 102 активной зоны реактора. Следует отметить, что конкретные размеры, необходимые для установления условий критичности, являются по меньшей мере функцией типа ядерного топлива, материала для ядерного воспроизводства и/или соли-носителя, которые находятся внутри реактора 100. Принципы работы жидкосолевых ядерных реакторов описаны в US 12/118118, Leblanc, зарегистрированной 9 мая 2008 г., которая во всей полноте включена в текст данного описания.

Секция 102 активной зоны реактора выполнена из любого материала, пригодного для использования в жидкосолевых ядерных реакторах. Например, основной объем секции 102 активной зоны реактора может быть выполнен, но не обязательно должен быть выполнен, из одного или более сплавов молибдена, одного или более сплавов циркония (например, ZIRCALOY™); одного или более сплавов ниобия, одного или более сплавов никеля (например, HASTELLOY™) или из высокотемпературных ферритных, мартенситных сплавов, или из нержавеющей стали и т.п. Также следует отметить, что внутренняя поверхность может быть покрыта, плакирована или футерована одним или более дополнительных материалов для обеспечения стойкости к коррозии и/или радиационному повреждению материала, как это обсуждают более подробно далее в тексте данного описания.

В показанном воплощении реактор 100 включает первичную систему 110 охлаждения с охлаждающим агентом, который отбирает тепло из активной зоны 102 реактора и переносит это тепло ко вторичному охлаждающему агенту 126 во вторичной системе 120 охлаждения с помощью теплообменника 119. В воплощении, проиллюстрированном на Фиг. 1А, в качестве первичного охлаждающего агента 118 используют топливо 108 в виде расплава солей. Охлаждения достигают путем вытекания топлива 108 в виде расплава солей, нагретого посредством непрерывно протекающей цепной реакции, из активной зоны 102 реактора и поступления более холодного топлива 108 в виде расплава солей в активную зону 102 реактора со скоростью, необходимой для поддержания температуры активной зоны 102 реактора в пределах рабочего диапазона. В этом воплощении первичная система 110 охлаждения предназначена для поддержания топлива 108 в виде расплава солей в докритических условиях, когда оно находится вне активной зоны 102 реактора.

Первичная система 110 охлаждения может включать один или более первичных контуров 112 охлаждения, образованных трубопроводами 114. Первичная система 110 охлаждения может включать любое устройство первичной системы охлаждения, известное на существующем уровне техники и пригодное для реализации в жидкосолевом реакторе. В первичной системе 110 охлаждения топливо 108 может циркулировать по одному или более трубопроводов 114 и/или устройств для перекачивания текучей среды одного или более первичных контуров 112 охлаждения, чтобы переносить тепло, вырабатывающееся в секции 102 активной зоны реактора, к расположенным ниже по потоку приводимым в действие за счет тепловой энергии электрогенерирующим устройствам и системам. Для упрощения на Фиг. 1А изображен единственный первичный контур 112 охлаждения. Однако следует понимать, что первичная система 110 охлаждения может включать многочисленные параллельные контуры охлаждения (например, 2-5 параллельных контуров), каждый из которых переносит выбранную часть наличного количества расплавленной топливной соли по первичной сети охлаждения.

В альтернативном воплощении (пример которого приведен на Фиг. 1G и 2), первичная система 110 охлаждения может быть выполнена так, что в секцию 102 активной зоны реактора (например, в основной корпус реактора) поступает первичный охлаждающий агент 118 (отличный от топлива 108 в виде расплава солей). В этом воплощении соль топлива 108 не выходит за пределы секции активной зоны реактора или основного корпуса, а первичный охлаждающий агент 118 втекает в активную зону 102 реактора для поддержания температуры активной зоны в требуемых пределах. Следует отметить, что в этом воплощении реактор 100 может включать дополнительный теплообменник (не показан) в секции 102 активной зоны реактора, или в основном корпусе. В этом воплощении может присутствовать вторичная система 120 охлаждения, а полезную тепловую энергию можно получать непосредственно из первичной системы 110 охлаждения. В этом воплощении первичный охлаждающий агент может представлять собой хлористую соль с подходящей температурой плавления. Например, эта соль может представлять собой смесь хлорида натрия и хлорида магния.

В воплощении, изображенном на Фиг. 1А, первичная система 110 охлаждения включает один или более насосов 116. Например, один или более насосов 116 могут быть соединены по текучей среде с первичной системой 110 охлаждения, так что один или более насосов 116 перемещает первичный охлаждающий агент 118, в данном случае расплавленное топливо 108, по сети первичного охлаждающего агента/секции активной зоны реактора. Один или более насосов 116 могут включать любой насос для охлаждающего агента/топлива, известный на существующем уровне техники. Например, один или более насосов 116 для текучей среды могут включать, не ограничиваясь этим, один или более механических насосов, соединенных по текучей среде с первичным контуром 112 охлаждения. В качестве другого примера, один или более насосов 116 для текучей среды могут включать, не ограничиваясь этим, один или более количество электромагнитных (ЭМ) насосов, соединенных по текучей среде с первичным контуром 112 охлаждения.

На Фиг. 1А дополнительно показано, что реактор 100 включает вторичную систему 120 охлаждения, находящуюся в тепловом контакте с первичной системой 110 охлаждения посредством одного или более теплообменников 119. Вторичная система 120 охлаждения может включать один или более вторичных контуров 122 охлаждения, образованных из трубопровода 124. Вторичная система 120 охлаждения может включать любое устройство вторичной системы охлаждения, известное на существующем уровне техники и пригодное для работы с топливом в виде расплава солей. Во вторичной системе 120 охлаждения через одну или более труб 124 и/или устройств для перекачивания текучей среды одного или более вторичных контуров 122 охлаждения может циркулировать вторичный охлаждающий агент 126 для переноса тепла, вырабатываемого секцией 102 активной зоны реактора и получаемого через первичный теплообменник 119, к расположенным ниже по потоку приводимым в действие тепловой энергией электрогенерирующим устройствам и системам. Для упрощения на Фиг. 1А изображен единственный вторичный контур 124 охлаждения. Однако следует понимать, что вторичная система 120 охлаждения может включать многочисленные параллельные вторичные контуры охлаждения (например, 2-5 параллельных контуров), каждый из которых переносит выбранную часть вторичного охлаждающего агента по вторичной сети охлаждения. Следует отметить, что вторичный охлаждающий агент может включать любой известный на существующем уровне техники вторичный охлаждающий агент. В качестве примера, вторичный охлаждающий агент может включать, не ограничиваясь этим, жидкий натрий.

Дополнительно следует отметить, хотя это и не изображено на Фиг. 1А, что реактор 100 может включать любое количество дополнительных или промежуточных нагревающих/охлаждающих систем и/или теплообменных контуров. Такие дополнительные нагревающие/охлаждающие системы могут быть обеспечены с различными целями, в дополнение к поддержанию активной зоны 102 реактора в пределах рабочего диапазона температур. Например, может быть обеспечена третья система нагревания для секции 102 активной зоны реактора и первичной системы 110 охлаждения, позволяющая нагреть холодный реактор, содержащий застывшую топливную соль, до рабочей температуры, при которой соль плавится и становится текучей.

Также, как это проиллюстрировано, в первичном контуре 112 охлаждения можно применять другие вспомогательные компоненты 127. Такие вспомогательные компоненты 127 могут включать один или более фильтров или осадительных камер дожигания для удаления частиц, которые осаждаются из первичного охлаждающего агента 118 при эксплуатации. Для удаления нежелательных жидкостей из первичного охлаждающего агента 118 вспомогательные компоненты 127 могут включать любую подходящую экстракционную систему жидкость-жидкость, например, одну или более прямоточных или противоточных ступеней смесителя/отстойника, какую-либо ионообменную технологию или систему поглощения газа. Для удаления газа вспомогательные компоненты 127 могут включать любую подходящую экстракционную технологию газ-жидкость, например, камеру мгновенного испарения, систему дистилляции или деаэратор. Некоторые дополнительные воплощения вспомогательных компонентов 127 более подробно обсуждают ниже.

В данном описании отмечено, что применение в реакторе 100 различных солей металлов, например хлористых солей металлов, со временем может вызвать коррозию и/или разрушение в результате воздействия радиации. Для того, чтобы ослабить действие коррозии и/или разрушающее воздействие радиации на целостность различных контактирующих с солями компонентов (например, секции 102 активной зоны реактора, трубопровода 114 для первичного охлаждающего агента, теплообменника 119 и т.п.) реактора 100, которые прямо или опосредованно контактируют с топливной солью или ее излучением, можно предпринимать разнообразные меры.

В одном из воплощений скорость протекания топлива через один или более компонентов реактора 100 ограничена выбранной скоростью топливной соли. Например, один или более насосов 116 могут перемещать расплавленное топливо 108 по первичному контуру 112 охлаждения реактора 100 с заданной скоростью топливной соли. Следует отметить, что в некоторые моменты скорость течения, которая ниже определенного уровня, может пагубно повлиять на работу реактора, включая процесс размножения нейтронов и управление реактором. В качестве неограничивающего примера, общее наличное количество топливной соли в первичном контуре 112 (и других частях первичной системы 110 охлаждения) может превышать требуемый уровень, если скорость находится на нижнем пределе, так как площадь поперечного сечения соответствующего трубопровода первичного контура 112 соответственно увеличивается по мере того, как снижается скорость течения, чтобы поддержать адекватный объемный поток по первичному контуру 112. Таким образом, очень низкие пределы скорости (например, 1 м/с) могут привести к большим объемам топливной соли, находящейся вне активной зоны реактора, и это может отрицательно сказаться на процессе размножения нейтронов в реакторе 100 и на управлении реактором. Кроме того, скорость течения выше определенного уровня может пагубно повлиять на рабочие характеристики реактора и срок его службы из-за эрозии и/или коррозии внутренних поверхностей первичного контура 112 и/или секции 102 активной зоны реактора. Таким образом, подходящие рабочие скорости топливной соли могут обеспечить баланс между скоростными пределами, необходимыми для минимизации эрозии/коррозии и скоростными пределами, необходимыми для регулирования наличного количества топливной соли, находящейся вне активной зоны. Например, в случае расплавленной хлористой топливной соли скорость топливной соли можно регулировать в диапазоне 2-20 м/с, например, не ограничиваясь этим, 7 м/с.

На Фиг. 1В и 1С показан упрощенный схематический вид жидкосолевого ядерного реактора 100 на быстрых нейтронах с защитным слоем 128, нанесенным на одну или более внутренних поверхностей реактора 100, согласно одному или более воплощений данного изобретения.

В одном воплощении защитный слой 128 нанесен на одну или более поверхностей реактора 100, обращенных к соли топлива 108 реактора 100. Защитный слой 128 может обеспечивать стойкость к коррозии и/или к разрушению в результате радиационного воздействия одной или более обращенных к соли поверхностей реактора 100. Для целей данного патентного описания под материалом, стойким к коррозии и/или к разрушению в результате радиационного воздействия, понимают любой материал, обладающий стойкостью к коррозии и/или к разрушению в результате радиационного воздействия, имеющий более высокие указанные характеристики, чем эти характеристики для нижележащей незащищенной поверхности реактора 100.

Защитный слой 128 может включать любой материал, известный на существующем уровне техники и пригодный для создания внутренней поверхности реактора, обладающей стойкостью к коррозии и/или воздействию радиации в отношении соответствующей ядерной топливной соли. Таким образом, материал защитного слоя 128 может изменяться в зависимости от применяемой соли топлива 108. В одном воплощении защитный слой 128 включает один или более тугоплавких металлов. Например, защитный слой 128 может включать, не ограничиваясь этим, один или более таких металлов, как ниобий, молибден, тантал, вольфрам или рений. В другом воплощении защитный слой 128 включает один или более тугоплавких сплавов. Например, защитный слой 128 может включать, не ограничиваясь этим, один или более сплавов молибдена (например, сплав титан-цирконий-молибден (ТЦМ)), сплавов вольфрама, тантала, ниобия или рения. В другом воплощении защитный слой 128 включает один или более никелевых сплавов. В другом воплощении защитный слой 128 включает карбид, например, не ограничиваясь этим, карбид кремния.

В одном из воплощений защитный слой 128 сформирован путем нанесения покрытия из выбранного защитного материала на внутреннюю поверхность одной или более частей реактора (например, трубопровода 114 или первичного контура 112). В другом воплощении защитный слой 128 включает один или более видов покрытия из выбранного защитного материала, нанесенные на внутреннюю поверхность одной или более частей реактора 100. В еще одном воплощении основной материал различных компонентов можно сформировать с использованием одного или более вышеописанных защитных материалов. Например, трубопровод 114 первичного контура 112 охлаждения может включать, не ограничиваясь этим, трубопровод из ТЦМ.

В одном воплощении, изображенном на Фиг. 1В, внутренняя, обращенная к соли поверхность секции 102 активной зоны реактора включает защитный слой 128. Например, корпус секции 102 активной зоны реактора может быть сформирован из стали или сплава циркония, с нанесенным на внутреннюю, обращенную к соли поверхность секции 102 активной зоны реактора покрытием из тугоплавкого сплава или никелевого сплава, с образованием защитного слоя 128. Например, секция 102 активной зоны реактора может включать, не ограничиваясь этим, защитный слой 128 на основе молибдена, имеющий толщину примерно 5-7 мм, при этом корпус секции 102 активной зоны реактора имеет толщину стенки примерно 9-11 см.

Подобным образом, как показано на Фиг. 1С, и обращенная к соли поверхность трубопровода 114 первичного контура 112 охлаждения (которая может быть внутренней и/или внешней поверхностью трубопровода или других компонентов) включает защитный слой 128. Например, на обращенную к соли поверхность трубопровода 114 первичного контура 112 охлаждения может быть нанесено покрытие из тугоплавкого сплава или никелевого сплава, с получением защитного слоя 128.

На Фиг. 1D показан схематический вид блока 130 отражателя реактора 100. Блок 130 отражателя способен отражать нейтроны, испускаемые из секции 102 активной зоны реактора, обратно в соль топлива 108. В одном примере воплощения блок 130 отражателя расположен на внешней поверхности секции 102 активной зоны реактора таким образом, что блок 130 отражателя окружает по меньшей мере часть активной зоны 102 реактора. В показанном воплощении нейтроны, отраженные обратно в секцию 102 активной зоны реактора блоком 130 отражателя, могут участвовать в поддержании условий критичности внутри секции 102 активной зоны реактора и/или в получении способного к ядерному делению топлива из материалов для ядерного воспроизводства. Путем снижения таких потерь нейтронов можно уменьшить количество топливной соли, необходимой для создания условий критичности, и, следовательно, размер активной зоны 102 реактора. Блок 130 отражателя может быть изготовлен из любого материала, известного на существующем уровне техники и пригодного для отражения нейтронов. Например, блок отражателя может включать, не ограничиваясь этим, один или более таких материалов, как цирконий, сталь, железо, графит, бериллий, карбид вольфрама, свинец, свинец-висмут и т.п.

На Фиг. 1Е и 1F показан блок 130 отражателя, сконструированный в виде многочисленных отражательных модулей 132, согласно одному или более воплощений данного изобретения. Следует отметить, что при некоторых рабочих температурах ядерного реактора 100 по данному изобретению многие отражающие нейтроны материалы будут переходить в жидкое состояние. Например, и свинец, и свинец-висмут являются материалами, которые обеспечивают хорошие характеристики в отношении отражения нейтронов. Однако свинец плавится примерно при 327°C, в то время как сплавы свинец-висмут обычно имеют температуры плавления ниже 200°C. Как отмечено в данном описании, реактор 100 может работать в диапазоне температур примерно от 330 до 800°C, выше температур плавления свинца и сплавов свинец-висмут. В одном из воплощений отражательные модули 132 включают отражатель в виде контейнера, который содержит жидкую фазу выбранного отражающего нейтроны материала 133, как показано на Фиг. 1Е и 1F. Отражательные модули 132 могут быть выполнены из любого материала, известного на существующем уровне техники, и их можно выбрать на основании рассмотрения какой-либо (одной или более) конструктивной функции, включая термостойкость, коррозионную стойкость, неспособность реагировать с другими компонентами и/или с топливом, стойкость к радиации, несущие свойства конструкции, вес и т.д. В некоторых случаях один или более отражательных контейнеров могут быть изготовлены из материала, который по существу является прозрачным для нейтронов, а отражающий материал находится внутри контейнера, и/или один или более отражательных контейнеров могут быть изготовлены из материала, который является тугоплавким. Например, отражательные модули 132 (например, отражательные контейнеры) могут быть изготовлены из одного или более тугоплавких сплавов, одного или более никелевых сплавов или одного или более карбидов, или соединений графита. Например, материал, применяемый для изготовления отражательных модулей 132 и/или отражательных контейнеров может включать, не ограничиваясь этим, любые один или более компонентов или сочетаний из одного или более сплавов молибдена (например, сплава ТЦМ), одного или более сплавов вольфрама, одного или более сплавов тантала, одного или более сплавов ниобия, одного или более сплавов рения, одного или более никелевых сплавов, карбида кремния или соединений графита, и т.п. Отражательный модуль может включать (либо содержать в себе, либо быть изготовленным из данного материала) один или более соединений-замедлителей, которые могут существовать при рабочих температурах (например, графит и/или свинец), и можно рассматривать сочетание более сильного замедлителя (например, графита) и более слабого замедляющего материала (например, свинца), их можно использовать для установления общего спектра отраженных нейтронов.

В одном из воплощений отражательные модули 132 расположены на внешней поверхности секции 102 активной зоны реактора и распределены по внешней поверхности секции 102 активной зоны реактора. Как показано в примерах по Фиг. 1Е и 1F, отражательные модули 132 расположены азимутально по внешней поверхности секции 102 активной зоны реактора. Каждый отражательный модуль 132 содержит объем отражающей нейтроны жидкости (например, свинца, сплава свинец-висмут и т.п.). В этой связи, дискретные отражательные модули 132 могут быть расположены с образованием непрерывного объема отражающей нейтроны жидкости 133 секции 102 активной зоны реактора. В то время как Фиг. 1Е и 1F показано азимутальное расположение отражательных модулей 132, такую конфигурацию не следует считать ограничивающей. В данном описании отмечено, что для реактора 100 по данному изобретению можно реализовать любое геометрическое размещение и количество отражательных модулей 132. Например, хотя это и не показано, комплект отражательных модулей 132 может иметь конфигурацию набора колец, при этом каждый модуль представляет собой кольцо, заполненное выбранной отражающей нейтроны жидкостью. В этой связи, комплект модулей 132 может быть собран таким образом, чтобы сформировать отражающий нейтроны объем вокруг секции 102 активной зоны. Этот объем может иметь форму сферы, цилиндра, может представлять собой прямоугольную, шестигранную, восьмигранную, трехгранную, пятигранную или другую призму, или, иначе, может представлять собой объем с любой формой сечения. В одном из воплощений в отражателе используют покрытие из HASTELLOY™-N или SiC толщиной 12,7 мм (0,5 дюйма) по всей внешней поверхности, а внутренний корпус имеет покрытия толщину 2 см из того же материала. Следует понимать, что форма отражательных модулей может быть выполнена в соответствии с конструкцией активной зоны и может включать любую подходящую форму, включая трапецеидальную, прямоугольную, шестиугольную, круглую, эллипсоидальную, и может даже включать неправильные формы.

На Фиг. 1G показано воплощение ядерной энергетической установки для получения энергии из ядерной реакции с применением жидкосолевого хлористого реактора на быстрых нейтронах (molten chloride fast reactor, MCFR). Для применения в энергетической установке тепло, образующееся в жидкосолевом хлористом реакторе на быстрых нейтронах, можно превратить в электроэнергию, с помощью устройства преобразования энергии. В показанном воплощении применяли устройство преобразования энергии с использованием цикла Ренкина, где воду (пар) используют в качестве рабочей текучей среды. Эффективность преобразования установки с использованием цикла Ренкина в значительной степени определяется температурой (и давлением) пара, поступающего в турбины; при этом более высокие температуры соответствуют более высокой эффективности. Рабочие характеристики связаны с давлением, а также с температурой пара, и в установках с циклом Ренкина, дающих наибольшую эффективность, используют сверхкритический и ультра-сверхкритический пар.

Система преобразования энергии охватывает все системы, которые контактируют с рабочей текучей средой системы преобразования энергии. В случае приведенного в качестве иллюстрации систему с паровым циклом Ренкина, она включает парогенератор 152; систему 154 турбин; контур 162 циркуляции воды, включающий один или более насосов 156, обеспечивающих циркуляцию воды, и градирню 158, электрогенерирующее оборудование 160 и систему 162 управления. Кроме того, показана система 166 хранения топлива для хранения новой топливной соли и система 168 хранения продуктов реакции для приема и безопасного содержания использованной топливной соли. Как проиллюстрировано на Фиг. 1G, система преобразования энергии начинается с первичного охлаждающего агента, переносящего тепло к рабочей текучей среде энергетического цикла посредством теплообменника (например, парогенератора 152). Моделирование данной системы включало упрощенные модели первичного контура 114 с солевым охлаждающим агентом и парогенератора 152, с более детальной проработкой компонентов системы с циклом Ренкина. Хотя для целей моделирования применяли паровую турбину с циклом Ренкина, возможно также применение тепловых машин на основе других циклов, например, газовых турбин с замкнутым циклом (например, применяющих воздух, гелий или CO₂), работающих на основе цикла Брайтона.

Применяемые при моделировании исходные данные для системы преобразования энергии включают массовый расход, температуры и давления на входе и на выходе для текучей среды - первичного охлаждающего агента. Стоимость энергетического цикла и его рабочие характеристики были оценены для различных номинальных уровней выхода тепловой энергии: 600 МВт, 1200 МВт, 1800 МВт, 2400 МВт и 3000 МВт. В условиях базовых конструкций реактора, первичный солевой охлаждающий агент подают в парогенератор 152 при температуре 612°C и возвращают из парогенератора 152 при 498°C. Анализ включал операцию моделирования при условиях для острого пара 580°C и 30 МПа (300 бар) и условиях для пара, возвращаемого из турбины для вторичного перегрева, 600°C и 7 МПа (70 бар); хотя на стоимость и рабочие характеристики может влиять работа при более высоких и более низких температуре и давлении.

При анализе использовали пакеты программного обеспечения STEAMPRO™ и THERMOFLEX™ от Thermoflow, Inc. для получения данных по стоимости и рабочим характеристикам для энергетического цикла при стационарной работе. При анализе применяли стандартные термодинамические модели для компонентов системы 154 турбин, в сочетании с запатентованными моделями для конкретных компонентов энергетического цикла. Предполагают, что для отвода тепла доступен большой объем воды, такой как река или озеро, (то есть при моделировании не рассматривали градирни), хотя, как показано на Фиг. 1G, для отвода тепла можно было бы применять градирню 158. Термодинамические эффективности и параметры компонентов поддерживали на уровне значений по умолчанию, определяемых составными частями моделей STEAMPRO™ и THERMOFLEX™. Для моделирования применяли топливную соль 17% UCl₃-71% UCl₄-12% NaCl и первичный охлаждающий агент 58% NaCl-42% MgCl₂. Свойства топливной соли были введены в THERMOFLEX™ в виде справочной таблицы (таблицы соответствия), полученной на основе подбора для эмпирической кривой. Использованные данные для топливной соли и соли первичного теплоносителя приведены ниже в таблицах 1 и 2,.

Система преобразования энергии принимает тепловую энергию от реактора 100 и превращает это тепло в механическую, а затем в электрическую энергию. Данный анализ сосредоточен конкретно на применении обычных систем парового цикла Ренкина для преобразования энергии. Проанализированная конфигурация имеет три турбины, а именно, турбину высокого давления (ТВД), турбину промежуточного давления (ТПД) и турбину низкого давления (ТНД), которые проиллюстрированы просто в виде системы 154 турбин. На Фиг. 1G показана упрощенная диаграмма цикла для анализа цикла Ренкина на 2400 МВт. Модель на Фиг. 1G является упрощенной в том отношении, что показаны только основные компоненты энергетической установки. В использованной модели ТВД получает пар от системы, генерирующей «острый пар», которую нагревают первичной охлаждающей текучей средой, переносящей тепловую энергию от реактора. Поток, выходящий из ТВД, направляют в систему получения вторично перегретого пара, где первичная охлаждающая текучая среда переносит тепло к выпуску из ТВД, и этот нагретый пар направляют в ТПД. Поток, выходящий из ТПД, направляют непосредственно в ТНД, для извлечения дополнительного теплосодержания. Часто несколько турбин соединены параллельно, особенно в случае ТНД. В используемой модели имеются две ТНД, которые применяют для конечной стадии расширения. В данной модели все турбины находятся на общем валу и непосредственно связаны с электрогенератором 160. Выходящий поток из ТНД стекает в конденсатор, который охлаждает пар до температуры, близкой к температуре окружающей среды. Для данного анализа предполагают, что ТНД является прямоточным конденсатором, который производит теплообмен с большим объемом воды, таким как большое озеро или река. После конденсатора воду перекачивают и направляют через несколько нагревателей питающей воды. Нагреватели питающей воды подогревают питающую воду путем смешивания ее с паром, отобранным из различных пунктов турбин. Затем подогретую текучую среду из нагревателей питающей воды направляют в парогенератор, где ее нагревают до температуры, необходимой для главной турбины.

Процесс анализа включает применение STEAMPRO™ для определения характеристик системы с циклом Ренкина, а затем эту модель передают на THERMOFLEX™, для исследования взаимодействий с контурами, содержащими расплавы солей. STEAMPRO™ представляет собой специально созданное средство для разработки конфигурации компонентов паровой турбины, в то время как THERMOFLEX™ рассматривают как полностью гибкое средство конструирования, с количеством отличительных особенностей и возможностей. В STEAMPRO™ установку определяют как имеющую «парогенератор с неизвестными свойствами» и «прямоточное водяное охлаждение с открытым контуром». Паровой цикл определяют как сверхкритический цикл с конденсацией при однократном промежуточном перегреве, с электрическим насосом для питания котла. Указано, что все турбины работают при 3600 об/мин. Характеристики турбинной группы, нагреватели питающей воды и насосы определяются заданными по умолчанию параметрами STEAMPRO и способом выбора. Затем цикл обсчитывают и выводят на THERMOFLEX™. STEAMPRO™ дает подробную схему расположения компонентов установки цикла Ренкина, выбранную для эффективной работы при номинальных условиях.

В THERMOFLEX™ парогенератор с неизвестными параметрами заменяют теплообменниками, обеспечивающими обмен тепла между расплавом солей и паром, для генераторов острого пара и промежуточно перегретого пара. Для обеспечения источника энергии в данную модель включены контуры топливной соли и первичного солевого охлаждающего агента; подробно их не моделируют.

Подход к моделированию в THERMOFLEX™ заключается в том, чтобы указать условия выпуска из теплообменников в солевом и паровом контурах, а затем отрегулировать расход пара таким образом, чтобы поступление тепла в топливную соль удовлетворяло номинальным условиям. Хотя компоновку и рабочие характеристики установки определяли посредством STEAMPRO™, THERMOFLEX™ дополнительно подгоняет (изменяет размеры) компонентов (например, турбин, насосов и теплообменников) для достижения хороших рабочих характеристик (для данных условий рабочей текучей среды). Поступление тепла в контур топливной соли представляет тепловую мощность реактора. КПД брутто равно выходной мощности на валу турбины, деленной на поступающую тепловую мощность. Полезная мощность представляет собой мощность на выходе генератора за вычетом потерь на перекачивание и вспомогательных потерь, отнесенную к поступающей тепловой мощности.

В нижеприведенной таблице 3 показаны результаты в отношении рабочих характеристик и стоимости для сверхкритического цикла Ренкина, работающего при подаваемой тепловой мощности 600 МВт, 1200 МВт, 1800 МВт, 2400 МВт и 3000 МВт.

На Фиг. 2 показан упрощенный схематический вид другого воплощения жидкосолевого ядерного реактора 200. Реактор 200 представляет собой бассейновый реактор, в котором, в некоторых примерах, соль топлива 108 может протекать/циркулировать через бассейн, или, в других случаях, быть заключенной, например, в трубах, или направляться по трубам. В примере, изображенном на Фиг. 2, топливная соль заключена в каналах 204, которые расположены в центре бассейна 210 охлаждающего агента 202 в замкнутом корпусе 206 реактора. Верхняя часть корпуса 206 реактора может быть заполнена каким-либо инертным газом 218, например, аргоном. Топливные каналы 204 расположены по схеме, сходной с обычной схемой расположения твердого топлива в реакторе, работающем на легкой воде. Охлаждающий агент 202 переносит тепло от центра бассейна 210 к теплообменникам 208, расположенным по периферии бассейна 210. В изображенном воплощении циркуляция охлаждающего агента 202 (проиллюстрированная пунктирными стрелками 212) внутри бассейна 210, которая может быть естественной или создаваемой крыльчаткой или другим механизмом (не показан), отводит тепло посредством конвекции от топливных каналов 204, чтобы удалить его с помощью теплообменников 208.

Теплообменники 208 переносят тепло от бассейна 210 ко вторичной системе 214 охлаждения. В одном воплощении вторичным охлаждающим агентом является вода, которая кипит в теплообменниках, и полученный пар 216 используют для приведения в действие турбин (не показаны), с целью получения энергии.

Вокруг системы топливных каналов может быть обеспечен комплект отражательных модулей 232, подобных отражательным модулям 132, которые обсуждали в связи с Фиг. 1Е и 1F, или внутри корпуса реактора, как показано на Фиг. 2, и/или за пределами корпуса реактора, подобно отражательным модулям, изображенным на 1Е и 1F, для повышения эффективности реактора. Для поддержания реактора в субкритическом состоянии в случае необходимости могут быть обеспечены стержни аварийной защиты.

После исходного запуска с обогащенным (~12% ²³⁵U) топливом MCFR может не требовать постоянной подачи обогащенного способного к делению материала. Вместо него в MCFR можно подавать обедненный или природный уран, помимо других материалов для ядерного воспроизводства. При нормальной работе, как показывает моделирование, реактор медленно наращивает реакционную способность. Для того, чтобы противодействовать этому увеличению реакционной способности, небольшое количество полностью смешанной топливной соли можно удалить и заменить солевым сырьем для ядерного воспроизводства. Добавление материала для ядерного воспроизводства фактически выполняет функции регулирующего стержня, который снижает реакционную способность.

Вместо того, чтобы направить отработанное топливо жидкосолевого хлористого реактора на быстрых нейтронах (MCFR) на захоронение, его можно собирать до тех пор, пока не накопится количество, достаточное для запуска нового реактора. Такой дочерний реактор содержит химически идентичную топливную соль и, таким образом, может быть запущен без какого-либо нового обогащения. Благодаря переносу всего отработанного топлива в дочернюю установку для использования в качестве исходного топлива для этой установки, создание парка реакторов MCFR существенно снижает применение актинидов и откладывает проблему большей части радиоактивных отходов на конец процесса создания парка. Предшествующая работа показала, что для окончательного захоронения содержащей актиниды топливной соли саму соль можно без химического преобразования упаковать в контейнеры, придав ей удобную для отходов форму.

Топливные соли на основе хлоридов

Соли для ядерного топлива в общем описаны E.H. Ottewitte в работе "Configuration of Molten Chloride Fast Reactor on a Thorium Fuel Cycle to Current Nuclear Fuel Cycle Concerns", Ph. D. dissertation, University of California at Los Angeles, 1982, (Конфигурация жидкосолевого хлористого реактора на быстрых нейтронах, работающего на ториевом топливном цикле; к проблеме цикла на проточном ядерном топливе; диссертация на степень Ph. D., Калифорнийский университет в г. Лос-Анжелес), которая во всей полноте включена в текст данного описания посредством ссылки. Хлористые соединения урана также в общем обсуждали В.R. Harder, G. Long и W.P. Stanaway, в работе "Compatibility and Processing Problems in Use of Molten Uranium Chloride-Alkali Chloride Mixtures as Reactor Fuels", Symposium on Reprocessing of Nuclear Fuels, Iowa State University, 405-432, Aug. 1969 (Проблемы совместимости и переработки при использовании расплавленных смесей хлорида урана-хлорида щелочного металла в качестве топлива для ядерного реактора; Симпозиум по регенерации ядерного топлива, Государственный Университет г. Айова, 405-432, август 1969 г.), которая во всей полноте включена в текст данного описания посредством ссылки. Описанные ниже воплощения новых топливных солей дополняют эту работу, они были разработаны с помощью моделирования и других теоретических исследований.

Следует отметить, что расплавленные хлористые топливные соли по данному изобретению обеспечивают введение высокой концентрации тяжелого металла в соль топлива 108 при разумных температурах. В качестве неограничивающего примера, одна или более хлористых топливных солей по данному изобретению могут обеспечить концентрацию тяжелого металла выше 61% масс., при температуре плавления примерно 500°C. При работе с использованием описанных ниже топливных солей воплощения жидкосолевого реактора могут иметь возможные номинальные рабочие температуры от 200 до 800°C. В то время как каждое топливо имеет слегка отличающуюся оптимальную рабочую температуру, реакторы имеют диапазон рабочих температур 330-550°C, 350-520°C, 400-510°C и 450-500°C. Возможность достижения высокого содержания урана позволяет проводить утилизацию топлива в виде смесей солей на основе хлорида урана в работающем в режиме «бегущей волны» реакторе на быстрых нейтронах по данному изобретению. Кроме того, ядерное топливо может быть обогащено до любого требуемого уровня, например, до 12,5% ²³⁵U, или до 19,99% ²³⁵U, или до любого пригодного уровня обогащения.

Также следует отметить, что расплавленные хлористые топливные соли по данному изобретению имеют относительно низкое давление паров при нагревании до описанных здесь рабочих температур. В то время как каждое топливо имеет слегка отличающееся оптимальное рабочее давление для снижения степени испарения топливной соли, рассматривают реакторы, имеющие диапазон рабочего давления от 0,1 до 1 МПа (от 1 до 10 атм.), или от 0,2 до 0,5 МПа (от 2 до 5 атм.).

В последующем обсуждении представлены различные воплощения ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, содержащего смесь топливной соли - хлорида металла - с одной или более дополнительных солей - хлоридов металлов. Например, ядерное топливо в виде расплава хлористых солей может включать, не ограничиваясь этим, смесь первой хлористой соли урана, второй хлористой соли урана и/или дополнительной хлористой соли металла. Следует отметить, что относительное количество различных компонентов топлива 108 в виде солей можно изменять для регулирования одного или более из термических, химических или нейтронных параметров топлива в виде солей, включая, не ограничиваясь этим, температуру плавления, теплопроводность, коррозионную активность, уровень содержания актинидов, реакционную способность, эффективный коэффициент размножения нейтронов (k_eff) при равновесии и т.п. Например, относительное количество способного к делению урана (например, ²³⁵U) в данном топливе в виде смеси солей может определять размер секции 102 активной зоны реактора, необходимой для обеспечения заданной удельной энергии. В качестве неограничивающего примера, топливо в виде солей, имеющее содержание ²³⁵U 10% мольн. (за исключением случаев, когда конкретно указано иное, все величины процентов для химических соединений будут приведены в % мольн.), может иметь объем секции активной зоны реактора примерно 67 кубических метров (м³) и производить удельную энергию 200 МВт/м³, в то время как топливо в виде солей, имеющее содержание ²³⁵U 16%, может потребовать объема секции активной зоны реактора лишь примерно 11 м³. Это соотношение показывает сильную зависимость размера секции 102 активной зоны реактора (или количества топливных каналов 204) от состава применяемого топлива 108 в виде солей.

В одном из воплощений смесь солей по данному изобретению может быть выбрана таким образом, чтобы связанный с ней коэффициент воспроизводства топлива 108 в виде солей, который представляет собой отношение количества нового способного к делению материала, созданного в реакторе в ходе ядерной реакции, к количеству способного к делению материала, затраченного в ходе этой реакции, составлял более 1 (например, коэффициент воспроизводства = 1,000001, 1,001 и т.д.), что приводит к длительному сроку службы реактора, но при рабочих характеристиках в отношении воспроизводства, которые ниже потенциально достижимых. В другом воплощении солевая смесь по данному изобретению может быть выбрана таким образом, чтобы связанное с ней отношение воспроизводства топлива 108 в виде солей составляло менее 1, что приводит к выгоранию обогащения в течение заданного периода времени. Следует понимать, что выбор конкретной топливной композиции зависит от многих различных конкурирующих факторов, включая конструкцию реактора, номинальные рабочие параметры (например, температуру и давление), и, не в последнюю очередь, общие рабочие задачи (например, снижение обогащения, длительный срок службы реактора, получение дополнительного делящегося материала).

Топливные хлористые соли, модифицированные хлором-37

В дополнение к обогащению способным(и) к делению элементом(ами) (такими как уран или торий), применяемому для создания топливных солей, воплощения топливных солей, описанные в данном документе, могут быть обогащены таким образом, чтобы часть хлорид-ионов в одном или более хлористых соединений содержала определенное количество ³⁷Cl. Хлор имеет много изотопов с различными массовыми числами. Среди них имеются два стабильных изотопа: ³⁵Cl (который образует 76% существующего в природе хлора) и ³⁷Cl (который образует 24% существующего в природе хлора). Наиболее распространенный изотоп, ³⁵Cl, является замедлителем нейтронов, то есть ³⁵Cl снижает скорость быстрых нейтронов, таким образом превращая их в тепловые нейтроны. Изотоп ³⁵Cl также является сильным поглотителем нейтронов и приводит к образованию вызывающей коррозию серы и долгоживущего радиоактивного изотопа ³⁶Cl. С другой стороны, изотоп ³⁷Cl является относительно прозрачным для быстрых нейтронов.

Одним из аспектов данной технологии является регулирование содержания ³⁷Cl в любых содержащих хлорид соединениях, которые должны быть использованы в качестве топлива 108 в виде расплава солей. Как обсуждали выше, применение существующих в природе хлорид-ионов для создания хлористого соединения привело бы к тому, что примерно 76% хлорид-ионов представляло бы собой ³⁵Cl, а 24% - ³⁷Cl. Однако в описанных здесь воплощениях можно использовать любое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в любом конкретном воплощении хлористой соли для топлива, и в некоторых случаях это отношение может удовлетворять выбранному отношению ³⁷Cl к общему количеству Cl или превышать его. Следует понимать, что для обеспечения требуемого и/или выбранного отношения концентрации ³⁷Cl можно применять любые известные технологии обогащения или технологии, которые могут быть разработаны, включая, но не ограничиваясь этим, центрифугирование, ионообменные колонны и т.д.

В одном воплощении все хлоридсодержащие соединения могут быть созданы из как можно более чистого ³⁷Cl сырья. Например, соединения топливных солей на основе хлорида можно создать таким образом, чтобы более 90%, 95%, 98%, 99% или даже 99,9% хлорид-ионов в топливной соли представляли собой ³⁷Cl. В альтернативном случае можно разработать ядерное топливо на основе хлорида с достижением в топливе или в различных компонентах топлива любого заданного или выбранного процентного содержания ³⁷Cl относительно других хлорид-ионов. Например, для топлива, разработанного для реакций на тепловых нейтронах, соединения топливных солей на основе хлоридов могут быть созданы таким образом, чтобы менее 10%, 5%, 2%, 1% или даже 0,1% хлорид-ионов в топливной соли представляли собой ³⁵Cl, а остальные - ³⁷Cl. Для видов топлива, специально созданных для реакций на быстрых нейтронах, соединения топливных солей на основе хлоридов могут быть созданы таким образом, чтобы, как описано выше, более 10%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90% или более, вплоть до 100% хлорид-ионов в топливной соли представляли собой ³⁷Cl. Моделирование показало, что рабочие характеристики MCFR существенно увеличиваются, если хлор обогащен по меньшей мере до 75% ³⁷Cl. Применение обогащенного хлора снижает как паразитное поглощение нейтронов, так и образование ³⁶Cl, который является долгоживущим продуктом активации.

На Фиг. 3 показано воплощение способа получения топлива, приспособленного для конкретного реактора. Регулирование относительного количества ³⁵Cl и ³⁷Cl обеспечивает дополнительный способ управления реакционной способностью топливной соли в реакциях на быстрых или тепловых нейтронах. Способ 300 начинается с операции 302 идентификации. В ходе операции 302 идентификации определяют требуемое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl. Для того, чтобы определить необходимое отношение, могут быть приняты во внимание такие факторы, как конструкция реактора, требуемые рабочие параметры реактора (например, температура, давление и т.д.) и соединения на основе хлорида, которые следует использовать в топливе.

Операция 302 идентификации топлива может, например, включать выбор исходной Cl соли, имеющей второе отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливе, и определение исходного эффективного коэффициента размножения нейтронов (k_eff) для реактора, в котором используют исходное топливо в виде расплава хлористых солей; проведение сравнения исходного эффективного коэффициента размножения нейтронов с заданным эффективным коэффициентом размножения нейтронов и расчет следующего, или конечного, отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl на основании результатов операции сравнения. Заданный эффективный коэффициент размножения нейтронов (k_eff) можно определить на основе пожеланий изготовителя или оператора ядерного реактора. Эту операцию можно применять неоднократно и/или регулировать по мере необходимости, чтобы определить 302 выбранное отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl.

Затем проводят операцию 304 получения топлива. В ходе операции 304 получения топлива топливо создают путем модификации отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl в конечном топливе.

В одном воплощении модифицированное топливо в виде расплава хлористых солей включает смесь различных хлористых соединений, содержащую первое соединение способной к делению хлористой соли и первое соединение неспособной к делению хлористой соли. В данном воплощении операция 304 получения топлива может включать получение первого соединения способной к делению хлористой соли и первого соединения неспособной к делению хлористой соли таким образом, чтобы они имели различные отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl в первом соединении способной к делению хлористой соли и в первом соединении неспособной к делению хлористой соли, соответственно. Отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в каждом соединении регулируют таким образом, чтобы при объединении этих двух (или более) соединений с образованием конечного модифицированного топлива в виде смеси солей, модифицированное топливо в виде расплава хлористых солей имело требуемое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl, исходя из массового соотношения соединений и их соответствующих отношений ³⁷Cl к общему количеству Cl.

Результатом операции 304 получения топлива является модифицированное топливо в виде расплава хлористых солей, имеющее первое отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в модифицированном топливе в виде расплава хлористых солей, которое при использовании в ядерном реакторе приводит к достижению заданного эффективного коэффициента размножения нейтронов. Топливо в виде солей называют «модифицированным», чтобы знать, что конечное отношение отличается от существующего в природе отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl. Например, топливная соль может представлять собой смесь 33% UCl₄, 33% UCl₃ и 33% NaCl, и чтобы достичь в модифицированном топливе в виде солей конечного отношения 40% ³⁷Cl к общему количеству Cl, NaCl можно подвергнуть обогащению таким образом, чтобы его отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl составляло 75%, в то время как для двух других компонентов используют существующее в природе отношение. Это приводит к тому, что конечная соль UCl₄-UCl₃-NaCl модифицированного топлива имеет отношение 40% ³⁷Cl к общему количеству Cl.

Предыдущий пример показывает также, что для эффективности может быть решено обогатить только одно соединение многокомпонентной смеси солей для топлива. Например, если в состав конечного топлива в виде солей входят неспособные к делению хлористые соли, то можно создать большое количество соли с высоким (или низким) отношением ³⁷Cl к общему количеству Cl и хранить ее для последующего использования при смешивании топлива. Выделение ³⁷Cl из природно существующего хлора известно на существующем уровне техники, и можно применять любые пригодные способы. Например, способы обогащения посредством центрифугирования или применения ионообменной колонны (ИОК), по-видимому, являются жизнеспособными и пригодными для получения требуемых количеств. Также возможны и другие способы.

После того, как модифицированное топливо получено, в реактор загружают модифицированное топливо и реактор запускают с использованием модифицированного топлива при работе 306 реактора. Если в ходе работы определяют, что реакционная способность не является оптимальной, можно получить новое топливо с использованием способа 300, чтобы или заменить существующее топливо, или смешать его с существующим топливом, пока при последующей операции получения и смешивания топлива (не показана) не будет достигнута желаемая реакционная способность. В еще одном воплощении способ 300 можно применять для изменения или поддержания во времени реакционной способности в реакторе.

Как более подробно обсуждают ниже, хлоридсодержащие топливные соли могут включать одну или более солей из UCl₄, UCl₃, UCl₃F, UCl₂F₂ и UClF₃, и/или любое из конкретных воплощений топлива в виде солей, описанных в данном документе, может быть модифицировано, как это описано выше. Если используют неспособное к делению хлористое соединение, такая дополнительная хлористая соль металла может быть выбрана из NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃.

Топливные соли UCl₃-UCl₄-[Х]Cl_n

Воплощения солей урана, пригодных для использования в качестве ядерного топлива, включают соли, представляющие собой смесь от 0 до 100% UCl₃, от 0 до 100% UCl₄ и от 0 до 95% хлористой соли металла. Таким образом, эти соли включают 100% топливной соли UCl₃, 100% топливной соли UCl₄, а также топливные соли, которые являются смесью UCl₃ и/или UCl₄, с дополнительной хлористой солью металла (или без нее). На основе результатов, полученных для NaCl в качестве дополнительной хлористой соли металла, на основе проведенного моделирования считают, что топливные соли, имеющие содержание NaCl менее 68% мольн. являются пригодными. В другом примере воплощения соли урана, пригодные для применения в качестве ядерного топлива, включают соли, представляющие собой смесь от 0 до 100% UCl₃, от 0 до 100% UCl₄ и от 0 до 95% хлористой соли металла, имеющую температуру плавления ниже 800, 700, 600, 500, 400 или 350°C. Для воплощений с NaCl соли урана, пригодные для использования в качестве ядерного топлива, включают соли, представляющие собой смесь от 0 до 100% UCl₃, от 0 до 100% UCl₄ и от 0 до 68% NaCl, имеющие температуру плавления каждой из составляющих солей ниже 800, 700, 600, 500, 400 или 350°C. В еще одном воплощении содержание NaCl в топливной соли может составлять от 12 до 68% NaCl.

Расплавленные хлориды существенно отличаются от исторически применяемых фторидов по двум заслуживающим внимания аспектам. Во-первых, хлориды являются менее эффективными в отношении замедления нейтронов, чем фториды. Это обеспечивает нейтроны быстрого спектра, что существенно при работе в режиме «бегущей волны». Во-вторых, что более важно, хлориды дают возможность создавать очень высокие концентрации тяжелого металла в смесях, при разумных температурах плавления, что важно для получения компактной конструкции реактора-размножителя на быстрых нейтронах. Фтористые соли обычно содержат не более 10-12% мольн. тяжелого металла, в то время как предлагаемые солевые смеси обычно имеют следующий состав: 63-72% мольн. LiF (обогащенного до 99,997% ⁷Li), 16-25% мольн. BeF₂, 6,7-11,7% мольн. ThF₄, и только 0,3% мольн. UF₄ (тяжелый металл составляет 40-45% масс.).

На Фиг. 4 показана диаграмма состояния тройной системы, рассчитанная для топливных солей UCl₃-UCl₄-NaCl на основе термодинамических моделей. Диаграмма 400 показывает предполагаемую температуру плавления для любой смеси UCl₃-UCl₄-NaCl. Особый интерес представляют смеси, имеющие температуру плавления ниже 500°C; эти смеси показаны в заштрихованной области 402 диаграммы 400. В точке 404 эвтектики температура плавления составляет 338°C при составе 17UCl₃-40,5UCl₄-42,5NaCl (то есть 17% мольн. UCl₃, 40,5% мольн. UCl₄ и 42,5% мольн. NaCl). Заштрихованная область 402 указывает границы области с температурой плавления 500°C. Смещение в крайнюю правую часть этой области 402 дает воплощение 17UCl₃-72UCl₄-12NaCl, но следует отметить, что в пределах области 402 существуют много составов, возможных в качестве воплощений смесей топливных солей, имеющих температуру плавления ниже 500°C. Кроме того, если предел температуры плавления слегка расширить до 508°C, возможен состав 34UCl₃-66NaCl, который не содержит UCl₄. Подобным образом, диаграмма 400 состояния тройной системы позволяет определить диапазон конкретных воплощений топливной соли UCl₃-UCl₄-NaCl для любого заданного предела температуры плавления, от 800°C до 338°C. Например, легко можно идентифицировать тройные соли с температурами плавления от 300 до 550°C, от 338 до 500°C и от 338 до 450°C.

Конкретный состав смеси может включать любые химические составы, включающие два или более соединений из UCl₄, UCl₃ или NaCl, так чтобы полученное содержание урана и температура плавления достигали требуемых уровней. В качестве неограничивающего примера, можно выбрать конкретный состав таким образом, чтобы соответствующая температура плавления попадала в диапазон от 330 до 800°C. В качестве другого неограничивающего примера, конкретный состав можно выбрать таким образом, чтобы уровень общего содержания урана составлял не менее 61% масс. В дополнение к выбору общего уровня содержания урана можно также определить состав топлива, удовлетворяющий выбранному количеству способного к делению урана (в отличие от урана для ядерного воспроизводства). Например, конкретный состав топлива 108 в виде солей можно выбрать таким образом, чтобы содержание ²³⁵U в топливе 108 в виде солей составляло менее 20%.

В рамках разработки исходной концепции для ряда топливных солей, степеней обогащения по способным к делению веществам, размеров и мощностей были проведены ряд расчетов по переносу нейтронов и выгоранию. Как можно было предположить, более высокое обогащение дает возможность иметь меньшие размеры активной зоны, но его недостатком является пониженная способность к размножению. Системы с некоторыми формами удаления продуктов деления могут достигать равновесного поведения, в то время как другие подвергаются размножению и, таким образом, с течением времени их подавляет нарастающее количество продуктов деления. Для выбора топливной соли существует много возможностей, каждая со своими преимуществами и рисками. Последующее обсуждение позволит идентифицировать конкретные представляющие интерес воплощения, однако последующее обсуждение не ограничивает объем данного изобретения в том виде, как оно заявлено, только описанными ниже воплощениями; напротив, предполагают любые воплощения, которые можно определить по Фиг. 4, а также любые воплощения, содержащие хлориды металлов, отличные от NaCl. Примеры дополнительных, неспособных к делению хлоридов металлов включают NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃.

Воплощения топливной соли UCl₄

В одном воплощении топливо 108 в виде солей включает UCl₄. Например, топливо 108 в виде солей может иметь содержание UCl₄ не менее 5% мольн. В другом воплощении топливо 108 в виде солей реактора 100 может включать смесь UCl₄, дополнительной соли хлорида урана и/или дополнительной соли хлорида металла (например, соли-носителя), так, чтобы содержание UCl₄ в смеси составляло не менее 5% мольн. В других воплощениях содержание UCl₄ в смеси может составлять не менее 0,01% мольн., 0,1%, 0,5%, 1%, 2%, 3% или 4% UCl₄. Следует отметить, что топливо 108 в виде солей, имеющее содержание UCl₄ не менее 5% мольн., может оказывать повышенное коррозионное воздействие. Как обсуждают ниже, можно принимать различные меры для уменьшения коррозии, вызванной повышенным содержанием хлорида.

В другом воплощении топливо 108 в виде солей реактора может включать смесь UCl₄, дополнительной хлористой соли урана и/или дополнительной хлористой соли металла, так чтобы концентрация урана в смеси составляла не менее 61% масс.

В одном воплощении дополнительная хлористая соль урана включает UCl₃, как это более подробно описано ниже. В другом воплощении дополнительная хлористая соль металла может включать соль-носитель; хлористую соль - продукт деления; хлористую соль актинида и/или хлористую соль лантанида. В качестве неограничивающего примера, дополнительная хлористая соль металла может включать, не ограничиваясь этим, NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃.

В качестве неограничивающего примера, топливо 108 в виде солей реактора 100 может включать смесь UCl₄ и UCl₃ (без NaCl), так чтобы состав смеси соответствовал 82UCl₄-18UCl₃ (в % мольн.). Следует отметить, что такой состав топлива в виде солей имеет содержание урана примерно 65% масс, и температуру плавления 545°C.

В качестве другого неограничивающего примера, топливо 108 в виде солей реактора 100 может включать смесь UCl₄, UCl₃ и NaCl, так чтобы состав смеси соответствовал 17UCl₃-71UCl₄-12NaCl (в % мольн.). Следует отметить, что такой состав топлива в виде солей имеет содержание урана примерно 61% масс. и температуру плавления примерно 500°C.

В качестве другого неограничивающего примера, топливо 108 в виде солей реактора 100 может включать смесь UCl₄ и NaCl (без UCl₃), так чтобы состав топливной смеси соответствовал 50UCl₄-50NaCl (в % мольн.). Следует отметить, что такой состав топлива в виде солей имеет температуру плавления примерно 368°C. Здесь следует отметить, что, поскольку лантаниды и/или плутоний накапливаются в топливе 108 в виде солей, они могут действовать подобно UCl₃, так как лантаниды и плутоний образуют трихлористые соединения (как это обсуждали выше). В этом случае изменение состава может вызвать смещение характеристик топливной соли 108 в направлении характеристик эвтектики (как обсуждали выше), что снижает температуру плавления композиции.

В виде еще одного примера, в качестве топливной соли можно использовать чистый UCl₄. Чистый UCl₄ имеет температуру плавления 590°C (как показано на Фиг. 4).

Из-за более низкого содержания урана в композиции 66NaCl-34UCl₃, эта бинарная соль для достижения исходных условий критичности требует большей по размеру активной зоны, чем композиции, содержащие UCl₄. Например, для достижения исходных условий критичности активная зона 102 реактора может потребовать в 3-4 раза большего объема, чем требуется для содержащем UCl₄ варианте топлива 108 в виде солей.

На Фиг. 5 показан k_eff, смоделированный как функция времени для большей по размеру секции активной зоны реактора, проиллюстрированного на Фиг. 1A-1F, при использовании композиции 66NaCl-34UCl₃. Кривая 502 описывает смоделированную зависимость k_tff для уровня мощности 5800 МВт, а кривая 504 описывает смоделированную зависимость k_eff для уровня мощности 3420 МВт. Следует отметить, что обе кривые 502, 504 смоделированы для работы с обедненным урановым сырьем (ОУ) и без специального удаления лантанида. Как показано на Фиг. 5, в случае 3420 МВт (кривая 504) можно работать в течение примерно 70 лет до перехода к субкритическим условиям, в то время как в случае 5800 МВт (кривая 502) можно работать в течение примерно 41 года до перехода к субкритическим условиям. Кроме того, модель, приведенная на Фиг. 5, также предсказывает выгорание топлива на 43%, без какого-либо удаления лантанида на протяжении долгих лет работы. Таким образом, моделирование показывает, что топливная соль урана на основе хлора может быть эффективной в отношении уменьшения зависимости жидкосолевых реакторов существующего уровня техники от обогащенного урана для поддержания условий критичности.

На Фиг. 6 показана технологическая схема 600, представляющая примеры операций, связанных со снабжением топливом жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах, в соответствии с одним или более воплощениями данного изобретения. Хотя на Фиг. 6 операции представлены в проиллюстрированной последовательности (последовательностях), следует понимать, что различные операции можно осуществлять в порядке, отличном от проиллюстрированного, или их можно проводить одновременно.

Операция 602 технологической схемы 600 включает обеспечение объема UCl₄. В качестве неограничивающего примера, выбранный объем UCl₄ можно обеспечить по существу в чистом виде. В качестве другого неограничивающего примера, выбранный объем UCl₄ можно обеспечить в виде смеси UCl₄ с другой солью, например, не ограничиваясь этим, с солью-носителем (например, NaCl).

Операция 604 технологической схемы 600 включает обеспечение объема по меньшей мере одной из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла. В качестве неограничивающего примера, дополнительный хлорид урана может включать, не ограничиваясь этим, UCl₃. В одном воплощении может быть обеспечен выбранный объем по существу чистого UCl₃. В другом воплощении выбранный объем UCl₃ можно обеспечить в форме смеси UCl₃ с другой солью, например, не ограничиваясь этим, с солью-носителем (например, NaCl). В качестве другого неограничивающего примера, дополнительный хлорид металла включает, не ограничиваясь этим, одно или более из следующих соединений: NaCl, MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃. В одном воплощении может быть обеспечен выбранный объем дополнительного хлорида металла. В другом воплощении выбранный объем дополнительного хлорида металла может быть обеспечен в форме смеси данного хлорида металла с другой солью, например, не ограничиваясь этим, с солью-носителем.

Операция 606 технологической схемы 600 включает смешивание объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одного соединения из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла, с получением ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, имеющего содержание UCl₄ выше 5% мольн. В качестве неограничивающего примера, объем UCl₄, обеспеченный в операции 602, можно смешать с объемом операции 604, чтобы полученная расплавленная смесь хлористых солей имела содержание UCl₄ выше 5% мольн. При этом объем UCl₄ операции 602 и объемы дополнительного хлорида урана и/или дополнительного хлорида металла могут быть выбраны таким образом, чтобы полученная расплавленная смесь хлористых солей имела содержание UCl₄ выше 5% мольн. Дополнительно или в качестве альтернативы, операция 606 включает смешивание объема UCl₄ с объемом дополнительной хлористой соли урана и/или дополнительной хлористой соли металла с образованием расплавленной смеси хлористых солей, имеющей температуру плавления от 330 до 800°C.

В одном воплощении объемы операций 602 и 604 могут быть выбраны и смешаны таким образом, чтобы полученная расплавленная смесь хлористых солей имела химический состав 82UCl₄-18UCl₃ (или приблизительно такой состав). В другом воплощении объемы операций 602 и 604 могут быть выбраны и смешаны таким образом, чтобы полученная расплавленная смесь хлористых солей имела химический состав 17UCl₃-71UCl₄-12NaCl (или приблизительно такой состав). В другом примере воплощения объемы операций 602 и 604 могут быть выбраны и смешаны таким образом, чтобы полученная расплавленная смесь хлористых солей имела химический состав 50UCl₄-50NaCl (или приблизительно такой состав).

Операция 608 технологической схемы 600 включает подачу ядерного топлива в виде расплава хлористых солей, содержащего UCl₄, как описано выше (например, содержание UCl₄ в смеси может составлять не менее 0,01% мольн. (0,1%, 0,5%, 1%, 2%, 3%, 4%, или 5%), по меньшей мере в секцию активной зоны жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. В одном воплощении смесь операции 606 может быть образована путем смешивания объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одной дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла внутри жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. В одном воплощении смесь операции 606 может быть сформирована путем смешивания объема UCl₄ с объемом по меньшей мере одного соединения из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла в месте, находящемся вне жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах, например, не ограничиваясь этим, в емкости для смешивания. При этом, после получения смеси UCl₄ с объемом по меньшей мере одного соединения из дополнительной хлористой соли урана или дополнительной хлористой соли металла, расплавленную смесь хлористых солей можно загрузить в реактор 100. Затем реактор может быть запущен, как описано в данном документе, например, путем инициирования процесса деления в топливе в виде солей с последующим поддержанием поведения в режиме «бегущей волны» в активной зоне реактора в течение периода времени.

В одном воплощении концентрацию одного или более дополнительных хлоридов металлов (обсуждаемых выше) выбирают так, чтобы она была не выше концентрации, при которой начинается осаждение дополнительного хлорида металла в смеси ядерного топлива. Например, концентрацию продукта деления можно поддерживать ниже концентрации, связанной с этим продуктом деления, которая могла бы вызвать осаждение из топливного раствора другого компонента топлива 108 в виде солей, например, Pu.

И снова следует отметить, что расплавленные композиции хлористых солей, приведенные выше, не ограничивают работу реактора 100 или связанных с ним способов по данному изобретению. Напротив, конкретные композиции приведены просто для иллюстративных целей. Понятно, что в реакторе 100 по данному изобретению можно реализовать любое топливо в виде расплава хлористых солей.

Воплощения топливной соли UCl₃

В дополнение к вышеописанным воплощениям, которые содержали UCl₃ в сочетании с UCl₄, дополнительные воплощения топливных солей включают UCl₃ в отсутствии UCl₄. Эти воплощения и связанные с ними температуры плавления также указаны на Фиг. 4, по левой оси. Следует отметить, что не содержащая UCl₄ топливная смесь может представлять особый интерес в случае, если связанная с UCl₄ коррозия становится значительной; она может уменьшить необходимость применения технологий защиты от коррозии (описанных ниже). В качестве неограничивающего примера, топливо 108 в виде солей реактора 100 может включать смесь UCl₃ и NaCl, так чтобы состав данной смеси соответствовал 66NaCl-34UCl₃ (в % мольн.). Следует отметить, что такая композиция топливной соли имеет температуру плавления примерно 508°C, но сниженный уровень содержания урана, по сравнению с композициями, содержащими UCl₄ (описанными выше).

Воплощения содержащей UCl₃ топливной соли включают также чистый UCl₃, однако в этом случае температура плавления составляет немного выше 800°C и, таким образом, это воплощение может быть непригодным для некоторых конструкций реактора.

Воплощения топливной соли, содержащей смешанные хлориды-фториды

Смешанные хлористо-фтористые соли актинидов, и в частности, урана, также могут быть способными к ядерному делению солями, пригодными для применения в жидкосолевом реакторе. UCl₃F представляет собой воплощение потенциально пригодной хлористо-фтористой соли. UCl₃F имеет температуру плавления от 410 до 440°C, которая меньше, чем температура плавления чистого UCl₄, составляющая 590°C. Благодаря молекулярной симметрии и химическому составу соли UCl₃F также можно ожидать, что UCl₃F будет обладать более низкой летучестью, чем UCl₄, что делает ее даже более привлекательной в качестве топливной соли в низкотемпературном (например, ниже 800°C, или даже ниже 550°C) жидкосолевом реакторе.

На основе вышеприведенной информации, расчетной диаграммы состояния тройной системы для UCl₄, приведенной на Фиг. 4, а также сходства между UCl₃F и UCl₄ было сделано предположение, что UCl₃F можно было бы использовать для замены части или всего UCl₄ в смеси топливных солей, с получением воплощений топливных солей, которые обладают даже лучшими свойствами (например, более низкой температурой плавления и более низкой летучестью), в то же время имея по существу такую же реакционную способность. Хотя диаграмма состояния тройной системы UCl₃F, UCl₃ и NaCl не была рассчитана, предполагают, что диаграмма состояния тройной системы UCl₃F, UCl₃ и NaCl дает минимальную температуру плавления вблизи соответствующей точки 404 эвтектики на Фиг. 4 для соли 17UCl₃-40,5UCl₄-42,5NaCl. То есть предполагают, что такая диаграмма для UCl₃F, UCl₃ и NaCl будет проявлять сходную тенденцию снижения температуры плавления в области от 15 до 20% мольн. UCl₃; остальное составляют от 35 до 45% мольн. NaCl и от 35 до 45% мольн. UCl₃F. Учитывая, что обычно UCl₃F имеет существенно более низкую температуру плавления, чем UCl₄, предполагают, что замена UCl₄ на UCl₃F в воплощениях топливных солей приведет к получению топливных солей с еще более низкими температурами плавления, чем величины, которые можно наблюдать на Фиг. 4.

С учетом этой информации, воплощения Cl₃F топливных солей с ураном включают соли, имеющие 1-100% мольн. UCl₃F. Например, воплощения смешанных хлористо-фтористых топливных солей включают соли с по меньшей мере 5%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95% и 99% UCl₃F. Возможна также топливная соль из чистого или по существу чистого UCl₃F, так как температура плавления находится в пределах рабочего диапазона описанных в данном документе реакторов. В альтернативном воплощении топливная соль на основе UCl₃F может иметь лишь определяемое количество UCl₃F. В то время как понятно, что пределы определения могут изменяться по мере развития технологии, в одном воплощении определяемое количество означает количество не менее 0,01% мольн.

Другие соли, которые можно было бы объединить с UCl₃F с получением воплощений топливных солей, включают UCl₃, NaCl и UCl₄. Как обсуждали выше, особенно рассматривают соли UCl₃F-UCl₃-NaCl, включая воплощения, имеющие от 15 до 20% мольн. UCl₃; остальное составляют от 35 до 45% мольн. NaCl и от 35 до 45% мольн. UCl₃F. Кроме того, могут быть включены любые другие соли, обсуждаемые в данном документе, например, ThCl₄, фтористые соли урана, неспособные к делению соли и бромистые соли урана.

В дополнение к UCl₃F, для использования в качестве топливной соли или составляющей топливной соли в жидкосолевом реакторе могут быть пригодны другие смешанные соли актинидов, такие как UCl₂F₂ и UClF₃. Смешанные хлористо-фтористые соли плутония или тория также могут быть пригодны для использования в качестве расплавленных топливных солей.

Ниже описаны воплощения способов получения UCl₃F, UCl₂F₂ и UClF₃, включая эксперимент, в котором получали UClF₃.

Возможны также воплощения модифицированных хлористых топливных солей, имеющих измененное отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl; и их можно использовать для топлива в виде расплава солей. Кроме того, воплощения смешанных хлористо-фтористых топливных солей могут включать неспособные к делению хлористые соединения, в дополнение к NaCl, или вместо NaCl, такие как MgCl₂, CaCl₂, BaCl₂, KCl, SrCl₂, VCl₃, CrCl₃, TiCl₄, ZrCl₄, ThCl₄, AcCl₃, NpCl₄, AmCl₃, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ и/или NdCl₃.

При эксплуатации воплощения смешанных хлористо-фтористых солей урана можно использовать таким же образом, как это описано выше для воплощений хлористых солей. Например, создают требуемую солевую композицию, такую как смесь, содержащая от 15 до 20% мольн. UCl₃, а остальное составляют от 35 до 45% мольн. NaCl и 35-45% мольн. UCl₃F. Это может быть сделано в другом месте, или путем добавления составляющих непосредственно в активную зону реактора. Составляющие можно добавлять в твердой или жидкой форме. После загрузки топливной соли в активную зону реактора в реакторе создают рабочие условия, чтобы инициировать цепную реакцию, как описано выше.

Топливная соль на основе хлорида тория

В одном воплощении топливо 108 в виде солей может включать выбранное количество тория. В качестве примера, в случае ядерного топлива в виде солей на основе хлорида торий может присутствовать в топливе 108 в форме хлорида тория (например, ThCl₄). Способы изготовления ThCl₄ известны на существующем уровне техники, и можно использовать любой подходящий способ.

Было показано, что введение ThCl₄ в системы на основе хлористых солей снижает температуру плавления системы примерно на 50°С. Таким образом, исходя из информации, полученной из диаграммы состояния тройной системы для солей по Фиг. 4, воплощения с ThCl₄ должны иметь температуру плавления не выше температур, приведенных для данной тройной системы, и находясь в расплавленном состоянии, они должны быть способны поддерживать реакцию в режиме бегущей волны. Например, на основе информации, полученной из данной диаграммы состояния тройной системы, должны быть достигнуты температуры плавления ниже 800°С и даже ниже 550°С.

Воплощением, в котором используют ThCl₄, является UCl₃F-UCl₄-UCl₃-ThCl₄-[X]Cl, где как и выше, [Х]Cl представляет собой любую дополнительную, неспособную к ядерному делению соль. В этих воплощениях можно определить мольные доли любой из различных хлористых солей, необходимые для получения требуемой температуры плавления. В одном воплощении количество ThCl₄ составляет от определяемого количества ThCl₄ до 80% мольн., а содержание других компонентов (то есть UCl₃F, UCl₄, UCl₃ и [Х]Cl) независимо составляет от 0 до 80%. Таким образом, наряду с UCl₄-UCl₃-ThCl₄-NaCl можно предположить такие воплощения, как UCl₃F-ThCl₄-[X]Cl и UCl₃-ThCl₄-[X]Cl.

Воплощения топливных солей на основе бромида урана

В дополнение к вышеописанным воплощениям хлористых топливных солей, в качестве альтернативы или резервного варианта хлористой топливной соли возможны также бромистые топливные соли. Отличительной особенностью реактора, работающего на топливе в виде расплава хлористых солей, является возможность, из-за очень быстрого спектра нейтронов, получать в режиме бегущей волны свое собственное способное к ядерному делению топливо из сырья для воспроизводства ядерного горючего. Путем использования обогащенной хлористой соли возможно связывать атомы актинида. Хлор обычно является плохим замедлителем нейтронов в сравнении с другими материалами, такими как вода, графит или фтор. Он также имеет относительно низкое сечение захвата нейтронов для паразитного захвата («потерянные нейтроны»). Компонент соли с хорошими рабочими характеристиками образует прочную химическую связь с актинидами; существует при низком давлении пара, обладает высокой величиной Z (зарядом ядра), что позволяет иметь нейтроны быстрого спектра, а также обладает низким сечением захвата (n, γ). ³⁷Cl является превосходным выбором, как это обсуждали выше. Однако, на основе данного анализа, и бромид может быть пригодным.

Бромистая соль (UBr₃, UBr₄) относится к той же группе, что и хлориды, и имеет сходные с хлористыми солями химические свойства. Бром является материалом с более высоким зарядом ядра (Z), чем Cl, поэтому он в меньшей степени замедляет нейтроны, что приводит к более быстрому спектру. Химические связи брома должны быть сходными с химическими связями Cl. Эти отличительные особенности делают его привлекательной альтернативой солям Cl. UBr₄ имеет приведенную в литературе температуру плавления 519°С, что ниже температуры плавления UCl₄, и поэтому он должен быть пригодным для использования в описанных здесь устройствах и способах. Так как приведенная в литературе температура кипения UBr₄ составляет 791°С, работа при высоких температурах скорее всего невозможна; но это не является ограничением для ядерных реакторов, которые сконструированы для работы в каком-либо из более низких диапазонов, указанных в данном документе, например, 330-550°С, 338-500°С и 338-450°С.

На Фиг. 7 показано сечение захвата (n, γ) для основных изотопов Cl и Br, и из чертежа видно, что сечение захвата (n, γ) Br выше, чем Cl в большинстве энергетических спектров. Фактически ³⁷Cl (кривая 708 Фиг. 7) имеет более низкое сечение захвата почти во всем спектре, по сравнению с ⁷⁹Br (кривая 706 Фиг. 7) и ⁸¹Br (кривая 704 Фиг. 7). У ³⁵Cl (кривая 702 Фиг. 7) сечение захвата также в общем ниже, чем у Br (выше 1×10^-4 МэВ).

Кроме того, исследовали возможность для бромистой соли фактически поддерживать реакцию в режиме бегущей волны. Это исследование начинали с такого же химического компонентного состава соли и обогащения основной хлористой соли. Эти параметры представляли собой состав 17UBr₃-71UBr₄-12NaBr и обогащение 12,6% ²³⁵U. Эту топливную соль моделировали в стандартном жидкосолевом хлористом реакторе (1 ГВт ч) на быстрых нейтронах, без прочих изменений. Полученная система была субкритической и требовала или увеличения размера активной зоны реактора, или большего обогащения. Повышение обогащения в модели до 19,99% (максимум, который можно рассматривать для топлива с низким обогащением) приводило к кривой режима бегущей волны, приведенной на Фиг. 8. Реактор запускали при искусственно высоком k_eff, выжигали в течение нескольких декад, но в конечном счете он давал достаточное количество Pu и низших актинидов, чтобы снова увеличить k_eff. Даже без проведения оптимизации для системы с бромистыми солями, результаты моделирования, приведенные на Фиг. 8, иллюстрируют, что воплощения с бромистыми топливными солями действительно могут обеспечить работу в режиме бегущей волны, и что реактор может работать на расплавленных бромистых солях. Таким образом, содержащие UBr₃ и/или UBr₄ топливные соли, обогащенные ²³⁵U на уровне выше 19%, являются приемлемыми.

Существует большое количество возможностей для проведения оптимизации, чтобы привести к максимуму рабочие характеристики, в то же время минимизируя объемы, необходимые для поддержания реакции в режиме бегущей волны. Во-первых, можно найти минимальное обогащение, необходимое для обеспечения поведения в режиме бегущей волны без спада в субкритическую область. Во-вторых, для обеспечения спектра в области с максимальным воспроизводством можно варьировать размеры и материал отражателя. В-третьих, в соответствии с вышеописанными хлористыми воплощениями, можно исследовать другие сочетания топливных солей (XXUBr₃-YYUBr₄-ZZNaBr), чтобы найти оптимальные примеры воплощения.

В дополнение, бромид-анионы, используемые в одном или более компонентов соли, можно модифицировать подобно тому, как это описано в случае хлористых солей с использованием ³⁷Cl. Как показано на Фиг. 7, два стабильных изотопа брома, ⁷⁹Br и ⁸¹Br, имеют различные сечения захвата нейтронов. Таким образом, характеристики захвата соли следует подбирать, изменяя отношение этих изотопов, используемых в бромистых солях. В одном воплощении все бромид-содержащие соединения можно создать из как можно более чистого сырья, содержащего или ⁷⁹Br, или ⁸¹Br. Например, соединения топливных солей на основе бромида можно создать таким образом, чтобы более 90%, 95%, 98%, 99% или даже 99,9% бромид-ионов в топливной соли представляли собой или ⁷⁹Br, или ⁸¹Br. В альтернативном случае ядерное топливо на основе бромида можно разработать для достижения любого заданного или выбранного процентного содержания или ⁷⁹Br, или ⁸¹Br, или их сочетания относительно других бромид-ионов в топливе или в различных компонентах топлива. Например, в одном воплощении соединения топливных солей на основе бромида можно создать таким образом, чтобы менее 10%, 5%, 2%, 1% или даже 0,1% бромид-ионов в топливной соли представляли собой ⁸¹Br, а остальные представляли собой ⁷⁹Br. В альтернативном случае соединения топливных солей на основе бромида можно создать таким образом, чтобы более 10%, 25%, 30%, 35%, 40%,45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90% или более, вплоть до 100%, как описано выше, бромид-ионов в топливной соли представляли собой ⁸¹Br.

Способы получения топлива на основе хлорида урана

На существующем уровне техники известны различные способы получения UCl₄ и UCl₃, и можно использовать любые подходящие способы. Например, UCl₄ можно получить по химической реакции:

UO₃ + Cl₃CCCl = CCl₂→UCl₄ + побочный продукт

Подобным образом, UCl₃ можно получить с использованием любой из следующих реакций:

U + 3/2 Н₂→UH₃ и UH₃ + 3HCl→UCl₃ + 3Н₂

UCl₄ + Cs→UCl₃ + CsCl

Используя вышеуказанные способы, можно получить любое количество UCl₄ и UCl₃, а затем смешать их с получением любых вышеописанных воплощений топливных солей на основе хлорида урана. В дополнение к вышеуказанным способам, далее описан другой способ, с помощью которого можно эффективно и просто получить воплощение UCl₄-UCl₃-NaCl.

Синтезированные соли можно подвергать строгому химическому контролю, чтобы минимизировать коррозию и осаждение ядерного материала. Этот химический контроль так или иначе связан с подавлением образования оксидов и гидроксидов, особенно с участием катиона урана, которые всегда являются более стабильными, чем их хлористые аналоги. Таким образом, после того, как соли-компоненты изготовлены, они не должны в продолжение их срока службы контактировать с оксидными слоями, кислородом или водой. Для того, чтобы удовлетворить этим строгим требованиям, можно очищать и перерабатывать соли в инертной атмосфере, в закрытом контейнере. Когда соли-компоненты необходимо смешивать, эту операцию следует проводить без контакта с воздухом, водой или кислородом. Хранение следует осуществлять в герметичных, не содержащих кислорода контейнерах с положительным парциальным давлением инертного газа. Эти строгие меры по соблюдению чистоты в соединении с изотопным обогащением и высокими температурами приводят к решению уникальных проблем.

В то время как имеются значительно более простые способы лабораторного масштаба, для получения смесей хлористых солей высокой чистоты, обогащенных хлором-37, предложено использовать четырехстадийный процесс. Во-первых, диоксид урана и карбонат натрия должны последовательно прореагировать при температурах ниже температуры ликвидуса, в емкостях, соединенных последовательно, с регулируемой по составу газообразной смесью хлора и монооксида углерода, с получением тетрахлорида урана, хлорида натрия и газообразного диоксида углерода. Во-вторых, тетрахлорид урана нагревают при температуре ниже его температуры ликвидуса, и над ним медленно пропускают сухой аргон, что облегчает его сублимацию и последующий перенос по нагретым линиям в более холодный слой свежего хлорида натрия. В-третьих, к смеси UCl₄-NaCl добавляют кремний и дают им прореагировать в жидкой фазе с получением тетрахлорида кремния, который можно удалить из соли путем барботажа. Вместо Si можно использовать другие восстанавливающие агенты, и их можно рассмотреть, если это необходимо. В-четвертых, соль переносят в контейнер для хранения и хранят в холодильной камере в атмосфере аргона.

На Фиг. 9 показано воплощение способа получения топливной соли, содержащей UCl₄, на основе вышеописанного процесса. В показанном воплощении способ начинается с операции 902 приведения в контакт диоксида урана. В ходе операции 902 приведения в контакт диоксида урана объем UO₂ приводят в контакт с газообразными хлором и монооксидом углерода при температуре, которая допускает образование UCl₄. В одном воплощении эту операцию можно провести с обеспечением твердого UO₂. Реакцию можно сделать более эффективной, обеспечивая твердый UO₂ с высокой площадью поверхности, например, в виде порошка, частиц или пористой матрицы, что позволяет легко осуществить контакт с газом. Результатом операции 902 приведения в контакт является то, что по меньшей мере часть UO₂, который контактирует с газами, превращается в UCl₄ в результате реакции карбохлорирования:

UO₂ (тв.) + 2СО (г) +2Cl₂ (г) = UCl₂ (тв.) + 2CO₂ (г)

Эта реакция является уникальной, поскольку она включает как восстановитель, монооксид углерода, так и окислитель, хлор. Эти два компонента приводят к тому, что состояние окисления урана колеблется от IV до VI, чтобы удовлетворить термодинамике получения тетрахлорида урана из значительно более стабильного оксида. Эта реакция является очень сложной с точки зрения парциальных реакций. Ее можно представить себе в следующем порядке:

; Окисление

; Окисление

UO₂Cl₂ (тв.) + СО (г)→UOCl₂ + CO₂ (г); Восстановление

; Окисление

; Окисление

UOCl₄ +СО (г)→UCl₄ + CO₂ (г); Восстановление

Важно отметить, что после образования тетрахлорида прогнозируют две следующие реакции:

; Окисление

; Окисление

Известно, что в этих двух реакциях окисления получают пентахлорид урана и гексахлорид урана, но по прогнозам эти продукты разлагаются при 250°С до тетрахлорида урана. Для того, чтобы избежать получения пентахлорида урана и гексахлорида урана, а также расплавления или сублимации тетрахлорида урана, эту реакцию можно поддерживать при температуре от 250 до 400°С.

Как описано выше, часть хлора, или весь хлор может представлять собой ³⁷Cl, чтобы достичь заданного отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl в полученном UCl₄ или в топливе в целом, как обсуждали выше. В зависимости от требуемого отношения, для достижения требуемого отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl можно использовать многочисленные источники различных изотопов Cl, например, источник чистого ³⁷Cl, источник природного Cl, источник чистого ³⁵Cl и/или какую-либо другую смесь ³⁵Cl и ³⁷Cl.

Способ 900 также включает операцию 904 приведения в контакт карбоната натрия (Na₂CO₃). Подобно операции 902 приведения в контакт UO₂, операция 904 приведения в контакт Na₂CO₃ включает приведение объема Na₂CO₃ в контакт с газообразным хлором и монооксидом углерода при температуре, допускающей образование NaCl. В одном воплощении эту операцию можно провести, обеспечивая твердый Na₂CO₃. Обеспечивая твердый Na₂CO₃ в форме с высокой площадью поверхности, например, в виде порошка, частиц или пористой матрицы, которая позволяет легко осуществить контакт с газом, реакцию можно сделать более эффективной. Результат операции 904 приведения в контакт карбоната натрия заключается в том, что по меньшей мере часть Na₂CO₃, который контактирует с газами, превращается в NaCl. И опять, как описано выше, степень обогащения Cl (например, обогащения по ³⁷Cl) в конечном NaCl можно регулировать, регулируя обогащение в используемом газообразном хлоре. Уравнение этой реакции следующее:

Na₂CO₃ (тв.) + СО (г) + Cl₂ (г) = 2NaCl (тв.) + 2CO₂ (г)

Способ 900 также включает операцию 906 приведения в контакт с кремнием, в которой жидкий или газообразный UCl₄ контактирует с металлическим кремнием. В одном воплощении при операции 906 приведения в контакт с кремнием можно регулировать реакционные условия, чтобы вызвать протекание конкретной реакции или реакций между UCl₄ и Si; при этом количество образованного UCl₃ регулируют количеством используемого Si, а UCl₄ обеспечивают в избытке. Эту операцию 906 можно провести, обеспечивая избыточное количество жидкого UCl₄ и погружая в эту жидкость известное количество кремния до тех пор, пока весь или по существу весь Si не прореагирует. Результатом операции 906 приведения в контакт с кремнием является то, что по меньшей мере часть UCl₄, который контактирует с газами, превращается в UCl₃. Количество UCl₄, который превращается в UCl₃, является стехиометрическим по отношению к количеству использованного Si, так как Si обладает высокой реакционной способностью в отношении UCl₄, но не UCl₃. Таким образом, при известном исходном количестве UCl₄ можно получить любую требуемую смесь UCl₄-UCl₃, просто регулируя количество Si, контактирующего с газообразным UCl₄, а также количество UCl₄. Уравнение реакции, которую можно использовать в этом воплощении операции 906, является следующим:

4UCl₄ (газ или жидкость) + Si (тв.) = 4UCl₃ (г) + SiCl₄ (г)

Тетрахлорид кремния кипит при 57°С, при температурах расплавленной соли он будет легко испаряться и уноситься вместе с аргоном. После удаления его можно собрать или провести его реакцию с нейтрализующей ванной. Естественно существующий оксидный слой, диоксид кремния, является инертным по отношению к соли, и может существовать в виде суспензии, или осаждаться в виде осадка. Его присутствие не будет влиять на качество соли.

Возможны также другие реакции. Например, операция 906 приведения в контакт с кремнием может включать использование силана (SiH₄) или другого кремнийсодержащего газа, например, дихлорида кремния (SiCl₂), в условиях температуры и давления, допускающих образование UCl₃ и SiCl₄ из UCl₄. В ходе этой реакции UCl₄ может быть или в газообразной, или в твердой форме, в зависимости от условий температуры и давления.

В альтернативном воплощении вместо использования избыточного количества UCl₄ в операции 906 приведения в контакт с кремнием можно превращать известное количество UCl₄ в такое же стехиометрическое количество UCl₃ при избытке Si. Поскольку задачей является получение известного количества UCl₃, и полученный хлорид кремния не имеет значения, проведение операции 906 приведения в контакт с кремнием при избытке Si может быть проще, чем осуществление регулирования условий реакции.

Контактные операции 902, 904, 906 можно проводить с использованием любых пригодных емкостей или оборудования для осуществления контакта, известных в настоящее время или тех, которые будут разработаны в дальнейшем. Например, в одном воплощения приводимый в контакт твердый материал представляет собой рыхлые частицы или порошок, а газообразный материал протекает или циркулирует под давлением через емкость для осуществления контакта (например, втекает через клапан на одном конце емкости и удаляется через клапан на другом конце емкости), так, чтобы данная емкость временно представляла собой реактор с неподвижным слоем, или, если расход через этот контейнер является достаточным, реактор с псевдоожиженным слоем. В этих воплощениях приведение газов в контакт с твердым материалом осуществляют, не удаляя твердый материал из емкости.

Способ 900 дополнительно включает смешивание полученного UCl₃, UCl₄ и NaCl с образованием требуемого воплощения топливной соли. Смешивание можно осуществлять, когда UCl₃, UCl₄ и NaCl независимо находятся в газовой, жидкой или твердой фазе. Например, соответствующее количество каждого соединения можно получить по отдельности, а затем отдельные соединения можно нагреть до расплавленного состояния и перенести в общую емкость, где их можно перемешать и привести в твердое состояние. При этом получают воплощение твердой топливной соли, которую легко транспортировать. Как было отмечено ранее, компоненты можно смешивать и/или расплавлять внутри или вне корпуса реактора.

Способ 900 можно осуществить в виде независимых операций, или же его можно осуществить таким образом, чтобы проведение операций было согласовано. Например, тот же самый газообразный хлор можно использовать в операции 902 приведения в контакт UO₂ и в операции 904 приведения в контакт Na₂CO₃, путем соединения емкостей для осуществления контакта.

На Фиг. 10 показано воплощение согласованного способа получения топливной соли, содержащей UCl₄, на основе способа по Фиг. 9. В согласованном способе 1000 в устройстве 1002 для проведения операции приготовления обеспечены первая емкость для осуществления контакта, содержащая твердый UO₂, вторая емкость для осуществления контакта, содержащая твердый Na₂CO₃, и сборная емкость, содержащая элементарный Si в виде твердого вещества. Эта операция 1002 включает также обеспечение Cl₂ и СО, а также доведение всех компонентов устройства до соответствующих рабочих условий, например, от 200 до 550°С и от 0,1 до 0,5 МПа (от 1 до 5 атм.). В одном воплощении могут быть подготовлены емкости с инертным газом, например, аргоном, заполняющим газовое пространство вокруг твердого содержимого.

Как обсуждали выше, газообразный Cl₂ может иметь модифицированное количество ³⁷Cl (то есть количество, отличное от существующего в природе количества ³⁷Cl, составляющего 24%), для изменения свойств в отношении замедления и поглощения нейтронов Cl, содержащегося в конечной топливной соли. Например, в одном воплощении модифицированный Cl₂ может иметь менее 23% ³⁷Cl. В другом воплощении газообразный Cl₂ может иметь более 25% ³⁷Cl.

На Фиг. 11 показана схема емкостей для осуществления контакта и их соединений, пригодных для использования при осуществлении способа по Фиг. 10. На Фиг. 11 показаны первая емкость 1102 для осуществления контакта, содержащая твердый UO₂; вторая емкость 1104 для осуществления контакта, содержащая твердый Na₂CO₃, и сборная емкость 1106, содержащая металлический кремний (Si) в твердом состоянии. Емкости 1102, 1104, 1106 соединены таким образом, что газ может протекать через первую емкость 1102, а затем через вторую емкость 1104. Сборная емкость 1106 дополнительно соединена со второй емкостью 1104, так что она может принимать газ или жидкость (или и газ, и жидкость) из второй емкости 1104, например, под действием силы тяжести или под действием перепада давлений между емкостями 1104, 1106. В альтернативном воплощении Si можно добавлять во вторую емкость 1104 или обеспечивать в промежуточной емкости для осуществления контакта (не показана).

Источник 1108 Cl₂, источник 1110 СО и источник 1112 инертного газа показаны в виде газовых баллонов, хотя может быть использован любой источник. В показанном воплощении СО и Cl₂ подведены только к первой емкости 1102, в то время как инертный газ (в качестве иллюстрации приведен аргон, хотя можно использовать любой инертный газ) подведен ко всем трем емкостям, чтобы можно было независимо регулировать среду в каждой из емкостей.

Дополнительные компоненты, такие как клапаны, фильтры, контрольные клапаны, датчики давления и температуры, расходомеры и регуляторы расхода, нагревающее и охлаждающее оборудование, насосы и компрессоры, не проиллюстрированы; специалист хорошо знает, как обеспечить эти компоненты для достижения описанных здесь результатов. Подобным же образом, если это необходимо, могут быть применены трубные соединения и отверстия для доступа, компоненты для осуществления внутренней диффузии и другие элементы, и они не указаны специально на Фиг. 11.

Возвращаясь к Фиг. 10, после того как устройство подготовили в ходе операции 1002 подготовки, Cl₂ и СО пропускают через первую емкость 1102 и вторую емкость 1004 Фиг. 11 в ходе операции 1004 продувки газом-реагентом. Это служит для осуществления контакта UO₂ и Na₂CO₃ с Cl₂ и СО, с получением UCl₄ и NaCl, соответственно, в каждой емкости. Газы могут протекать через каждую емкость 1102, 1104 один раз (однократный проход) или их можно рециркулировать в течение определенного времени. Например, в одном воплощении операцию 1004 продувки газом-реагентом можно проводить до тех пор, пока весь UO₂ не превратится в UCl₄, пока не прореагирует весь Na₂CO₃, или пока не будут выполнены оба эти условия. В альтернативном случае операцию 1004 продувки газом-реагентом можно проводить лишь в течение определенного периода времени, достаточного для получения такого количества UCl₄ и NaCl, которое необходимо в данный момент для получения конечной топливной соли в таком количестве, как требуется или в большем количестве.

После пропускания газов через две емкости 1102, 1104, эти газы можно собрать для переработки и повторного использования. В частности, если используют обогащенный газообразный Cl₂, может быть экономически эффективно извлекать как можно больше газообразного Cl. В альтернативном случае, газы можно обработать, например, пропуская газы через скруббер с оксидом меди, который восстанавливает СО, и выпустить в атмосферу.

Полученное количество UCl₄ и NaCl зависит от рабочих условий, а также от того, как долго газы пропускали через емкости 1102, 1104. Таким образом, оператор легко может регулировать устройство 1100, чтобы получить требуемое количество каждого материала. Кроме того, можно регулировать относительный размер и форму емкостей 1102, 1104, чтобы в одной операции получать конкретное относительное количество NaCl на данное количество UCl₄. Это позволяет создать конфигурацию устройства для получения любой требуемой топливной соли UCl₄-NaCl и, следовательно, как это обсуждают ниже более подробно в отношении операции 1012, для получения любой топливной соли UCl₃-UCl₄-NaCl.

В воплощении устройства, изображенном на Фиг. 11, емкости соединены последовательно, и газы сначала протекают через первую емкость, а затем через вторую емкость. В альтернативном воплощении газы могут независимо протекать через каждую емкость. Это альтернативное воплощение позволяет использовать различные источники (и, следовательно, степени обогащения) Cl₂.

После пропускания газов через две емкости 1102, 1104, получая при этом по меньшей мере часть UCl₄ в первой емкости 1102 и NaCl во второй емкости 1104, проводят операцию 1006 перевода UCl₄ в газообразное состояние, при которой температуру и/или давление в первой емкости 1102 регулируют таким образом, чтобы превратить UCl₄ из твердой фазы в газовую фазу. В одном воплощении это превращение проводят посредством сублимации, и UCl₄ не проходит через жидкую фазу. В альтернативном воплощении условия по температуре и давлению регулируют таким образом, что UCl₄ сначала переходит в жидкую фазу, а потом испаряется, переходя в газообразное состояние. В одном воплощении в ходе проведения операции 1006 газификации условия сублимации можно поддерживать в течение периода времени, выбранного таким образом, чтобы большая часть или весь UCl₄ перешел в газовую фазу.

В одном воплощении карбохлорирование диоксида урана протекает полностью. Однако степень протекания реакции не имеет значения, за исключением соображений эффективности. Любую смесь порошкообразного диоксида урана и тетрахлорида урана можно соответствующим образом разделить, из-за высокого давления паров тетрахлорида урана. Было обнаружено, что тетрахлорид урана возгоняется при столь низких температурах как 520°С. При нагревании тетрахлорида урана, например, в одном воплощении, до 520°С (на 70 градусов ниже его температуры плавления) UCl₄ должен медленно испаряться и легко удаляться из любого непрореагировавшего UO₂. Операцию 1006 газификации UCl₄ можно провести после вымывания всех или большей части газообразных реагентов Cl₂ и СО из первой емкости 1102.

Затем газообразный UCl₄ переносят во вторую емкость 1104 в ходе операции 1008 переноса UCl₄. Этого можно достичь любыми обычными средствами. Поскольку UO₂ имеет более высокую температуру плавления (2865°С при 0,1 МПа (1 атм.)), чем температура кипения UCl₄ (791°С), весь UO₂ остается в первой емкости в виде твердого вещества. Однако можно обеспечить фильтры или приспособления для отсева, чтобы предотвратить возможность непреднамеренного удаления твердых частиц из первой емкости 1102 при переносе газа. В одном воплощении весь или по существу весь UCl₄ переносят в ходе операции 1008. В качестве альтернативы, известное количество UCl₄ можно перенести, исходя из требуемого количества и пропорции конечной топливной соли. Для того, чтобы проверить или отрегулировать переносимое количество, можно использовать работающие в реальном времени расходомеры и газоанализаторы, известные на существующем уровне техники.

После того, как выбранное количество газообразного UCl₄ перенесено во вторую емкость 1104, условия во второй емкости 1104 регулируют таким образом, чтобы сконденсировать газообразный UCl₄ и расплавить твердый NaCl, переводя оба эти вещества в жидкое состояние в ходе операции 1010 расплавления топливной соли. В одном воплощении, в котором вторую емкость поддерживают под давлением 0,1 МПа (1 атм.), эти условия соответствует диапазону температур от 368°С до 800°С, в зависимости от относительного количества UCl₄ и NaCl (как показано на нижней оси диаграммы состояния тройной системы Фиг. 4). Так как температура плавления Na₂CO₃ составляет 851°С при 0,1 МПа (1 атм.), условия можно легко регулировать до точки, в которой смесь UCl₄-NaCl является жидкой, в то время как Na₂CO₃ остается в твердом состоянии. В одном воплощении, например, хлорид натрия можно поддерживать при 350°С или на 20°С ниже эвтектики UCl₄-NaCl.

После операции 1010 расплавления топливной соли, часть или всю жидкую смесь UCl₄-NaCl переносят затем в емкость-сборник 1106 в ходе операции 1012 переноса UCl₄-NaCl. Этого можно достичь любыми обычными средствами, например подавая во вторую емкость 1104 аргон под давлением, чтобы вытеснить расплавленную смесь UCl₄-NaCl и переместить ее в емкость-сборник 1106. В качестве альтернативы жидкость можно просто декантировать, с использованием силы тяжести, в емкость-сборник 1106. И опять, следует действовать с осторожностью и использовать специальное оборудование, чтобы предотвратить удаление оставшегося количества Na₂CO₃ из второй емкости 1104.

Дополнительно устройство 1100 выполнено таким образом, чтобы при поступлении в емкость-сборник 1106 UCl₄, находящийся в жидком состоянии, контактировал с Si, находящимся в емкости-сборнике 1106. В одном воплощении условия можно регулировать таким образом, чтобы реакция с участием Si, как описано выше, представляла собой стехиометрическую реакцию с UCl₄ с образованием SiCl₄ и UCl₃. Емкость-сборник поддерживают при рабочих условиях таким образом, чтобы UCl₃ оставался в жидком состоянии, в то время как SiCl₄ переходил при кипении в газ, который легко можно удалить. Таким образом, путем регулирования количества Si в емкости-сборнике 1106, можно регулировать количество полученного UCl₃.

Поскольку устройство 1100 позволяет легко регулировать относительное количество UCl₄ и NaCl, которые в конечном счете переносят в емкость-сборник 1106, а также легко регулировать количество UCl₄, превращенного в UCl₃, используя устройство 1100 и способ 1000 можно получить любую требуемую смесь UCl₃-UCl₄-NaCl.

После операции 1112 переноса UCl₄-NaCl можно осуществить конечную операцию 1012 сбора. В этой операции 1012 SiCl₄ можно удалить и заменить инертным газом. Топливную соль можно для легкости транспортировки привести в твердое состояние внутри емкости-сборника 1106, или же ее можно переместить в другой контейнер (в жидком, твердом или газообразном состоянии) для хранения или транспортировки.

Кинетика реакций, происходящих в емкостях 1102, 1104, 1106, зависит от формы используемых твердого UO₂ и твердого Na₂CO₃, например, порошка, частиц, пористой матрицы, блока и т.д., и от таких условий для газов, как расход, температура и давление, а также от внутренней конфигурации емкостей для осуществления контакта; например, они могут быть выполнены с возможностью улучшения контакта с протекающими газами посредством применения внутренних перегородок, диффузоров или других компонентов. В то время как можно использовать любую форму твердого вещества UO₂ и Na₂CO₃, формы с высокой площадью поверхности ускоряют кинетику реакции; обычно они бывают более эффективными. Подобным образом, в то время как можно использовать любой тип емкости, известный в настоящее время или разработанный впоследствии, конструкции емкостей для осуществления контакта, специально приспособленные для улучшения контакта в системах твердое вещество-газ и жидкость-газ, будут более эффективными, чем более простые конструкции. Кроме того, в любой или во всех емкостях можно применять активные компоненты, такие как мешалки или смесители, для улучшения контакта, газификации или смешивания в ходе любой из операций по Фиг. 9 или 10.

В то время как для целей данного изобретения описаны различные воплощения устройства 1100 для получения топливной соли UCl₃-UCl₄-NaCl и способов 900, 1000, можно осуществить различные изменения и модификации, которые полностью находятся в пределах объема описанной здесь технологии. Например, один из специалистов может осознать, что можно произвести много незначительных изменений в устройстве 1100 или способах 900, 1000, все еще обеспечивая такое же регулирование конечной смеси топливной соли и конечного продукта. Например, твердый кремний можно вводить во вторую емкость 1104, или твердый кремний можно держать в проточной камере (не показана) между второй емкостью 1104 и емкостью-сборником 1106. Подобным образом, вместо последовательной работы первая и вторая емкости могут работать независимо, и газообразный UCl₄ и жидкий NaCl можно по отдельности перемещать в емкость-сборник 1106. Могут быть сделаны другие многочисленные изменения, которые легко могут предположить специалисты и которые находятся в пределах объема защиты данного изобретения, как он определен в прилагаемой формуле изобретения.

Кроме того, способы по Фиг. 9 или 10 можно дополнительно адаптировать, если требуется получить бинарную смесь UCl₃-NaCl. В этом воплощении всю смесь UCl₄-NaCl можно продувать водородом в течение продолжительного периода времени, инициируя реакцию:

2UCl₄ + Н₂ (г) = 2UCl₃ + 2HCl (г)

При обеспечении избытка Н₂, весь UCl₄ можно превратить в UCl₃.

Синтез UCl₄ из UO₂ с применением хлорида аммония

На Фиг. 16 показано воплощение способа получения UCl₄ с использованием хлорида аммония. В данном воплощении способа 1600 в ходе проведения операции 1602 подготовки урана образуют смесь твердых UO₂ и NH₄Cl. Смесь твердых веществ можно получить, используя любые обычные средства, такие как размол, дробление или резку посредством подходящего оборудования, например, шаровой мельницы, стержневой мельницы, мельницы с самоизмельчением материала, мельницы частичного самоизмельчения, галечной мельницы, вальцовой дробилки, толчеи и т.д.

Затем проводят первую операцию 1604 превращения, в которой твердую смесь подвергают действию HCl в условиях, подходящих для образования (NH₄)₂UCl₆, по реакции:

UO₂ (тв.) + 2NH₄Cl (тв.) + 4HCl (г) = (NH₄)₂UCl₆*2H₂O

В одном воплощении операция 1604 превращения включает нагревание твердой смеси до 100°С при 0,1 МПа (1 атм.), в то же время подвергая смесь действию газообразного HCl в замкнутом пространстве, и поддержание температуры до достижения достаточной степени превращения. В зависимости от воплощения, температуру можно поддерживать по меньшей мере в течение одного часа. Однако для полного превращения может потребоваться дополнительное время, например, поддержание температуры в течение двух, трех, четырех или более часов. В зависимости от используемой концентрации HCl, температуру можно поддерживать чуть ниже температуры кипения водного HCl и создавать условия для поддержания среды газообразного HCl, обеспечивая бассейн водного HCl в замкнутом пространстве.

Возможны также альтернативные способы достижения превращения в (NH₄)₂UCl₆, например, пропускание газообразного HCl при более высокой температуре через обжиговую печь, движущийся слой, циклон, реактор с псевдоожиженным слоем, или применение любых других технологий осуществления контакта газ-твердое вещество. Также для образования газообразного HCl можно использовать дымящий HCl (водный HCl с концентрацией выше 40%). В еще одном воплощении смесь можно привести в контакт с водным HCl в жидкой, а не газообразной, форме, в условиях, которые приводят к образованию (NH₄)₂UCl₆.

Еще одно воплощение включает образование газообразного HCl для первой операции 1604 превращения путем использования хлорида кальция (CaCl₂) и водного HCl. В этом воплощении газообразный HCl получают по следующей реакции:

CaCl₂ (твердый, безводный) + HCl (водн.) = CaCl₂*2H₂O (тв.) + HCl (г)

В этом воплощении первая операция 1604 превращения включает обеспечение в реакционной среде гранул безводного CaCl₂ и приведение безводного CaCl₂ в контакт с водным HCl. В одном воплощении контакт может быть осуществлен путем помещения гранул CaCl₂ в бассейн HCl. В первой операции 1604 превращения можно обеспечить реакторную емкость, в которой можно по отдельности содержать как смесь, так и бассейн HCl с гранулами CaCl₂, чтобы только газообразный HCl мог контактировать со смесью. В альтернативном примере воплощения жидкий HCl может циркулировать или протекать над CaCl₂ в твердой форме. Независимо от того, как осуществляют приведение в контакт, по мере того, как воду удаляют из водного HCl для гидратации CaCl₂, концентрация HCl в жидкости увеличивается до тех пор, пока газообразный HCl не выделяется в среду. В этом способе получения газообразного HCl можно использовать в качестве исходного вещества водный HCl в более безопасной и более простой в обращении концентрации, что может быть предпочтительным по сравнению с использованием других источников газообразного HCl. Этот способ получения HCl можно приспособить для использования с любым из описанных здесь способов.

Кроме того, для получения хлористых топливных солей способом 1600 можно использовать водный HCl и NH₄Cl, имеющие модифицированное количество изотопа ³⁷Cl в виде аниона. Как отмечено выше, выделение и сбор изотопа ³⁷Cl можно осуществлять несколькими способами. Этот ³⁷Cl можно впоследствии использовать для получения хлористого водорода, который при соединении с водой образует модифицированный водный HCl. Известно много способов получения хлористого водорода, и можно использовать любой подходящий способ, включая проведение реакции газообразного Cl₂ с газообразным Н₂ и реакции NaCl с H₂SO₄. Подобным образом, также можно получить модифицированный NH₄Cl, используя источник ³⁷Cl из любого известного способа. Степень модификации HCl или NH₄Cl, или их обоих, можно регулировать для достижения любого требуемого отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl в конечной топливной соли; например, конечной соли, имеющей отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливной соли выше 25%.

После проведения первой операции 1604 превращения проводят вторую операцию 1606 превращения, в которой (NH₄)₂UCl₆ поддерживают в условиях, способствующих его превращению в UCl₄ посредством реакции:

(NH₄)₂UCl₆=UCl₄+2NH₄Cl

В одном воплощении второе превращение 1606 включает удаление (NH₄)₂UCl₆*2H₂O из среды HCl, нагревание его до температуры, достаточной для превращения, пока требуемое количество (NH₄)₂UCl₆ не превратится в UCl₄. Предполагают, что превращение происходит при температуре выше 200°С, но более высокие температуры могут ускорить реакцию. В одном из воплощений (NH₄)₂UCl₆*2H₂O можно нагревать до любой температуры выше 200°С, но ниже температуры, при которой плавятся (NH₄)₂UCl₆ или UCl₄, например, от 200 до 500°С, от 250 до 350°С, или до 400°С. Возможны также альтернативные воплощения, включая воплощения, в которых (NH₄)₂UCl₆ нагревают до температур, вызывающих расплавление полученного UCl₄ в ходе операции 1606 превращения.

Показанное воплощение способа 1600 пригодно для получения UCl₄ в крупном объеме. Кроме того, так как UCl₃ легко можно получить из UCl₄ посредством восстановления, как описано выше, способ 1600 легко можно использовать для образования также и большого количества UCl₃, просто путем добавления возможной операции 1608 восстановления, как показано на Фиг. 16.

Для проверки данного способа было реализовано воплощение способа 1600. В этом эксперименте 2 грамма UO₂ и 0,44 грамма NH₄Cl (то есть 10% избыток NH₄Cl) совместно размалывали и помещали в реактор с водным HCl, так чтобы в среде был избыток газообразного HCl. Реактор нагревали до 100°С и поддерживали при этой температуре в течение четырех (4) часов. Затем полученный продукт удаляли и помещали в трубку для разложения под вакуумом, и нагревали от 80 до 400°С. Образование UCl₄ было зафиксировано с помощью рентгеновской дифракции.

В данном эксперименте газообразный HCl получали с помощью метода с использованием CaCl₂. Смесь UO₂ и NH₄Cl помещали в открытую сверху стеклянную емкость, а емкость помещали внутрь реактора. На дне реактора обеспечивали бассейн водного HCl, и в контакте с водным HCl помещали гранулы CaCl₂. При гидратации CaCl₂ получали избыток газообразного HCl; и этот газ реагировал со смесью твердых веществ, находящейся в емкости.

Способы получения топлива на основе хлорида-фторида урана

На Фиг. 17 показано воплощение способа получения UCl₃F. Способ 1700 основан на следующей реакции:

3UCl₄+UF₄=4UCl₃F

В показанном воплощении способ 1700 начинается с подготовки UCl₄ и UF₄ в ходе операции 1702 подготовки предшественников. UCl₄ и UF₄ можно получить любыми способами, описанными в данном документе или известными на существующем уровне техники.

Затем твердые UCl₄ и UF₄ объединяют в стехиометрическом количестве в ходе операции 1704 объединения. В приведенном воплощении объединяют три части UCl₄ и одну часть UF₄. Операцию 1704 объединения можно проводить в смесителе (например, в шаровой мельнице), предваряя операцию 1706 смешивания, обсуждаемую далее, или ее можно провести в промежуточной емкости, до переноса в смеситель.

Объединенные UCl₄ и UF₄ затем перемешивают в течение периода времени, с получением в ходе операции 1706 смешивания твердой смеси UCl₃F. В операции 1706 смешивания можно использовать любые обычные средства смешивания твердых веществ, такие как размол, дробление или нарезку, с помощью любого пригодного оборудования, например, шаровой мельницы, стержневой мельницы, мельницы с самоизмельчением материала, мельницы частичного самоизмельчения, галечной мельницы, вальцовой дробилки и толчеи. Смешивание можно производить (а можно и не производить) при повышенной температуре или давлении. Период времени смешивания может быть фиксированным временем, определенным на основе условий смешивания (например, при высокой температуре), выбранным в диапазоне от 15 минут до 5 дней, например, четверть часа, полчаса, три четверти часа, час, два часа, четыре часа, шесть часов, восемь часов, 12 часов или 24 часа. В альтернативном случае смешивание можно проводить в течение периода времени, достаточного для завершения реакции; этот период времени определяют на основании испытаний, проведенных в реальных условиях эксплуатации или на основании предварительно проведенных испытаний.

В альтернативном воплощении операцию 1706 смешивания можно проводить с одной или обеими солями урана, находящимися в расплавленном состоянии, вместо твердого состояния. В еще одном воплощении операцию смешивания можно проводить в активной зоне реактора, чтобы соль UCl₃F образовалась внутри активной зоны реактора.

Любую из операций 1702-1706 или все эти операции можно также проводить в среде без доступа кислорода, например, проводя смешивание в атмосфере аргона или какого-либо другого инертного газа.

Проводили эксперимент для оценки способа 1700. В ходе эксперимента 700 мг UCl₄ смешивали с 193 мг UF₄ в шаровой мельнице в течение одного часа в атмосфере аргона. После смешивания в течение одного часа проводили рентгеновский дифракционный анализ предшественников до смешивания и продукта эксперимента, который показал, что в конечном продукте отсутствовали предшественники UCl₄ или UF₄. Исходя из этого, было сделано предположение, что реакция проходила полностью, и конечный продукт представлял собой UCl₃F.

Следует отметить, что способ 1700 можно использовать для получения UCl₂F₂ и UClF₃, изменяя стехиометрические количества солей-предшественников. Как обсуждали выше, эти соли также могут обладать свойствами, подходящими для применения в качестве ядерного топлива, или в качестве составляющих ядерного топлива в виде солей, в жидкосолевом реакторе.

На Фиг. 18 показано воплощение другого способа получения UCl₃F. В этом способе 1800 образуется UCl₃F из UO₂, исходя из следующих реакций:

2UO₂ (тв.) + 3NH₄Cl (тв.) + NH₄HF₂ (тв.) + 7HCl (г) = 2[NH₄]₂UCl₅F*2H₂O (тв.)

2[NH₄]₂UCl₅F*2H₂O (тв.) = 2NH₄Cl + UCl₃F + 2H₂O

Эта реакция аналогична реакции, описанной в связи с Фиг. 16.

В показанном воплощении способа 1800 в ходе операции 1802 подготовки предшественника создают смесь твердых UO₂, NH₄Cl и NH₄HF₂. Эту твердую смесь можно получить с использованием любых обычных средств, таких как размол, дробление или нарезка, посредством подходящего оборудования, например, шаровой мельницы, стержневой мельницы, мельницы с самоизмельчением материала, мельницы частичного самоизмельчения, галечной мельницы, вальцовой дробилки, толчеи и т.д.

Затем проводят первую операцию 1804 превращения, в которой твердую смесь подвергают действию HCl в условиях, пригодных для получения (NH₄)₂UCl₃F по реакции:

2UO₂ (тв.) + 3NH₄Cl (тв.) + NH₄HF₂ (тв.) + 7HCl = 2[NH₄]₂UCl₅F*2H₂O (тв.)

В одном воплощении первая операция 1804 превращения включает нагревание твердой смеси, в то же время подвергая эту смесь воздействию избыточного количества газообразного HCl в замкнутом пространстве при 100°С и 0,1 МПа (1 атм.), поддерживая данную температуру до тех пор, пока не будет получена достаточная степень превращения. В зависимости от воплощения, температуру можно поддерживать по меньшей мере в течение одного часа. Однако для полного превращения может потребоваться дополнительное время, например, поддержание данной температуры в течение двух, трех, четырех или более часов. В зависимости от используемой концентрации HCl, температуру можно поддерживать чуть ниже температуры кипения водного HCl, что позволяет поддерживать газообразную среду HCl, обеспечивая бассейн водного HCl в замкнутом пространстве.

Также возможны альтернативные способы достижения превращения в (NH₄)₂UCl₅F, такие как пропускание газообразного HCl при более высокой температуре через обжиговую печь, движущийся слой, циклон, реактор с псевдоожиженным слоем, или применение любых других технологий осуществления контакта в системе газ-твердое вещество. Также для образования газообразного HCl можно использовать дымящий HCl (водный HCl с концентрацией выше 40%). В еще одном воплощении газообразный HCl для первой операции 1804 превращения можно образовать с использованием хлорида кальция (CaCl₂) и водного HCl, как описано ранее в связи с Фиг. 16.

После первой операции 1804 превращения проводят вторую операцию 1806 превращения, в которой (NH₄)₂UCl₅F поддерживают в условиях, способствующих его превращению в UCl₃F посредством реакции:

[NH₄]₂UCl₅F*2H₂O (тв.) = 2NH₄Cl + UCl₃F + 2H₂O

В одном воплощении второе превращение 1806 включает удаление (NH₄)₂UCl₅F*2H₂O из среды HCl, нагревание его до температуры, достаточной для превращения, до тех пор, пока требуемое количество (NH₄)₂UCl₅F не превратится в UCl₃F. Ожидается, что это превращение происходит при температуре выше 200°С, но более высокие температуры могут ускорить реакцию. В одном воплощении (NH₄)₂UCl₅F*2H₂O можно нагревать до любой температуры выше 200°С, но ниже температуры плавления (NH₄)₂UCl₅F или UCl₃F, например, от 200 до 500°С, от 250 до 350°С, или до 400°С. Возможны также альтернативные воплощения, включающие воплощения, в которых (NH₄)₂UCl₅F нагревают до температур, вызывающих расплавление образованного UCl₃F в ходе второй операции 1806 превращения.

Способ 1800 можно также использовать для получения модифицированных ³⁷Cl солей путем использования водного HCl и NH₄Cl, содержащих модифицированное количество изотопа ³⁷Cl в виде аниона, как это обсуждают в других местах данного описания. Степень модификации HCl или NH₄Cl, или их обоих, можно регулировать для достижения любого требуемого отношения ³⁷Cl к общему количеству Cl в конечной топливной соли; например, конечная соль имеет отношение ³⁷Cl к общему количеству Cl в топливной соли выше 25%.

Примеры топливных солей

Различные воплощения топливных солей были получены в лабораторных условиях и проанализированы для подтверждения диаграммы состояния тройной системы Фиг. 4.

Было приготовлено несколько партий UCl₃. Одна партия, которая являлась типичным препаратом, была приготовлена следующим образом. Образец металлического урана массой 1,895 г промывали гексаном и обрабатывали азотной кислотой для удаления оксидов. Металлический уран помещали в кварцевый тигель, загружали в трубчатую печь и выдерживали при 250°С в течение 30 минут под током Н₂, с образованием UH₃. UH₃ является продуктом с более высокой площадью поверхности, морфологически отличающимся от исходного материала - металлического урана. Температуру печи поднимали до 350°С, пропускаемый газ заменяли на HCl и выдерживали при этой температуре в течение 90 минут, получая UCl₃. Атмосферу заменяли на Н₂, и печь доводили до комнатной температуры. Трубчатую печь выдерживали в атмосфере Н₂ и перемещали в аргоновый перчаточный бокс. UCl₃ был охарактеризован с помощью рентгеновской дифракции; общая масса полученного вещества составляла 2,47 г.

Также было приготовлено несколько партий UCl₄. Одну из партий, которая являлась типичным препаратом, приготавливали следующим образом. Образец UO₃ массой 1,50 г помещали в колбу Шленка и заполнили ее Ar. В условиях атмосферы инертного газа добавляли гексахлорпропен в десятикратном избытке (мольн.). Температуру в колбе поднимали до 75°С и выдерживали в течение 30 минут. Температуру увеличивали примерно до 165°С, чтобы обеспечить кипячение с обратным холодильником, и выдерживали в течение 3 часов. Продукт охлаждали до комнатной температуры и промывали четыреххлористым углеродом, толуолом и гексаном. После промывки гексаном продукт высушивали и идентифицировали методом рентгеновской дифракции как UCl₄. В результате данной процедуры было получено 1,9 г UCl₄.

Были получены двойные и тройные смеси путем сплавления соответствующего количества составляющих соединений в Мо тигле при 650°С в течение 2 часов, в атмосфере Ar. Таким образом был получен и охарактеризован образец 66NaCl-34UCl₃ с использованием 3,761 г UCl₃ и 1,239 г NaCl. Типичная партия для 71UCl₄-17UCl₃-12NaCl содержала 0,6188 г UCl₄, 0,1331 г UCl₃ и 0,0158 г NaCl. Эти три компонента добавляли в Мо тигель и обрабатывали, как описано выше. Готовые смешанные соли анализировали методом дифференциальной сканирующей калориметрии.

Воплощение UCl₃F было реализовано с использованием реакции синтеза между UCl₄ и UF₄, как описано выше. В этом эксперименте 700 мг UCl₄ смешивали с 193 мг UF₄ в шаровой мельнице в течение одного часа в атмосфере аргона. После смешивания в течение одного часа, методом рентгеновской дифракции проводили анализ предшественников до смешивания и продукта эксперимента; было показано, что в конечном продукте отсутствуют предшественники UCl₄ или UF₄. На основании этого было сделано предположение, что реакция протекала полностью, и конечным продуктом являлся UCl₃F.

Были получены следующие топливные соли и определены их температуры плавления, как показано в таблице 4.

Модификация топлива с целью снижения коррозии

Борьба с коррозией от расплавов солей может требовать применения высокотехнологичных материалов, таких как никелевые и молибденовые сплавы, для контактирующих с топливом в виде солей компонентов, таких как отражатели, РНХ и корпус. В некоторых воплощениях, из-за конструкции и рабочих условий соответствующих компонентов реактора, может быть необходимо только плакировать их или нанести на них покрытие с применением этих высокотехнологичных материалов, в то время как в объеме такие компоненты могут быть выполнены из более традиционных материалов, таких как нержавеющие стали и другие материалы, соответствующие стандартам ASME (Американского общества инженеров-механиков). Кроме того, если компоненты регулярно заменять, нет необходимости обеспечивать исключительные эксплуатационные характеристики плакировки или обеспечивать усовершенствованные покрытия.

В одном воплощении на всех контактирующих с топливом в виде солей поверхностях используют соответствующая стойкую к коррозии плакировка (СКП) в сочетании с удовлетворяющим стандартам ASME материалом основы. Секция III, Раздел V ASME «Высокотемпературные реакторы» (High Temperature Reactors) разрешает использовать СКП. Тщательный выбор материалов, технологии присоединения и неразрушающие методы исследования позволяют создать конструкцию надежной композиционной металлической оболочки реактора с многочисленными слоями, защищающими от коррозии, повреждения в результате радиационного воздействия и высокотемпературной эксплуатации. В данном воплощении СКП представляет собой первый барьер, защищающий от неконтролируемого выброса радионуклидов. Он состоит из коррозионностойкой плакировки на пластине корпуса реактора, трубопроводах, трубах первичного теплообменника и трубных досках, и сконструирован для работы при избыточном давлении.

В одном воплощении топливо в виде солей приспособлено предотвращать или уменьшать коррозию путем обеспечения одной или более хлористых солей, которые соответствуют солям, которые должны образовываться в результате коррозии. Путем обеспечения такой соли в качестве одной из дополнительных, неспособных к ядерному делению хлористых солей (или единственной дополнительной, неспособной к ядерному делению хлористой соли) снижают или предотвращать коррозию обращенных к соли механических компонентов.

На Фиг. 12 показано воплощение способа уменьшения коррозии в ядерном реакторе с использованием ядерного топлива в виде расплава. Способ 1200 пригоден для любого аниона соли топлива, включая Cl, F или их сочетания, например, Cl₃F, Cl₂F, Cl₂F₂ и т.д. В показанном воплощении способ 1200 начинается с операции 1202 идентификации, которая определяет, какой материал или материалы контактирует с солью в реакторе. Например, как обсуждали выше, предполагают, что для различных контактирующих с солью компонентов можно использовать никелевые и молибденовые сплавы.

Затем, за операцией 1202 идентификации, в операции 1204 анализа следует определение катиона или катионов в идентифицированном материале, которые наиболее вероятно будут подвергаться коррозии. Операция 1204 анализа может представлять собой чисто теоретический анализ, например, на основе сравнения относительных свободных энергий образования соли для каждого из элементов в материале. В качестве альтернативы или в дополнение, операция 1204 анализа может включать проведение коррозионных испытаний с использованием различных представительных солей, чтобы экспериментально определить вероятную химию коррозии.

После того, как определены катион или катионы, которые подвергаются коррозии под действием соли, можно специально для этого реактора создать топливо в виде солей, где в состав ядерного топлива в виде солей входит ингибирующая коррозию соль, состоящая из аниона соли (например, хлорида в MCFR) и катиона материала (например, Мо, если операция 1204 анализа определила, что в случае данного конкретного сплава результатом будет коррозия Мо). Количество ингибирующей коррозию соли можно определить экспериментально, или же его можно выбрать исходя из количества соли, необходимого для устранения реакции коррозии, приводя количество ингибирующей коррозию соли в топливе в виде солей к количеству, необходимому для достижения равновесия в условиях работы реактора (давление, температура и т.д.). В альтернативном случае, максимальное количество ингибирующей коррозию соли в ядерном топливе является тем количеством, которое может раствориться в данном ядерном топливе.

Например, в одном воплощении способа 1200 в операции 1204 анализа можно определить, что наиболее вероятно будет происходить коррозия Cr. В качестве отклика можно создать препятствующее коррозии топливо, которое включает по меньшей мере небольшое количество CrCl₂.

На Фиг. 13 приведены сплавы, которые потенциально можно использовать. На чертеже приведены сплав, основной элемент или элементы (>1% масс.) каждого сплава и второстепенные элементы (<1% масс.) каждого сплава.

На некоторых из сплавов Фиг. 13 были проведены эксперименты в характерных условиях, с использованием как 71UCl₄-17UCl₃-12NaCl, так и 66NaCl-34UCl₃ воплощений топливных солей. Испытанные сплавы включали нержавеющую сталь 316SS. В этих экспериментах образец сплава погружали в объем топливной соли; поддерживаемые условия представляли собой 650°С в течение 100 часов. Затем образцы изучали с применением энергодисперсионной спектроскопии. Исследование нержавеющей стали показало значительное обеднение образца стали по хрому и поддающееся измерению обеднение по Fe. Это подтвердило результаты теоретического анализа, основанного на относительных свободных энергиях катионов в сплаве (см. ниже), которые показали, что Cr должен в большей степени корродировать под воздействием Cl соли, Fe относительно меньше, a Ni и Мо еще меньше.

ΔH_CrCl2<ΔН _CrCl3<ΔH_FeCl2<ΔH_NiCl2<ΔH_MoCl2

По результатам этого анализа ингибирующая коррозию соль должна включать для сплава 316SS одну или более солей из CrCl₂, CrCl₃ и FeCl₃. Чтобы уменьшить или устранить коррозию этого сплава, к хлористой топливной соли следует добавить некоторые или все из этих ингибирующих коррозию солей.

Мониторинг топлива

В ходе работы можно проводить мониторинг топлива в виде солей в жидкосолевом реакторе. Этот мониторинг можно осуществлять для того, чтобы определить, когда произошло достаточное размножение, чтобы можно было удалить часть топлива и заменить его новым топливом для снижения реакционной способности. Такой мониторинг может принимать различные формы, но он включает мониторинг по меньшей мере одной концентрации какой-либо молекулы в расплавленной соли, которая является показательной для качества соли в целом. По результатам мониторинга, например, результат показывает, что произошло достаточное размножение, можно предпринять некоторое действие, например, изменить какой-либо рабочий параметр или заменить некоторое количество топлива в виде солей новым топливом в виде солей.

Мониторинг можно проводить с использованием любых подходящих способов или оборудования для определения состава, включая спектроскопические методы или инструменты, известные в настоящее время или которые могут быть разработаны впоследствии. Например, в одном воплощении мониторинг проводят в реальном времени с использованием рамановской спектроскопии или методов лазерной абляции. Рамановская спектроскопия обеспечивает информацию о молекулярных колебаниях, которую можно использовать для идентификации и количественной оценки образцов. Данная технология включает облучение образца монохроматическим источником излучения (то есть лазером) и определение рассеянного излучения. Часть топлива можно удалить из активной зоны реактора, например в отведенном потоке, и пропустить через ячейку для мониторинга, которая включает «окно», через которое можно осуществлять спектроскопию. Примерами материалов для рамановских окон являются плавленый кварц, плавленый диоксид кремния, сапфир, алмаз и некоторые виды стекла. В методах лазерной абляции возбуждают соединение до высоких энергетических состояний. Оценку возбужденного материала можно осуществить с помощью масс-спектрометра или оптическими методами, для определения элементного состава и возможно природы молекул. Можно применять любой материал, если только он удовлетворяет рабочим параметрам реактора и системы мониторинга. В некоторых воплощениях топливо, удаленное из активной зоны реактора для мониторинга, может представлять собой весь отведенный поток, или часть отведенного потока топлива, удаленного для очистки/обработки топлива, как дополнительно описано ниже; поток, отведенный для целей регулирования, который должен быть заменен способным к ядерному воспроизводству топливом, и/или поток, отведенный от первичного контура 110 охлаждающего агента, как описано выше в связи с Фиг. 1А.

Также можно использовать другие способы отбора проб, отличные от отбора проб с отведением потока. Например, в одном воплощении можно где-нибудь в активной зоне реактора обеспечить окно, через которое оборудование для определения состава (например, рамановский спектрограф или система абляции) может пропускать излучение к топливу или в пространство над уровнем топлива, если оно имеется. В альтернативном случае оборудование для определения состава может представлять собой дистанционно работающий прибор, который соединен проводным или беспроводным соединением с системой мониторинга, находящейся вне реактора, и который можно ввести в топливо в виде солей, или в поток топлива в виде солей, например, через стенку активной зоны реактора или трубопровода. В другом воплощении спектрограф может быть включен в теплообменный аппарат или другой компонент, физически находящийся внутри активной зоны реактора, чтобы непосредственно проводить замеры на топливе в виде солей. В еще одном воплощении спектрограф или система абляции может быть вспомогательным компонентом 127, как описано со ссылкой на Фиг. 1А.

В еще одном воплощении, не работающем в реальном времени, образцы можно периодически удалять из активной зоны реактора и анализировать. Затем такие образцы можно возвращать или собирать для дальнейшего использования. Например, в одном воплощении часть топлива в виде солей заменяют в работающем MCFR по графику, и удаленное топливо в виде солей анализируют с помощью лазерной абляции, оптических методов или рамановского датчика. Затем результаты этого анализа используют для модификации одного или более параметров, например, для модификации графика замены топлива в виде солей. Примеры других рабочих параметров, которые можно регулировать, включают температуру активной зоны реактора, частоту замены топливной соли, положение вытесняющего элемента, реакционную способность топливной соли и режим подачи добавки в активную зону реактора.

На Фиг. 14 показан способ эксплуатации жидкосолевого ядерного реактора. В показанном воплощении способ 1400 начинается с поддержания поведения в режиме бегущей волны в расплавленной соли в активной зоне ядерного реактора в операции 1402.

В ходе работы по меньшей мере часть расплавленной соли анализируют в реальном времени в операции 1404 проведения анализа. В одном воплощении анализ проводят с применением методов определения состава, например, метода рамановской спектроскопии или лазерной абляции, для определения по меньшей мере одной концентрации молекул в расплавленной соли. В альтернативном случае определение состава могут проводить с целью определения большинства, если не всех, видов молекул в топливе, а также их относительного количества, что позволяет установить полный или почти полный химический компонентный состав топливной соли в данном местоположении. В еще одном воплощении для отслеживания энергии или активности расплавленной соли можно применять детекторы излучения, например, гамма-детекторы; а также можно провести определение частичного или полного химического компонентного состава топливной соли в данном местоположении на основании компонентного состава соли и измерений.

На основании полученных сведений о химическом компонентном составе топливной соли можно провести операцию 1406 регулирования, если химический компонентный состав или какая-либо конкретная концентрация превышает заданное пороговое значение. Регулирование может включать регулирование одного или более рабочих параметров ядерного реактора или выполнение конкретной задачи, например, замены топлива.

Рамановская спектроскопия представляет собой один из методов определения состава, которые можно применять для отслеживания качества топлива в виде солей и/или других задач, связанных с безопасностью или конструкцией, например, определение скопления продуктов деления, вязкости и т.д. Другие способы определения относительных концентраций различных составляющих солей (например, UCl₃, UCl₄ и NaCl) включают спектроскопию поглощения, спектроскопию при ионизации лазерной абляцией, спектроскопию возбуждения лазерным пробоем, ИК-спектроскопию и электрохимические методы. Как обсуждали выше, для мониторинга можно применять любой способ, известный в настоящее время или разработанный впоследствии.

Замораживаемые пробки

Другой аспект жидкосолевых реакторов включает возможное использование для различных целей пробок из замораживаемых материалов. Пробка из замораживаемого материала, которую здесь называют замораживаемой пробкой, представляет собой объем материала, который в предполагаемых рабочих условиях является твердым, нереакционноспособным в отношении топливной соли и обладает достаточно прочной твердой структурой, чтобы его можно было использовать для предотвращения перемещения топливной соли внутри реактора; но который, к тому же, при достижении желаемой температуры активации плавится, допуская смешивание с топливной солью и ее перемещение.

Замораживаемые пробки можно использовать для многих различных целей и, в некоторых воплощениях, для многочисленных целей одновременно. Например, в одном из простых воплощений замораживаемую пробку можно применять для предотвращения вытекания топливной соли из активной зоны реактора в сливную емкость при рабочих температурах; но она плавится, если температура активной зоны реактора превышает температуру активации пробки, тем самым позволяя выпустить топливную соль в сливную емкость. Этого можно достичь, располагая сливную емкость ниже активной зоны реактора, чтобы топливная соль могла вытекать под действием силы тяжести; или поддерживая активную зону реактора и сливную емкость при различных давлениях, чтобы при расплавлении замораживаемой пробки расплавленная топливная соль перетекала под давлением в сливную емкость.

В некоторых случаях замораживаемые пробки могут быть обнаружены при плавлении внутри топлива. Например, замораживаемая пробка может быть изготовлена из материала, который является поглотителем нейтронов, поэтому, если температура активной зоны реактора превышает температуру активации, поглощающий нейтроны материал плавится и впоследствии распространяется по активной зоне реактора, снижая реакционную способность. В этом воплощении замораживаемая пробка представляет собой поглотитель нейтронов. Выполняя такие же функции, в другом воплощении замораживаемая пробка применяется для предотвращения смешивания с топливной солью части поглотителя нейтронов, находящегося в емкости отдельно от активной зоны реактора. При достижении температуры активации замораживаемая пробка плавится и выпускает поглотитель нейтронов в реактор. Как и в случае воплощений со сливной емкостью, емкость с поглотителем нейтронов может быть расположена выше активной зоны реактора, чтобы он мог вытекать в активную зону реактора под действием силы тяжести, или, в альтернативном случае, ее могут поддерживать под давлением, для принудительного перемещения поглотителя нейтронов в активную зону реактора. Таким образом, активация или расплавление замораживаемой пробки является в высокой степени показательной в нейтронных реакциях активной зоны реактора. В дополнительных или альтернативных воплощениях замораживаемая пробка может содержать или отделять один или большее количество элементов, которые могут быть определены другими подходящими методами, например, с помощью системы мониторинга топлива (например, с помощью рамановской спектроскопии), других датчиков, находящихся внутри реактора, и т.д. Возможны и многие другие конфигурации связанных с обеспечением безопасности замораживаемых пробок.

Замораживаемые пробки могут работать пассивно, при обеспечении материала замораживаемой пробки, который имеет соответствующую температуру плавления, подобранную для требуемой температуры активации. В альтернативном воплощении замораживаемые пробки могут работать активно, с обеспечением активно охлаждаемого компонента, например, охлаждающей рубашки, вокруг местоположения замораживаемой пробки. Активно работающие замораживаемые пробки можно использовать, например, чтобы дать оператору возможность регулировать активацию (посредством контроля за охлаждением), или как меру безопасности, которая активируется при отключении внешней энергии или системы контроля. Активное регулирование позволяет также использовать в качестве замораживаемой пробки топливную соль, что упрощает применение замораживаемых пробок при работе реактора.

Подходящие материалы замораживаемых пробок включают соли, которые смешиваются с топливной солью и которые имеют подходящую температуру плавления, выше рабочей температуры реактора. В некоторых случаях допустимо включить химический барьер между замораживаемой пробкой и топливной солью, чтобы снизить проявление непреднамеренного растворения пробки. Например, в одном воплощении MCFR с использованием тройной топливной соли, например, как описанные выше, подходящей замораживаемой пробкой может быть любая хлористая соль, которая имеет температуру плавления выше температур плавления воплощения с тройными солями.

Для целей замедления нейтронов, воплощение замораживаемой пробки, которая действует как поглотитель нейтронов, включает замораживаемые пробки, изготовленные с использованием ³⁵Cl. Как обсуждали выше, ³⁵Cl является замедлителем и поглотителем нейтронов, и соли ³⁵Cl снижают реакционную способность соли при растворении в ней. Другие потенциально возможные замораживаемые пробки, пригодные для использования в MCFR, включают хлористые соли продуктов деления с высокими сечениями захвата, таких как ¹³³Cs, ¹⁰¹Ru, ¹⁰³Rh, ⁹⁹Тс и ¹⁰⁵Pd.

В некоторых воплощениях материал замораживаемой пробки может не представлять собой топливную соль, или даже соль с таким же анионом, как у топливной соли. Подходящие материалы замораживаемой пробки включают материалы с температурой плавления, которая задана в качестве безопасной температуры плавления, при которой может происходить работа, и которые, вероятно, не взаимодействуют негативно с топливной солью. Одним из примеров этого является модифицированная топливная соль с более высокой температурой плавления. Таким образом, замораживаемая пробка потенциально может быть изготовлена из любого материала.

В еще одном воплощении материалом замораживаемой пробки может быть отражающий нейтроны материал, чтобы при достижении температуры активации отражающая замораживаемая пробка плавилась и обеспечивала меньшее отражение нейтронов, тем самым изменяя общую реакционную способность реактора. В этом воплощении замораживаемая пробка при плавлении может дополнительно открывать или выпускать поглотитель нейтронов, или лишать его покрытия. Например, отражающая замораживаемая пробка может покрывать поглотитель нейтронов и, таким образом, действовать как отражающий компонент, который саморазрушается при достижении температуры активации.

Непрерывная очистка топлива

В одном воплощении в ходе нормальной работы MCFR топливо в виде солей подвергают лишь минимальной обработку, помимо периодической замены части топлива в виде солей из ядерного реактора свежим топливом в виде солей. В некоторых случаях удаленное способное к делению топливо заменяют топливом в виде солей для ядерного воспроизводства. Некоторые возможные незначительные виды обработки для очистки топлива включают механическую фильтрацию продуктов деления, например, благородных металлов, а также минимальное удаление благородных газов. В одном воплощении обработка включает удаление благородных газов, которые образуются в ходе непрерывной ядерной реакции. Такие газы включают различные изотопы Kr, Xe и Ar. Эти газы можно удалять путем барботажа топлива в виде солей. Барботаж также обеспечит удаления любые другие газообразные летучие продукты деления, которые могут быть получены.

В одном воплощении способные к ядерному делению материалы не отделяют в каждой части топливного цикла MCFR. Вместо этого в ходе работы с ураном, служащим материалом для ядерного воспроизводства, смешивают полученный в результате размножения плутоний и получают продукты деления, включающие лантаниды, которые имеют сходные химические свойства и, как предполагают, растворимы в воплощениях топливных солей. Таким образом, можно упростить очистку топлива в MCFR по сравнению с обычной обработкой топлива в ранее применявшихся жидкосолевых реакторах на фторидах, так как в MCFR не будет необходимости удалять лантаниды.

Очистка топлива может дополнительно включать механическую фильтрацию для удаления осадков, которые могут образоваться в ходе непрерывной ядерной реакции и/или при работе с потоками текучих сред и движущимися компонентами. Как фильтрацию, так и барботаж можно проводить с помощью обычных средств, включая средства, представленные выше со ссылкой на Фиг. 1А.

Очистка топлива может дополнительно включать механическую фильтрацию для удаления любых осадков, которые могут образоваться в ходе непрерывной ядерной реакции и/или при работе с потоками текучих сред и движущимися компонентами. Как фильтрацию, так и барботаж можно проводить с помощью обычных средств, включая средства, представленные выше со ссылкой на Фиг. 1А.

На Фиг. 19 показано воплощение системы очистки для очистки топлива, в которой используют сливную емкость 1904. В одном воплощении система 1900 предназначена для удаления большей части нерастворимых продуктов деления, если не всех этих продуктов, продуктов коррозии и других соединений, которые потенциально могут вывести стехиометрию топливной соли за пределы конструктивных технических требований. Система 1900 также может обеспечивать очистку топлива в виде солей до приемлемых технических условий при нормальной и нештатной работе. В показанной системе 1900 газофазные загрязняющие вещества могут выходить в пустое пространство над активной зоной реактора. Эти загрязняющие вещества могут содержать продукты деления, благородные газы, UCl₄ и т.д. Система для обработки отходящих газов включает оборудование для безопасной обработки этого потока отходящих газов и извлечения UCl₄. Система 1900 включает оборудование для рассеяния тепла, сбора и хранения/размещения стабильных и долгоживущих газов, извлечения UCl₄ и повторного сжатия/рециркуляции инертных газов. Система 1900 дополнительно может быть способна снижать концентрацию вызывающих коррозию элементов, таких как кислород и сера. Кроме того, система 1900 может обеспечивать удаление растворенных благородных газов, например, ¹³⁵Хе.

В показанном воплощении система состоит из нескольких различных блоков, в которых выполняют операции для облегчения очистки топливной соли. Эти операции включают фильтрацию нерастворимых продуктов деления; создание барботажа гелия, чтобы способствовать удалению из топливной соли продуктов деления - благородных газов, перед ее повторным введением в активную зону реактора; отделение пузырьков гелия/благородных газов от расплавленной соли перед ее повторным введением в активную зону реактора; пропускание отделенных пузырьков гелия/благородных газов через систему химического улавливания с длительной задержкой, где изотопы будут распадаться до незначительных уровней их содержания, и рециркуляцию гелия. В одном воплощении любые газы, выпускаемые из реакторной системы, выпускают в эту систему 1900. Эти газы могут проходить через скруббер, где их приводят в контакт с охлажденной топливной солью для удаления из потока газа любых количеств UCl₄.

В показанном воплощении сливная емкость 1904 расположена на уровне, который ниже уровня 1912 топлива в виде солей в активной зоне 1902 реактора, чтобы расплавленная топливная соль могла стекать под действием силы тяжести из активной зоны 1902 реактора в сливную емкость 1904, для очистки. Топливо 1906 можно удалять из одного или более местоположений в активной зоне реактора под действием силы тяжести, или через сифон. Перенос газа между свободным пространством 1920 активной зоны реактора и свободным пространством 1921 сливной емкости можно регулировать, для поддержания требуемого уровня 1916 топлива в виде солей в сливной емкости 1904. В одном воплощении для защиты целостности активной зоны реакторы обеспечена погружная трубка 1910, проходящая от верхней части активной зоны 1902 реактора до положения в глубине топлива 1906 в виде солей, откуда требуется производить отбор. Расход можно регулировать с помощью клапанов или путем выбора диаметра выпускной трубки и разницы давлений между активной зоной 1902 реактора и сливной емкостью 1904.

Система 1900 для обработки может работать в непрерывном или периодическом режиме. Система может иметь такой размер, чтобы проводить обработку при любой требуемой производительности, например, 1% в минуту, или 0,1% в минуту от общего количества топлива 1906 в виде солей в системе. В одном воплощении сливную емкость 1904 можно поддерживать при такой же рабочей температуре и давлении, как и активную зону реактора. В альтернативном воплощении сливную емкость и обработанный отведенный поток топлива в виде солей можно поддерживать при других условиях, выбранных для улучшения обработки или технологических характеристик топлива в виде солей. Например, в одном воплощении топливо 1906 в виде солей в сливной емкости 1904 можно поддерживать при температуре от 800 до 900°С, например, при 850°С. В сливной емкости 1904 изображен теплообменник 1908 для регулирования температуры, однако можно использовать любую пригодную технологию, например, нагревательную рубашку вокруг сливной емкости. В еще одном воплощении относительные рабочие условия в активной зоне 1902 реактора и в сливной емкости 1904 могут позволять проводить обработку без активного нагревания сливной емкости 1904, в этом случае емкость 1904 можно просто изолировать, вместо того, чтобы активно нагревать ее.

В некоторых воплощениях можно уменьшить количество клапанов или устранить их, чтобы снизить потребность в техническом обслуживании. Например, в одном воплощении система работает в периодическом режиме, и клапаны устранены. Сливную емкость 1904 заполняют из активной зоны 1902 реактора и снова разгружают в активную зону реактора посредством регулирования давления в сливной емкости 1904 относительно активной зоны 1902 реактора, например, закачивая газ в сливную емкость, или физически поднимая/опуская сливную емкость 1904 по отношению к уровню 1912 топлива в виде солей в активной зоне 1902 реактора. В альтернативном воплощении для переноса обработанного топлива 1906 в виде солей обратно в активную зону 1902 реактора можно обеспечить один или более насосов 1914, например, насос VTP™ переменной скорости для расплавленной соли от Flowserve Corporation. В одном воплощении нежелательно иметь клапаны для регулирования уровня в возвратной линии, поэтому уровень 1916 топлива 1906 в сливной емкости 1904 можно регулировать посредством скорости насоса 1914. Уровень 1916 можно измерить с помощью бесконтактного детектора для определения уровня ядерного вещества, или с помощью термопар, находящихся в сливной емкости, или с помощью любой пригодной технологии измерения уровня.

Система 1900 включает три различных компонента для обработки топлива в виде солей, которые могут принимать топлива в виде солей из сливной емкости 1904: систему 1924 дегазации, которая включает аппарат 1926 для осуществления контакта с гелием и разделительную емкость 1928; систему фильтрации, проиллюстрированную как фильтр 1930, и конденсатор 1932 для UCl₄. В проиллюстрированном воплощении система 1924 дегазации и система 1930 фильтрации соединены последовательно, так что топлива в виде солей, выходящее из системы дегазации, протекает через систему фильтрации, а конденсатор 1932 для UCl₄ является параллельным компонентом обработки. Однако в альтернативных воплощениях эти три компонента могут быть соединены в любой конфигурации, или последовательно, или параллельно. Каждый из компонентов 1924, 1930, 1932 обсуждаются более подробно ниже.

В показанной системе 1924 дегазации топливо 1906 в виде солей из сливной емкости 1904 переносят в емкость для дегазации, которая действует как аппарат 1926 для осуществления контакта с гелием, где гелий можно добавлять при сильном перемешивании. В одном воплощении в качестве аппарата 1926 для осуществления контакта с гелием можно использовать ротационный дегазатор. В результате контакта ¹³⁵Хе и другие благородные газы диффундируют из топлива 1906 в виде солей в газообразный гелий. Газообразный гелий, а теперь смесь Не с ¹³⁵Хе и другими благородными газами, можно отделить от топлива 1906 в виде солей и вывести в систему 1922 обработки отходящих газов, прямо или опосредованно, направляя смесь сначала через свободное пространство 1921 в сливной емкости 1904. Топливо 1906 в виде солей из аппарата 1926 для осуществления контакта с гелием переносят, например путем перелива под действием силы тяжести, или путем перекачивания, в разделительную емкость 1928, для обеспечения более продолжительного времени пребывания для отделения гелия от топлива 1906 в виде солей. В одном воплощении аппарат 1926 для осуществления контакта с гелием и разделительная емкость 1928 расположены выше сливной емкости, для обеспечения перепада давления, необходимого для «перелива» топлива в виде солей из аппарата для осуществления контакта с гелием, через разделительную емкость и в фильтр 1930, без второго насоса. Можно также использовать альтернативные воплощения, в которых можно применять перекачивание или перенос под действием разности давления. В еще одном воплощении разделительной емкостью 1928 можно пренебречь в пользу большего по размерам аппарата 1926 для осуществления контакта с гелием, или серии параллельных аппаратов 1926 для осуществления контакта, которые независимо или попеременно работают в периодическом режиме для обеспечения достаточной степени контакта с гелием и времени разделения.

В показанном воплощении система 1924 дегазации может работать непрерывно, так что поддерживают постоянный поток топлива в виде солей через обе емкости и со дна каждой из емкостей 1926, 1928. Благодаря потоку под действием силы тяжести и сливу со дна каждой емкости избегают скопления твердых веществ на дне каждой емкости. Скопившиеся твердые вещества могли бы представлять собой радиоактивные отходы, которые следовало бы удалять и размещать в виде отходов. Стоки из разделительной емкости 1928 поступают в систему 1930 фильтрации, где удаляют любые частицы перед возвращением топлива 1906 в виде солей в сливную емкость 1904.

В одном воплощении можно добавить обработку топлива в виде солей химикатами перед его введением в систему 1924 дегазации или в систему 1930 фильтрации, или в обе эти системы. Задачей такой обработки химикатами является химическое модифицирование загрязняющих веществ в топливе в виде солей, для более эффективного удаления этих загрязняющих веществ посредством системы 1924 дегазации или системы 1930 фильтрации. Например, введение жидкого NaAlCl₄ может способствовать удалению оксидов.

В альтернативном воплощении система 1924 дегазации может быть включена в активную зону 1902 реактора. В этом воплощении в активную зону 1902 реактора поступает газообразный гелий. В то время как часть газа может выходить из топлива в виде солей и собираться в свободном пространстве 1920, откуда его можно удалять и обрабатывать посредством системы 1922 отходящих газов, как описано выше (пропуская или не пропуская его через сливную емкость 1904), часть гелия будет вызывать кавитацию в циркуляционных насосах. В этом воплощении гелий можно отбирать из насосов и удалять подобным образом, и обрабатывать посредством системы 1922 отходящих газов, как описано выше.

В одном воплощении система 1930 фильтрации может быть непосредственно соединена с верхней частью сливной емкости 1904. Можно использовать любой пригодный тип фильтра. Например, в одном воплощении система фильтрации может включать трубную доску, поддерживающую отдельные трубчатые фильтрующие элементы внутри фильтрующей емкости 1930. В одном воплощении фильтрующие элементы можно не очищать в процессе эксплуатации. Твердые вещества со временем скапливаются на поверхности фильтрующего материала, до тех пор, пока фильтрующую емкость не отключат, и фильтрующие элементы или выбросят в виде отходов, или регенерируют. Размер фильтрующей емкости 1930 может быть подобран для любого требуемого номинального срока службы на основании запланированной производительности системы 1900.

В одном воплощении фильтрующие элементы изготовлены или из спеченного молибденового порошка или волокон, чтобы уменьшить коррозию. Начальный перепад давления фильтрующей системы может быть очень низким. Фильтрующие элементы могут быть установлены «вверх дном», то есть когда трубная доска находится в нижней части емкости 1930, а фильтрующие элементы проходят вертикально вверх над трубной доской, так что содержимое емкости может непрерывно стекать в емкость 1904. Вход фильтра может быть расположен как можно ближе к трубной доске, чтобы минимизировать содержание расплавленной соли в емкости фильтра. По мере того, как частицы скапливаются на поверхности фильтра и перепад давления возрастает, уровень жидкости в фильтрующей емкости увеличивается.

Конденсатор 1932 для UCl₄ предназначен для конденсации газообразного UCl₄ и возвращения его в сливную емкость 1904. В показанном воплощении конденсатор 1932 для UCl₄ присоединен таким образом, что он принимает и обрабатывает газ из системы 1930 фильтрации и сливной емкости 1904. В альтернативном воплощении конденсатор 1932 для UCl₄ можно присоединить к другим потокам газа, поступающим из других компонентов, например, из активной зоны 1902 реактора.

В одном воплощении конденсатор 1932 представляет собой противоточный контактный теплообменник, в котором в качестве охлаждающего агента используют охлажденное топливо 1906 в виде солей из сливной емкости 1904. Температура плавления чистого UCl₄ составляет 590°С, а температура кипения составляет 791°С, поэтому часть топлива 1906 в виде солей из сливной емкости 1904 можно охладить, используя любой обычный теплообменник, например, приведенный в качестве иллюстрации кожухотрубный теплообменник 1934, до температуры ниже температуры кипения UCl₄, например, 700°С и пропускать через структурированную насадку из никеля или молибдена противотоком относительно отходящих газов. Конденсатор 1932 может представлять собой насадочную колонну, содержащую случайным образом расположенные элементы насадки из никеля и/или молибдена. При этом можно сконденсировать любое количество UCl₄, содержащееся в отходящих газах. Поскольку теплообменник является контактной емкостью, сконденсированный UCl₄ объединяется с охлажденным топливом в виде солей и возвращается в сливную емкость 1904. Газообразный выходящий поток конденсатора 1932 можно охладить перед направлением его в систему 1922 обработки отходящих газов.

Как показано на Фиг. 19, поток, выходящий из сливной емкости 1904, можно направлять в активную зону 1902 реактора, в систему 1926 дегазации или в конденсатор 1932 для UCl₄, в качестве охлаждающего агента. Эти потоки можно активно регулировать посредством клапанов (не показаны), или же на различных линиях можно поместить ограничивающие диафрагмы, чтобы сбалансировать потоки топлива в виде солей и избежать необходимости применения клапанов. Размеры этих ограничивающих диафрагм будут зависеть от фактического маршрута трубопроводов и подтверждающих гидравлических расчетов.

В систему 1922 обработки отходящих газов поступают газообразные продукты деления, и их выдерживают ней в течение достаточно длительного времени, чтобы часть радиоактивных изотопов могла подвергнуться распаду. В показанном воплощении отходящие газы 1918 удаляют из свободного пространства 1920 над уровнем 1912 топлива в виде солей в активной зоне 1902 реактора и направляют в сливную емкость 1904. Поток газа, выходящий из сливной емкости 1904, может протекать через систему обработки отходящих газов непосредственно или, как проиллюстрировано на Фиг. 19, опосредованно, через конденсатор 1928 для UCl₄. Кроме того, в показанном воплощения система 1922 обработки отходящих газов получает газ непосредственно из системы 1924 дегазации. В одном воплощении расход газов во всей системе, включая активную зону 1902 реактора, сливную емкость 1904 и систему 1922 обработки отходящих газов, регулируют посредством применения клапанов и контрольно-измерительного оборудования, расположенных на выходе системы 1922 обработки отходящих газов, где температура является низкой, а радиация мала или отсутствует. Это воплощение не требует наличия компрессора/вентиляторе между реактором и сливной емкостью. Предполагают, что все количество полученного трития вытекает через систему 1922 отходящих газов.

На Фиг. 20 показано воплощение системы 2000 обработки отходящих газов, пригодной для применения при обработке газообразных продуктов деления, полученных в жидкосолевом реакторе, например, такой как система 1922 обработки отходящих газов, изображенная на Фиг. 19. Система предназначена для приема газообразных продуктов деления в газе-носителе, таком как гелий, хотя возможны и другие газы. В показанном воплощении путь потока через систему 2000 отходящих газов, главным образом состоит из двух контуров рециркуляции, контура 2002 кратковременной выдержки и контура 2004 долговременной выдержки.

Поступающий газ, подлежащий обработки, сначала можно охладить и отфильтровать, с помощью холодильника 2006 и фильтра 2008, перед поступлением в контуры рециркуляции, как показано на Фиг. 20. В одном воплощении фильтр 2008 предназначен для удаления любых поступающих с газом частиц, металлов, солей или продуктов деления, которые могут находиться в газе. Исходя из химического состава расплавленных солей, основными составляющими отфильтрованного поступающего газа являются Kr, Xe и тритий.

Контур 2002 кратковременной выдержки включает одну или более емкостей, содержащих активированный уголь. В показанном воплощении контур 2002 кратковременной выдержки содержит три параллельных емкости 2006 с активированным углем, и каждая имеет такой номинальный размер, чтобы переработать 50% предполагаемого количества Хе. В одном воплощении контур 2002 кратковременной выдержки представляет собой контур выдержки, предназначенный для удерживания полученных газов в течение периода, достаточного для того, чтобы произошел распад ¹³⁵Хе до содержания менее 5% от концентрации на входе. Этот период можно активно регулировать и определять, отслеживая концентрации ¹³⁵Хе на входе и на выходе, или же контур 2002 может быть сконструирован с фиксированным временем пребывания, на основе периода полураспада ¹³⁵Хе, например, от 45 до 49 часов, или от 40 до 60 часов.

Емкости 2006 с активированным углем могут находиться в экранирующей оболочке или это могут быть индивидуально экранированные емкости для ослабления любой радиации, которую испускает система 2000. Также можно обеспечить систему 2008 охлаждения емкости, например, ванну с водой или другой переносящей тепло текучей средой, в которую погружены емкости 2006 для отвода выделяющегося при распаде тепла. В одном воплощении тепло, отходящее от емкостей 2006, можно использовать для получения пара низкого давления, таким образом рекуперируя энергию из системы 2008 охлаждения.

Газ, выходящий из контура 2002 кратковременной выдержки, можно перенести в контур 2004 долговременной выдержки, можно перенести в систему извлечения газа-носителя или в оба эти устройства. В показанном воплощении газ, выходящий из контура 2002 кратковременной выдержки, разделяют на два потока, при этом один поток поступает в контур 2004 долговременной выдержки, а другой поток в систему 2010 извлечения газообразного гелия. В одном воплощении часть потока газа, составляющую более 50% от общего потока, выходящего из контура 2002 кратковременной выдержки (например, 70-90%), перед поступлением в буферную емкость 2016 на входе в компрессор 2018 для газа-носителя пропускают через одну или более химических ловушек 2012 и сигнализаторов 2014 радиационной опасности. Гелий сжимают, а затем хранят в накопительной емкости 2020. В одном воплощении гелий из этой накопительной емкости 2020 отмеряют и рециркулируют для использования в качестве нового газа-носителя, например, подавая его в систему 1924 дегазации.

Любое количество газа, выходящего из контура 2002 кратковременной выдержки и не обработанного в системе 2010 извлечения газа-носителя, можно перенести в контур 2004 долговременной выдержки. Контур 2004 долговременной выдержки предназначен для удерживания Kr и Хе в течение достаточно долгого времени, чтобы концентрация радиоизотопов упала до приемлемого для выпуска порогового значения. В одном воплощении, подобно контуру 2002 кратковременной выдержки, контур 2004 долговременной выдержки включает одну или более емкостей, содержащих активированный уголь. В показанном воплощении контур 2004 долговременной выдержки имеет три параллельных емкости 2006 с активированным углем, каждая из которых имеет такой номинальный размер, чтобы переработать 50% предполагаемого количества Хе в течение конкретного периода, в данном случае 90 дней, но который может составлять от 50 до 150 дней, в зависимости от требуемого порогового содержания при выпуске. Емкости 2006 с активированным углем могут находиться в экранирующей оболочке, или это могут быть индивидуально экранированные емкости для ослабления любой радиации, которую испускает система 2000. Также может быть обеспечена система 2008 охлаждения емкостей, как описано выше.

Выходя из системы долговременной выдержки Хе, газ можно пропускать через подогреватель 2022, в котором температуру газа повышают до 800°С или выше. Затем газ можно пропустить через емкость 2024 с катализатором, где тритий окисляют воздухом. Затем газ протекает через охлаждаемый водой вторичный холодильник 2026, или комплект вторичных холодильников 2026, как показано, в котором снижают температуру для уменьшения тепловой нагрузки на конечный абсорбер 2028, заполненный древесным углем. В одном воплощении абсорбер 2028 предназначен для работы при температуре до -20°С. Тритий, Kr и Хе удерживаются на древесном угле, в то время как газообразный гелий проходит через слой. После выхода из охлаждаемого абсорбера гелий сжимают, и можно рециркулировать его в реакторную систему продувки для уплотнений насосов и т.д. В показанном воплощении обеспечены три охлаждаемых абсорбера 2028, имеющих такие размеры, что при постоянной работе двух из трех абсорберов можно обработать 50% предполагаемой загрузки. В любой данный момент времени неработающий абсорбер 2028 регенерируют, нагревая абсорбер посредством электричества и пропуская через абсорбер небольшой поток нагретого гелия в обратном направлении. Полученный при регенерации газовый поток, содержащий Kr, Xe и ³Н₂О, можно направлять в охлаждаемый жидким азотом приемный цилиндр 2030 для постоянного хранения.

На Фиг. 21 показано воплощение способа очистки топлива в виде солей на основе систем, описанных на Фиг. 19 и 20. В показанном воплощении способ 2100 начинается с переноса облученного топлива в виде солей из работающей активной зоны 1902 реактора в сливную емкость 1904, в ходе операции 2102 переноса.

Затем топливо в виде солей дегазируют в ходе операции 2104 дегазации, в которой газ-носитель, например, гелий, приводят в контакт с облученным топливом в виде солей, удаляя таким образом газообразные продукты деления из топлива в виде солей. В одном воплощении операция 2104 дегазации может включать приведение топлива в виде солей в контакт с газом-носителем в емкости для осуществления контакта с последующим переносом топлива в виде солей во вторую емкость на время пребывания, обеспечивающее возможность дополнительного разделения. В этой операции 2014 получают смесь носитель/газообразный продукт деления и дегазированное топливо в виде солей, имеющее пониженное количество газообразных продуктов деления по сравнению с облученным топливом в виде солей.

После операции 2104 дегазации дегазированное топливо в виде солей можно профильтровать в ходе операции 2106 фильтрации. В одном воплощении операции 2106 фильтрации дегазированное топлива в виде солей пропускают через фильтр 1930 под действием силы тяжести, и отфильтрованное топливо в виде солей стекает в сливную емкость 1904. Так как, предположительно, любые твердые вещества в топливе в виде солей при рабочей температуре являются различного рода загрязняющими веществами (или твердым продуктом деления, или продуктом коррозии, или каким-либо другим загрязняющим веществом), любые остающиеся на фильтре твердые вещества являются нежелательными, и в этой операции 2106 их удаляют и размещают в виде отходов.

Способ 2100 очистки дополнительно включает обработку образованной в ходе операции 2104 дегазации смеси носитель/газообразный продукт деления посредством операции 2108 обработки и извлечения газа-носителя. Эта операция 2108 включает отбор смеси газ-носитель/продукт деления из системы и перенос ее в систему обработки отходящих газов, например, в вышеописанную систему 1922. Операция 2108 обработки и извлечения газа-носителя может включать хранение смеси газ-носитель/продукт деления в течение первого периода времени с последующим извлечением газа-носителя из смеси путем пропускания газа-носителя через сепаратор, угольный фильтр, ионообменную колонну или другое химически улавливающее устройство, которое удаляет Kr и Хе из газа-носителя и другим образом очищает газ-носитель в достаточной степени, чтобы можно было повторно его использовать.

Способ 2100 очистки может дополнительно включать отбор газообразного UCl₄, который испаряется из топлива в виде солей, и повторную конденсацию его в ходе операции 2110 конденсации UCl₄. Извлеченный конденсат UCl₄ возвращают в топлива в виде солей путем растворения его в потоке топлива в виде солей и возвращения потока, который можно рассматривать как топлива в виде солей с высокой концентрацией UCl₄, в сливную емкость или в активную зону реактора.

Способ 2100 включает возвращение отфильтрованного, дегазированного топлива в виде солей в активную зону реактора. В одном воплощении системы 1900 на Фиг. 19, способ 2100 осуществляют в непрерывном режиме на потоке, отводимом из активной зоны 1902 реактора. В этом воплощении сливная емкость 1904 постоянно принимает как облученное топливо в виде солей из активной зоны 1902 реактора, так и отфильтрованное топливо в виде солей из системы 1930 фильтрации. Кроме того, топливо в виде солей с конденсированным UCl₄ получают также из конденсатора UCl₄. Одновременно доочищенное топливо в виде солей из сливной емкости переносят в активную зону реактора. В альтернативных воплощениях вышеописанные операции способа 2100 можно осуществлять одновременно, в виде непрерывных или периодических процессов. Кроме того, различные операции можно проводить последовательно, в виде непрерывных или периодических процессов.

Последующая обработка топливных солей

Топливные соли, удаленные из рабочего реактора, включают продукты деления в дополнение к описанным в данном документе составляющим топливной соли. В то время как некоторые продукты деления можно легко удалить путем барботажа, отстаивания или дифференциального осаждения, другие, в частности лантаниды, как описано выше, может быть трудно удалить. Следует отметить, что очистка такой бывшей в употреблении топливной соли может не требоваться в реакторе на быстрых нейтронах, работающем на топливе в виде хлористых солей, так как бывшая в употреблении топливная соль может быть пригодной для использования в качестве материала для запуска другого жидкосолевого реактора, в том виде, как она есть. Однако, если очистка желательна, можно использовать систему удаления продуктов деления.

Система удаления может быть предназначена для удаления одного или более лантанидов из ядерного топлива в виде солей. Система удаления продуктов деления может включать один или более плазменных масс-фильтров. В качестве неограничивающего примера, один или более плазменных масс-фильтров могут включать плазменный масс-фильтр «Архимед». Применение плазменных масс-фильтров «Архимед» описано в работе R.Freeman et al. "Archimedes Plasma Mass Filter", AIP Conf. Proc. 694, 403 (2003), которая во всей полноте включена в текст данного описания посредством ссылки.

В другом воплощении для удаления одного или более лантанидов из топливной соли одного или более реакторов может действовать фильтровальная установка с фильтрами «Архимед». В одном воплощении фильтровальная установка с фильтрами «Архимед» может включать два плазменных масс-фильтра. В качестве неограничивающего примера, каждый из двух плазменных масс-фильтров способен перерабатывать примерно тонну топливной соли в день. В другом воплощении первый плазменный фильтр настроен так, чтобы отделять от топливной соли тяжелые элементы, а второй фильтр настроен так, чтобы отделять компоненты соли от продуктов деления. В этой конфигурации данная фильтровальная установка с фильтрами «Архимед» может поддерживать работу парка из примерно 100-200 жидкосолевых ядерных реакторов (например, хлористых жидкосолевых реакторов на быстрых нейтронах). В другом воплощении этот парк может использовать фильтрование на фильтрах «Архимед» в процессе периодического действия. В качестве неограничивающего примера, в процессе периодического действия из каждого реактора можно направлять порцию (например, 10-20%) соли на фильтровальную установку с фильтрами «Архимед» каждые 1-3 года. Кроме того, можно возвращать соль в исходный реактор, или заменять ее солью из другого реактора, или заменять обедненной ураном солью в исходном реакторе. Очищенные от лантанидов соли можно использовать для запуска дополнительных жидкосолевых ядерных реакторов, без необходимости в непрерывном обогащении, как это обсуждали выше.

Следует отметить, что реактор 100 по данному изобретению не ограничен вышеописанным фильтром «Архимед», который приведен просто для иллюстративных целей. Следует понимать, что требования по разделению для реактора 100 по данному изобретению могут быть значительно ниже, чем для систем, обычно применяемых в связи с системы «Архимед». Например, реактор 100 по данному изобретению может требовать эффективности разделения лишь примерно от 0,99 до 0,9. По существу, в связи с реактором 100 по данному изобретению можно применять существенно упрощенную конструкцию плазменного фильтра.

В другом воплощении система удаления продуктов деления включает значительно меньший плазменный масс-фильтр, способный очищать 30-50 кг соли ежедневно. В качестве неограничивающего примера, небольшой обходной поток (~10-8 от потока) можно направлять на фильтр для очистки и немедленно направлять его обратно, в активную зону, без необходимости перемещения его за пределами места эксплуатации. Здесь следует отметить, что в то время как небольшие плазменные масс-фильтры могут несколько уступать в отношении экономических показателей, они являются доступными по цене и значительно менее дорогими, чем закупка свежего топлива, обогащенного способным к делению материалом.

Технологии, препятствующие распространению

Так как расплав солей ядерного топлива можно удалить из реактора 100, желательно обеспечить меры безопасности в отношении распространения топлива 108 в виде расплава солей по данному изобретению (меры, препятствующие распространению). В одном воплощении в топливо 108 в виде расплава солей предварительно вводят один или более материалов, например, лантанидов или других элементов, или его исходно образуют с этими материалами, которые может быть сложно отделить от топливной соли, но которые улучшают ее защищенность от распространения, и которые служат в качестве поглотителя нейтронов в топливе 108 в виде расплава солей. Это снижает возможность использования данной топливной соли в применениях, относящихся к средствам вооружения, если этому следует воспрепятствовать до ее применения в качества ядерного топлива в жидкосолевом реакторе; но если это не влияет существенно на условия критичности MCFR из-за его быстрого спектра нейтронов. Также добавление лантанидов к топливной соли делает более опасной работу с ней, что также снижает ее привлекательность для применения в средствах вооружения.

Одним из способов определения привлекательности материала для использования в средствах вооружения является так называемый показатель качества (ПК). ПК является результатом расчета, принимающего во внимание массу материала (или материалов), его дозу облучения и тепловой эффект его распада. Одним из уравнений для расчета КК является следующее:

где М - чистая критическая масса в кг металлической составляющей соединения (то есть не учитывающая вклад массы оксидов, хлоридов, других анионов и т.д.); h - теплосодержание или тепловой эффект распада в Вт/кг; и D - доза облучения 0,2*М при расстоянии 1 м от поверхности, в рад/ч. Для целей нераспространения полагают, что КК<1,0 является непривлекательным для целей вооружения. Таким образом, в одном воплощении лантаниды добавляют к топливной соли в количестве, необходимом для получения КК<1,0.

В одном воплощении, при предварительном введении в топливо на основе расплавов хлоридов, один или более предварительно веденных лантанидов взаимодействуют с образованием одного или более трихлоридов лантанидов. Следует отметить, что эти соединения сходны, по меньшей мере в химическом смысле, с PuCl₃, который присутствует в расплавленном топливе (например, в ходе обогащения получают Pu-239, и он может образовать PuCl₃). Присутствие одного или более трихлоридов лантанидов делает PuCl₃ менее пригодным для использования в средствах вооружения.

Присутствие трихлоридов лантанидов в топливе 108 в виде расплава солей снижает возможность применения Pu, присутствующего в топливе 108 в виде расплава солей, в случае, если кто-то попытается применить какой-либо химический процесс для отделения Pu от остальной расплавленной топливной соли. В этом отношении лантаниды ведут себя так же, как Pu, при некоторых форм химического разделения. Эта отличительная особенность обеспечивает по меньшей мере три преимущества. Во-первых, лантаниды вызывают более высокую радиоактивность конечного образца Pu, что затрудняет работу с ним, экранирование и т.д. Во-вторых, лантаниды увеличивают выделение тепла в образце Pu, опять-таки затрудняя работу с Pu, экранирование и т.д., так как при этом можно достичь температур выше температуры плавления Pu. В-третьих, присутствие лантанидов изменяет критическую массу материала, так что реакционный процесс внутри данного образца Pu является значительно менее эффективным, чем у образца, не содержащего лантанидов. По существу, в случае образца Pu с введенными лантанидами для целей средств вооружения понадобилось бы большее количество плутониевого материала, что делает использование средств вооружения более сложным и неудобным.

Кроме того, химически отделенный от смеси уран не пригоден для применения в средствах вооружения, так как он является ураном низкого обогащения.

Следует отметить, что в то время как некоторое количество лантанидов может образоваться в топливе 108 в качестве продуктов деления, при работе ядерного реактора 100, в тексте данного документа предполагают, что лантаниды по данному воплощению предварительно вводят в ядерное топливо 108 в виде солей до запуска реактора 100, и таким образом, до получения существенного количества плутония. После начала работы топливная соль естественным образом становится менее пригодной для применения в средствах вооружения, так как лантаниды образуются в качестве продуктов деления, и их количество нарастает в результате цепной реакции.

В одном воплощении один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей перед запуском реактора 100. В одном воплощении один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей до того, как реактор 100 достигнет выбранного порогового значения реакционной способности. В качестве неограничивающего примера, один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей до того, как реактор 100 достигнет условий критичности или докритического порога.

В другом воплощении один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей до образования выбранного порогового количества плутония (например, Pu-239) внутри реактора (например, образованного путем обогащения урана при работе в ураново-плутониевом режиме бегущей волны). В качестве неограничивающего примера, один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей до образования выбранного количества плутония в реакторе. Например, один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей до того, как в реакторе 100 образуется 8 кг плутония. В другом случае один или более лантанидов предварительно вводят в топлива 108 в виде расплава солей до того, как в реакторе 100 образуется 4 кг плутония. В еще одном случае один или более лантанидов предварительно вводят в топливо 108 в виде расплава солей до того, как в реакторе 100 образуется 2 кг плутония (и т.д.). Следует отметить, что вышеприведенные значения массы плутония не являются ограничениями для данного изобретения, и они приведены просто для иллюстративных целей, поскольку в контексте данного воплощения можно предположить любой порог по плутонию.

В другом воплощении один или более лантанидов можно смешать с топливом 108 в виде расплава солей таким образом, чтобы полученное топливо в виде солей с введенным лантанидом имело концентрацию лантанида от 0,1 до 10% масс. В другом воплощении один или более лантанидов можно смешать с топливом 108 в виде расплава солей таким образом, чтобы полученное топливо в виде солей с введенным лантанидом имело концентрацию лантанида от 4 до 8%. В еще одном воплощении выбранный лантанид или лантаниды можно смешать с топливом 108 в виде расплава солей в такой пропорции, чтобы достичь порогового значения КК, который составляет <1,0, например, порогового значения КК менее 0,99, 0,98, 0,97, 0,96 или 0,95. В некоторых воплощениях может быть желательным пороговое значение КК менее 0,95, например, менее 0,9 или 0,8.

В одном воплощении один или более лантанидов могут включать один или более таких элементов, как La, Се, Pr или Nd. В другом воплощении, в случае ядерного топлива 108 в виде расплава солей на основе хлорида, один или более лантанидов можно смешать с ядерным топливом 108 в виде расплава солей путем смешивания топлива 108 в виде расплава солей с одним или более хлоридов лантанидов. В качестве примера, один или более хлоридов лантанидов могут включать одно или более таких соединений, как LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ или NdCl₃. В другом воплощении, в случае ядерного топлива 108 в виде расплава солей на основе хлорида, один или более лантанидов (или один или более хлоридов лантанидов) можно смешивать с ядерным топлива 108 в виде расплава солей путем смешивания топлива 108 в виде расплава солей с одной или более солей-носителей (например, NaCl), в которые введены один или более лантанидов или хлоридов лантанидов.

В другом воплощении смесь ядерного топлива 108 в виде расплава солей и по меньшей мере одного лантанида формируют за пределами жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. В качестве неограничивающего примера, смесь ядерного топлива 108 в виде расплава солей и одного или более лантанидов можно получить путем смешивания объема ядерного топлива 108 в виде расплава солей (перед загрузкой в реактор 100) и одного или более лантанидов (или хлоридов лантанидов) в отдельной установке смешивания, расположенной вне секции 102 активной зоны реактора 100, или через заданный период времени после запуска, когда, в соответствии с проведенным моделированием, в активной зоне наработано предполагаемое количество Pu.

В другом воплощении смесь ядерного топлива в виде расплава солей и по меньшей мере одного лантанида формируют внутри жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. В качестве неограничивающего примера, смесь ядерного топлива 108 в виде расплава солей и одного или более лантанидов можно сформировать путем смешивания объема одного или более лантанидов (или хлоридов лантанидов) с ядерным топливом 108 в виде расплава солей, которое находится внутри первичного контура (например, в секции 102 активной зоны реактора, в первичном контуре 110 охлаждающего агента и т.п.) до запуска реактора 100.

На Фиг. 15 показано воплощение технологической схемы 1500, представляющей примеры операций, относящихся к снабжению жидкосолевого реактора на быстрых нейтронах ядерным топливом, в которое предварительно введены один или более лантанидов, в соответствии с одним или более воплощениями данного изобретения. На основании Фиг. 15 можно провести обсуждение и разъяснение вышеописанных примеров Фиг. 1А-1F, и/или других примеров и описаний. Следует понимать, что данную технологическую схему можно осуществить в ряде других сред и обстоятельств и/или на модифицированных версиях Фиг. 1A-1F. К тому же, хотя операции по Фиг. 15 представлены в показанной(ых) последовательности(ях), следует понимать, что различные операции можно осуществить в другом порядке, чем это проиллюстрировано, или же их можно проводить одновременно.

В операции 1502 способ 1500 включает обеспечение ядерного топлива в виде расплава солей. В качестве неограничивающего примера, можно обеспечить выбранный объем ядерного топлива в виде расплава солей. Например, ядерное топливо в виде расплава солей может включать, не ограничиваясь этим, любую топливную соль на основе хлорида, приведенную в данном патентном описании. В другом случае ядерное топливо в виде расплава солей может включать, не ограничиваясь этим, любую топливную соль на основе фторида, приведенную в данном патентном описании.

В операции 1504 способ 1500 включает обеспечение по меньшей мере одного лантанида. В качестве неограничивающего примера обеспечивают один или более лантанидов, например, не ограничиваясь этим, один или более из La, Се, Pr или Nd. В одном воплощении один или более лантанидов обеспечивают в форме соли лантанида. Например, один или более лантанидов можно обеспечить в форме соли лантанида, химически совместимой с ядерным топливом в виде расплава солей операции 1502. Например, в случае ядерного топлива в виде расплава солей на основе хлоридов, один или более лантанидов могут быть обеспечены в форме одной или более солей лантанидов, например, не ограничиваясь этим, LaCl₃, CeCl₃, PrCl₃ или NdCl₃. В другом воплощении выбранный объем одного или более лантанидов (или одной или более солей лантанидов) можно обеспечить в форме смеси одного или более лантанидов (или одной или более солей лантанидов) с дополнительной солью, например, не ограничиваясь этим, с солью-носителем, совместимой с ядерным топливом в виде расплава солей операции 1502.

В операции 1506 способ 1500 включает смешивание ядерного топлива в виде расплава солей по меньшей мере с одним лантанидом, с получением ядерного топлива в виде расплава солей с введенным лантанидом, перед запуском жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах или после того, как наработано заданное количество Pu. В одном воплощении определенный объем топлива в виде расплава солей, обеспеченного в операции 1502, смешивают с одним или более лантанидов (или одной или более солей лантанидов) операции 1504, так, чтобы полученная смесь расплавленных солей содержала лантанид в количестве от 0,1 до 10% масс. В качестве неограничивающего примера, определенный объем топлива в виде расплава солей, обеспеченного в операции 1502, можно смешать, но не обязательно его смешивать, с одним или более лантанидов (или с одной или более солей лантанидов) операции 1504, так, чтобы полученная смесь расплавленных солей содержала лантанид в количестве от 4 до 8% масс.

В операции 1508 способ 1500 включает подачу ядерного топлива в виде расплава солей с введенным лантанидом по меньшей мере в секцию активной зоны жидкосолевого ядерного реактора на быстрых нейтронах. В одном воплощении смесь операции 1506 можно сформировать путем смешивания объема топлива в виде расплава солей с одним или более лантанидов (или одной или более солей лантанидов) внутри жидкосолевого ядерного реактора 100 на быстрых нейтронах. В одном примере лантаниды можно добавлять к топливу в виде расплава солей внутри активной зоны реактора. В другом воплощении смесь операции 1506 можно сформировать путем смешивания объема топлива в виде расплава солей с одним или более лантанидов (или одной или более солей лантанидов) за пределами жидкосолевого ядерного реактора 100 на быстрых нейтронах, например, но не ограничиваясь этим, в емкости для смешивания. При этом после получения смеси топлива в виде расплава солей с одним или более лантанидов (или одной или более солей лантанидов), смесь солей с введенным лантанидом можно загрузить в реактор 100.

Как обсуждали выше, задачей способа 1500 является получение топливной соли, которая менее привлекательна для использования в качестве сырья для разработки средств вооружения. Одним из аспектов воплощений способа 1500 является то, что увеличивается доза облучения, то есть радиационное воздействие, от топливной соли с введенным лантанидом. Количество введенных лантанидов можно определить на основе заданной дозы. Например, Департамент энергии и другие регулирующие органы опубликовали рекомендованные пороговые значения для так называемых «самозащищающих пределов», при которых (или при выходе за пределы которых) данный материал, как предполагают эти органы, более не является привлекательным для использования в средствах вооружения. Одной из таких мер привлекательности может быть доза облучения, которую можно сделать такой высокой, что потребитель подвергается воздействию столь сильного облучения, что это препятствует выполнению им поставленной задачи, из-за опасности, вызываемой этим облучением. Одним из таких пределов по дозе облучения является 100 рад/час, другой составляет 500 рад/час, и третий составляет 1000 рад/час; все величины измеряют на расстоянии одного метра. Однако предложены и могут быть использованы и столь высокие пределы, как 10000 рад/час. Воплощения способа 1500 могут быть выполнены с возможностью обеспечения топливной соли, имеющей любую требуемую дозу.

Другой мерой такой привлекательности является ПК (показатель качества), как описано выше. Как описано, на основе этой меры исходные топливные соли искусственно модифицируют таким образом, чтобы они имели ПК менее 0,1, что как полагают, делает их непривлекательными для применения в средствах вооружения. В одном воплощении выбранный лантанид или лантаниды можно смешивать с расплавленной топливной солью в таких пропорциях, чтобы достичь порогового значения ПК, то есть <1,0. В альтернативных воплощениях могут быть выбраны более жесткие пороговые значения ПК, менее 0,99, 0,98, 0,97, 0,96 или 0,95, и могут быть добавлены лантаниды или другие ингредиенты, изменяющие такие факторы уравнения ПК, как чистая критическая масса, М, теплосодержание, h, и доза облучения, D, с целью достижения требуемого порогового значения. В некоторых воплощениях может быть желательным пороговое значение ПК менее 0,95, например, менее 0,9 или 0,8.

В качестве лантанидов можно использовать любой лантанид, однако наиболее приемлемыми являются долгоживущие и имеющие особенно высокую дозу облучения изотопы лантанидов. В дополнение к лантанидам для увеличения дозы облучения топливной соли можно использовать радиоактивные изотопы других элементов. Эти элементы включают цезий-137 и йод-121.

Заключение

В то время как были показаны и описаны конкретные аспекты раскрытого в данном документе объекта изобретения, для специалиста в данной области ясно, что на основании изложенных здесь концепций можно осуществить изменения и модификации, оставаясь в пределах описанного здесь изобретения и более широких его аспектов; таким образом, прилагаемая формула изобретения должна охватывать своим объемом все такие изменения и модификации, как находящиеся в пределах истинной сущности и объема защиты раскрытого в данном документе объекта изобретения. Специалист может понять, что в целом термины, использованные здесь и особенно в прилагаемой формуле изобретения (например, в пунктах формулы изобретения), в общем являются «открытыми» терминами (например, термин «включающий» следует понимать как «включающий, но не ограниченный этим»; термин «имеющий» следует понимать как «по меньшей мере имеющий»; термин «включает» следует понимать как «включает, но этим не ограничен», и т.д.). Кроме того, специалисту понятно, что если предполагают определенное количество ссылок на введенный пункт, то это намерение должно быть недвусмысленно осуществлено в формуле изобретения; а в отсутствии такого упоминания подобное намерение отсутствует.

Например, чтобы было понятнее, нижеследующая прилагаемая формула изобретения может содержать такие вводные фразы, как «по меньшей мере один» и «один или более», предваряющие отсылку на пункты формулы изобретения. Однако использование таких фраз не должно подразумевать, что введение общей отсылки на пункты формулы изобретения ограничивает какой-либо конкретный пункт, содержащий введенную таким образом отсылку пунктами, содержащими одну лишь такую отсылку, даже если такой же пункт включает вводные фразы «один или более» или «по меньшей мере один» и общую отсылку (например, общую отсылку обычно следует интерпретировать как эквивалентное выражению «по меньшей мере один» или «один или более); то же самое справедливо и для конкретных указаний, используемых для введения отсылок на пункты формулы изобретения. Кроме того, даже если ясно указано конкретное количество пунктов на которые ссылается данный пункт, специалисты могут понять, что такое упоминание обычно следует интерпретировать как означающее по меньшей мере количество упоминаний (например, само по себе упоминание «двух повторений», без других модификаторов, обычно означает по меньшей мере два повторения, или не менее двух повторений).

Если не указано иное, все числа, выражающие количество ингредиентов, свойства, такие как молекулярная масса, условия проведения реакции и т.д., используемые в патентном описании и формуле изобретения, всегда следует понимать в связи с термином «примерно». Не предполагают, что термин «примерно» расширяет или ограничивает соотношение эквивалентов, которые в другом случае могли бы обеспечить конкретное значение. Более того, если не указано иное, термин «примерно» должен явно включать значение «точно», в соответствии с обсуждениями, относящимися к диапазонам и численным данным. В контексте данного патентного описания термин «примерно» означает величину в пределах 15% (±15%) от значения, приведенного непосредственно вслед за термином «примерно», включая любое численное значение в пределах этого диапазона, значение, равное верхнему пределу (то есть +15%), и значение, равное нижнему пределу (то есть -15%) этого диапазона. Например, значение «100» включает любую численную величину, которая находится между 85 и 115, включая 85 и 115 (за исключением величины «100%», верхний предел которой всегда равен 100%).

Концентрации, количество и другие численные данные могут быть выражены или представлены в данном тексте в формате диапазона. Следует понимать, что такой формат диапазона используют просто для удобства и краткости; таким образом, его следует интерпретировать гибко, в том смысле, что он включает не только численные значения, явно указанные в качестве пределов этого диапазона, но также он включает все отдельные численные значения, или поддиапазоны, охватываемые этим диапазоном, как если бы каждое численное значение и поддиапазон были указаны явно. В качестве иллюстрации, численный диапазон «от 4% до 7%» следует интерпретировать таким образом, что он включает не только явно указанные значения от примерно 4 процентов до примерно 7 процентов, но также включает индивидуальные значения и поддиапазоны в пределах указанного диапазона. Таким образом, в этот численный диапазон включены индивидуальные значения, например 4,5; 5,25 и 6, и такие поддиапазоны, как от 4 до 5, от 5 до 7 и от 5,5 до 6,5, и т.д. Такой же принцип применим к диапазонам, указывающим только одно численное значение. Кроме того, такую интерпретацию следует применять, невзирая на ширину диапазона или описываемые характеристики.

Несмотря на то, что численные диапазоны и параметры, определяющие объем данного изобретения в широком смысле, являются приблизительными, численные значения, указанные в конкретных примерах, приведены как можно более точно. Однако любое численное значение по своей природе содержит некоторые погрешности, неизбежно вытекающие из стандартного отклонения, установленного в соответствующих экспериментах по их определению.

Кроме того, в тех случаях, когда используют условие, аналогичное утверждению «по меньшей мере одно из А, В и С, и т.д.», как правило, эту конструкцию следует понимать в том смысле, в котором специалист в данной области, мог бы понимать данное условие (например, «система, имеющая по меньшей мере одно из А, В и С», могла бы включать, не будучи ограничена этим, системы, которые имеют одно А, одно В, одно С, совместно А и В, совместно А и С, совместно В и С и/или совместно А, В и С, и т.д.). В тех случаях, когда применяют условие, аналогичное утверждению «по меньшей мере одно из А, В или С, и т.д.», как правило, эту конструкцию следует понимать в том смысле, в котором специалист в данной области, мог бы понимать данное условие (например, «система, имеющая по меньшей мере одно из А, В или С» могла бы включать, не будучи ограничена этим, системы, которые имеют одно А, одно В, одно С, совместно А и В, совместно А и С, совместно В и С и/или совместно А, В и С, и т.д.). Дополнительно специалисты в данной области техники должны понимать, что обычно разъединительное слово и/или фразу, представляющие два или более альтернативных терминов, независимо от того, находятся ли они в описании, в формуле изобретения или в чертежах, следует понимать так, чтобы рассматривать возможности включения одного из терминов, любого из терминов или обоих терминов, если только в контексте явно не указано иное. Например, фразу «А или В» обычно понимают так, что она включает возможности «А» или «В», или «А и В».

В некоторых случаях один или более компонентов в данном тексте могут быть упомянуты как «предназначенный для …», «выполненный с возможностью, «пригодный для/действующий для», «приспособленный/выполненный с возможностью приспосабливания», «способный к», «выполненный с возможностью соответствовать/соответствующий» и т.д. Специалистам понятно, что такие термины (например, «предназначенный для») могут в общем определять компоненты в активном состоянии, и/или компоненты в неактивном состоянии, и/или компоненты в резервном состоянии, если только контекст не требует иного.

Что касается прилагаемой формулы изобретения, специалисты могут понять, что указанные в ней операции обычно можно проводить в любом порядке. К тому же, хотя различные технологические потоки представлены в некоторой последовательности (последовательностях), следует понимать, что различные операции можно осуществить в другом порядке, чем тот, который проиллюстрирован, или их можно осуществить одновременно (параллельно). Примеры таких измененных последовательностей могут включать перекрывание, чередование, прерывание, изменение порядка, постепенное наращивание, подготовку, дополнительные операции, одновременные операции, обратную последовательность, или другие варианты расположения операций, если только в контексте не указано другое. Кроме того, как предполагают, такие термины как «восприимчивый к», «связанный с» или другие причастия обычно не исключают такие варианты, если только контекст не требует иного.

Ясно, что устройства и способы, описанные в данном документе, хорошо приспособлены для достижения конечных целей и преимуществ, упомянутых в данном описании, а также присущих данному описанию. Специалистам понятно, что приведенные в данном патентном описании способы и устройства можно осуществить различным образом, и данное описание, как таковое, не ограничено приведенными выше воплощениями и примерами. В этом отношении, любое количество отличительных признаков различных воплощений, описанных в данном тексте, можно объединить в едином воплощении, при этом альтернативные воплощения могут иметь меньшее (или большее) количество отличительных признаков, чем это описано в данном тексте.

В то время как для целей данного патентного описания приведены различные воплощения, можно осуществить различные изменения и модификации, которые полностью находятся в пределах объема описанной здесь технологии. Например, можно использовать не только явным образом указанную рамановскую спектроскопию, но и один из многих методов, применяемых для отслеживания качества топливной соли в ходе эксплуатации жидкосолевого реактора, и подобным образом, можно использовать многочисленные рамановские датчики, чтобы понять, как изменяется качество топливной соли в различных местоположениях в реакторе. Можно осуществить многочисленные другие изменения, которые легко могут представить себе специалисты и которые полностью находятся в пределах сущности данного изобретения, как она определена в прилагаемой формуле изобретения.

1. Ядерное реакторное устройство для выработки энергии из ядерной реакции, включающее:

активную зону реактора, включающую способную к ядерному делению топливную соль, содержащую по меньшей мере 0,01 мол.% UCl₄, при этом топливная соль имеет температуру плавления менее 800°C и содержание урана в ней составляет примерно 61 мас.%, и

теплообменник, предназначенный для переноса тепла от топливной соли к охлаждающему агенту.

2. Ядерный реактор по п. 1, где мольная доля UCl₄ составляет от 5 до 100 мол.% UCl₄.

3. Ядерный реактор по п. 2, где мольная доля UCl₄ составляет от 13 до 71 мол.% UCl₄.

4. Ядерный реактор по п. 1, в котором способная к ядерному делению топливная соль содержит от 0 до 34 мол.% UCl₃.

5. Ядерный реактор по п. 1, в котором способная к ядерному делению топливная соль содержит от 12 до 67 мол.% NaCl.

6. Ядерный реактор по п. 1, где температура плавления составляет от 330 до 550°C.

7. Ядерный реактор по п. 6, где температура плавления составляет от 338 до 500°C.

8. Ядерный реактор по п. 7, где температура плавления составляет от 338 до 450°C.

9. Ядерный реактор по п. 1, в котором теплообменник находится за пределами активной зоны реактора, и ядерный реактор дополнительно включает первый трубопровод, соединяющий по текучей среде выход активной зоны реактора с входом теплообменника и обеспечивающий возможность протекания топливной соли из активной зоны реактора в теплообменник.

10. Ядерный реактор по п. 9, дополнительно включающий второй трубопровод, соединяющий по текучей среде вход активной зоны реактора с выходом теплообменника и обеспечивающий возможность протекания охлажденной топливной соли из теплообменника в активную зону реактора.

11. Ядерный реактор по п. 1, дополнительно включающий по меньшей мере один насос, предназначенный для перемещения топливной соли, когда топливная соль находится в расплавленном состоянии.

12. Ядерный реактор по п. 1, дополнительно включающий турбину, предназначенную для превращения содержащейся в охлаждающем агенте тепловой энергии в механическую энергию, и электрогенератор, соединенный с турбиной и предназначенный для превращения механической энергии в электричество.

13. Ядерный реактор по п.1, где мольная доля UCl₄ составляет по меньшей мере 5 мол.% UCl₄, при этом топливная соль имеет температуру плавления менее 600°C.