Полностью керамическое микроинкапсулированное топливо, изготовленное с выгорающим поглотителем в качестве интенсификатора спекания

Изобретение относится к способу изготовления устойчивого к авариям топлива, называемого полностью керамическим микроинкапсулированным топливом с улучшенной функцией. Способ получения ядерного топлива включает обеспечение множества топливных частиц. А также смешение топливных частиц с керамическим порошком и одним или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов с образованием смеси-прекурсора. Причем по меньшей мере один из упомянутых одного или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов представляет собой Eu₂O₃. Далее компактирование смеси-прекурсора при заданных давлении и температуре с образованием тепловыделяющего элемента. Изобретение позволяет одновременно улучшать эвтектические и нейтронные свойства. 2 н. и 13 з.п. ф-лы, 6 ил.

 

ОБЛАСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Настоящее изобретение к усовершенствованному способу формирования улучшенного ядерного топлива. В частности, настоящее изобретение относится к способу изготовления известного устойчивого к авариям топлива, называемого полностью керамическим микроинкапсулированным топливом с улучшенной функцией.

ССЫЛКА НА РОДСТВЕННЫЕ ЗАЯВКИ

Настоящая заявка испрашивает преимущество приоритета по предварительной заявке США № 62/314746, поданной 29 марта 2016 г., содержимое которой целиком включено в настоящую заявку по ссылке.

ПРЕДПОСЫЛКИ ИЗОБРЕТЕНИЯ

В последующем описании уровня техники приведены ссылки на некоторые структуры и/или способы. Однако последующие ссылки нельзя толковать как признание того, что упомянутые структуры и/или способы составляют уровень техники. Заявитель явным образом резервирует право продемонстрировать, что такие структуры и/или способы не определяются как уровень техники.

Существует много известных типов ядерного топлива как для исследовательских, так и для энергетических ядерных реакторов. Общеизвестным примером является таблетка керамического диоксида урана, которая содержится внутри тонкой металлической оболочки. Данная оболочка обеспечивает жесткую структуру для удержания топлива и служит барьером против утечки продуктов деления в поток теплоносителя. Вторым примером является топливо с инертной матрицей (IMF), в котором делящийся материал, такой как (или содержащий) U-235, диспергирован в инертной матрице-основе. Эта инертная матрица-основа может быть SiC. В этом случае матрица-основа может содержать продукт деления, который образуется. Третьим примером является микроинкапсулированное топливо (например, TRISO-топливо), в котором SiC-слой микроинкапсулированного топлива малого диаметра обеспечивает первый барьер против утечки продуктов деления, и большое число упомянутых шариков обычно компактировано в пористой графитовой матрице. Четвертым примером является полностью керамическое микроинкапсулированное (FCM) топливо, которое реализуется при посредстве множества TRISO-частиц, компактированный внутри полностью плотной карбид-кремниевой матрицы. Это топливо разработано и ранее описано как более безопасное топливо, в котором SiC-слой микроинкапсулированного «TRISO»-топлива и плотная керамическая SiC-матрица, в которую они заключаются, обеспечивают два барьера против утечки продуктов деления в дополнение к любой внешней оболочке, которая может присутствовать.

По сравнению с общим примером уран-оксидных таблеток FCM топливо имеет относительно небольшую долю объема, занятую делящимся топливом. В частности, делящийся уран обычной таблетки диоксида урана равномерно распределен с некоторой степенью обогащения по всей керамике (например, при 5% обогащении, 5% узлов в урановой кристаллической решетке UO₂ занято делящимся U-235.) Напротив, объем, доступный для делящегося топлива в FCM, ограничен ядром TRISO. Так как объемная доля TRISO-микроинкапсулирования, составляющего тепловыделяющий блок, обычно меньше чем 45%, и само TRISO состоит из топливного ядра, окруженного нетопливными слоями графита и SiC, то фактическое пространство, доступное для топлива внутри FCM обычно составляет меньше 20% от всего объема. Из этих номинальных 20%, относительное количество делящегося топлива зависит от обогащения «ядра» TRISO-топлива подобно стандартному топливу UO₂. По приведенной причине, чтобы FCM топливо достигало номинально такой же величины содержания делящегося материала на единицу объема топлива, может потребоваться более высокая плотность делящегося топлива, получаемая повышением степени обогащения делящимся материалом, или альтернативные формы делящегося топлива.

Повышенное относительное обогащение по U-235 в ураносодержащих топливах влечет за собой ряд практических последствий: уменьшение относительного количества U-238, снижение паразитного поглощения нейтронов и воспроизводства плутония вследствие уменьшения количества U-238 и высокая начальная реактивность активной зоны реактора, быстро снижающаяся с выгоранием топлива. Такое значительное колебание реактивности обычно нежелательно, и в большинстве систем принимаются смягчающие меры для выравнивания профиля реактивности, зависящего от выгорания топлива. Эту задачу часто решают применением нейтронных ядов. Нейтронный яд, называемый также поглотителем нейтронов или реакторным ядом, является веществом с чрезвычайно большим сечением захвата нейтронов. Хотя данные материалы могут считаться нежелательными в ядерных реакторах, их широко применяют для управления реактивностью активной зоны реактора в зависимости от времени в течение ядерного топливного цикла, в частности, в начале топливного цикла, когда свежее топливо имеет высокую реактивность. В рабочем виде, данные яды могут иметь ряд форм: выгорающие поглотители, невыгорающие поглотители и растворимые поглотители:

Выгорающие поглотители: Чтобы управлять избыточной реактивности свежего топлива, желательно иметь материал с большим сечением захвата, который захватывает нейтроны и превращается в материал с меньшим сечением захвата, и, тем самым, становится менее эффективным ядом. В идеале, такое снижение эффективности (или снижающаяся отрицательная реактивность) должно согласоваться со снижение положительной реактивности реакторного топлива по мере того, как активная зона реактора производит энергию. В идеале, выгорающие изотопы-поглотители истощаются почти до полного отсутствия к концу кампании активной зоны. С данной целью, в современных энергетических реакторах применяют неподвижные выгорающие поглотители, например, бор или гадолиний, в самом топливе.

Невыгорающие поглотители: В противоположность выгорающему поглотителю невыгорающий поглотитель характеризуется (практически) игнорируемым изменением отрицательной реактивности со временем. Медленного выгорания данного поглотителя не происходит. Такие материалы, как гафний, имеющие несколько изотопов, каждый из которых имеет большие сечения захвата нейтронов, являются, например, невыгорающим поглотителем. Их можно применять на управляющих стержнях или платинах, которые вставляют в активную зону или выводят из нее, чтобы управлять реактивностью активной зоны.

Растворимые поглотители: При растворении яда в жидком теплоносителе или топливе (например, водного раствора в воде), он может почти равномерно распределяться по активной зоне и обеспечивать некоторые нейтронно-физические преимущества. Это обеспечивают включением борной кислоты в водный теплоноситель водо-водяных реакторов (PWR.) Посредством либо повышения, либо снижения содержания борной кислоты внутри PWR, можно управлять реактивностью активной зоны реактора, хотя обратная связь управления является довольно медленным процессом. Хотя данная система не имеет повсеместного распространения и оказывает нежелательное влияние на коэффициент реактивности температуры замедлителя, она широко применяется для PWR в США. Концентрация бора в водном теплоносителе данных реакторов обычно начинается со значений, близких к 2000 частей на миллион, в начале цикла и снижается до нуля в конце цикла.

СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Общепризнано, что, когда внутри активной зоны энергетического реактора применяют топливо, которое содержит TRISO-топливо, полностью микроинкапсулированное внутри полностью плотной керамики, может существовать потребность в управлении высокой начальной реактивностью, вызываемой относительно высоким начальным количеством изотопа, по сравнению с типичным топливом из UO₂. Как выяснилось, описанный ниже процесс может обеспечить производство топлива, которое содержит TRISO-топливо, полностью микроинкапсулированное внутри полностью плотной керамики, и выгорающие поглотители внутри массы топлива. При этом высокая положительная реактивность, присущая топливу, которое содержит TRISO-топливо, полностью микроинкапсулированное внутри полностью плотной керамики, уменьшается в виде элемента конструктивного решения самого топлива, что исключает потребность во внешних системах управления реактором.

Один способ, который обеспечивает производство топлива, которое включает в себя топливные частицы, полностью микроинкапсулированные внутри полностью плотной керамики, включающей в себя нейтронный яд, содержит: обеспечение множества топливных частиц; смешение топливных частиц с керамическим порошком и нейтронными ядами из оксидов редкоземельных элементов, чтобы сформировать смесь-прекурсор; и компактирование смеси-прекурсора при заданных давлении и температуре, чтобы сформировать тепловыделяющий элемент.

В варианте осуществления в соответствии с вышеописанным способом топливные частицы являются трехструктурно-изотропическими топливными частицами (TRISO).

Нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов могут включать в себя оксиды редкоземельных элементов, имеющие требуемые нейтронные и технологические (эвтектические) свойства. В частности, эвтектические свойства могут иметь способность снижать температуру спекания керамического порошка ниже критической температуры повреждения TRISO-топлива. Нейтронные свойства могут включать в себя большое сечение захвата нейтронов, чтобы поглощать нейтроны так, чтобы выравнивать профиль реактивности в зависимости от выгорания топлива. В некоторых предыдущих способах формирования топлива, которое содержит TRISO-топливо, полностью микроинкапсулированное внутри полностью плотной керамики, применяли интенсификаторы спекания, например, оксид алюминия и/или оксид иттрия. Замена некоторой части или всего интенсификатора спекания из оксида алюминия и/или оксида иттрия нейтронными ядами из оксидов редкоземельных элементов требует минимальных расходов или не требует дополнительных расходов на процесс изготовления при значительном сокращении или исключении необходимости в реакторных системах для контроля и управления концентрацией ядов в теплоносителе и связанных с ними материальных затрат.

В некоторых вариантах осуществления нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов выбираются из группы, состоящей из Gd₂O₃, Er₂O₃, Dy₂O₃ и Eu₂O₃ и их комбинаций.

В некоторых вариантах осуществления способ дополнительно содержит подмешивание дополнительных спекающих добавок в смесь-прекурсор керамического порошка и нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов. Например, дополнительные спекающие добавки могут включать в себя оксид алюминия, оксид иттрия или оксиды других редкоземельных элементов, или их комбинации. В других вариантах осуществления единственными оксидными спекающими добавками в смеси-прекурсоре являются один или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов. В некоторых дополнительных вариантах осуществления смесь-прекурсор состоит практически из керамического порошка и нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов керамический порошок содержит карбид кремния (SiC).

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов смесь-прекурсор включает в себя нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов в количестве до 10 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора. В некоторых вариантах осуществления количество нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов находится в количестве 0,5-10 массовых процентов, или в более конкретных вариантах осуществления 1-10 массовых процентов, или в еще более конкретных вариантах осуществления 2-10 массовых процентов, или в даже еще более конкретных вариантах осуществления 6-10 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора. В более частных вариантах осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов комбинация из нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов и любых дополнительных спекающих добавок находится в количестве до 10 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора, или в более частных вариантах осуществления 6-10 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора. В некоторых вариантах осуществления, в которых присутствуют дополнительные спекающие добавки, нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов содержатся в количестве 0,5-6 массовых процентов, или в более конкретных вариантах осуществления 1-5 массовых процентов, или в еще более конкретных вариантах осуществления 1-3 массовых процентов, или в даже еще более конкретных вариантах осуществления 1-2 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов, заданная температура ниже 1900°C, или в конкретных вариантах осуществления ниже 1850°C, или в более конкретных вариантах осуществления примерно равна 1800°C.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов заданное давление ниже 30 Мпа, или в конкретных вариантах осуществления ниже 20 МПа, или в более конкретных вариантах осуществления примерно равно 10 МПа.

В аналогичном варианте осуществления порошковая смесь, включающая в себя редкоземельный яд, может проходить альтернативный процесс быстрого спекания, отвечающий требованиям поточного-массового производства, например, спекание постоянным током или в плазме искрового разряда.

В варианте осуществления, аналогичном вышеописанному, порошковая смесь, включающая в себя редкоземельный яд, может спекаться или доводиться до почти полной плотности внутри керамической или графитовой трубки, с выдерживанием, тем самым, фиксированного внешнего размера в течение всего процесса формовки.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов тепловыделяющий элемент содержит квазистехиометрический SiC. В более конкретных вариантах осуществления матрица, окружающая TRISO-топливо в тепловыделяющем элементе, имеет низкую пористость, например, меньше чем 4%, меньше чем 3% или меньше чем 1%. В таких вариантах осуществления матрица формирует газонепроницаемый барьер, который действует как вспомогательный барьер против диффузии продуктов деления/актинидов и утечек других радиоактивных изотопов из топливных частиц. В некоторых вариантах осуществления матрица характеризуется низкой проницаемостью для гелия, например, меньше чем 10^-10 м²/с или меньше чем 10^-11 м²/с.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов керамический порошок содержит SiC, имеющий средний размер частиц меньше чем 1 мкм или, в конкретных вариантах осуществления от 15 нм до 60 нм, или в более конкретных вариантах осуществления от 20 нм до 50 нм, или в еще более конкретных осуществления примерно 35 нм.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов керамический порошок содержит SiC, имеющий удельную площадь поверхности больше чем 20 м²/г.

В варианте осуществления в соответствии с любым из вышеописанных способов при смешивании топливных частиц, керамического порошка и нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов керамический порошок может быть во многих различных физических состояниях (например, порок, жидкость, суспензия и т.п.) в зависимости от используемого способа смешивания.

Одно ядерное топливо, полученное по вышеописанным способам, содержит: тепловыделяющий элемент, содержащий множество топливных частиц, перемешанных в карбид-кремниевой матрице, при этом карбид-кремниевая матрица отделяет по меньшей мере одну из упомянутого множества топливных частиц, заделанных в карбид-кремниевую матрицу, от других топливных частиц, заделанных в карбид-кремниевую матрицу, причем карбид-кремниевая матрица является квазистехиометрической и имеет зоны пористости не более чем 4%, и причем эти зоны содержат нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов.

В варианте осуществления вышеупомянутого топлива эти зоны включают в себя только нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов и примеси. В другом варианте осуществления вышеупомянутого топлива зоны включают в себя только нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов, дополнительные спекающие добавки и примеси, при этом дополнительные спекающие добавки могут включать в себя такие же материалы, которые описаны выше для дополнительных спекающих добавок.

В варианте осуществления любого из вышеописанных топлив нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов выбираны из группы, состоящей из Gd₂O₃, Er₂O₃, Dy₂O₃ и Eu₂O₃ и их комбинаций.

В варианте осуществления любого из вышеописанных топлив топливные частицы являются трехструктурно-изотропическими топливными частицами.

В варианте осуществления любого из вышеописанных топлив карбид-кремниевая матрица имеет зоны пористости не более чем 3%, или в конкретных вариантах осуществления не более чем 1%.

В варианте осуществления любого из вышеописанных топлив карбид-кремниевая матрица имеет низкую проницаемость для гелия, например, меньше чем 10^-10 м²/с, или меньше чем 10^-11 м²/с.

В варианте осуществления любого из вышеописанных топлив множество топливных частиц содержит трансурановые элементы, извлеченные из отработанного топлива легководного реактора.

В варианте осуществления любого из вышеописанных топлив множество топливных частиц содержит трансурановые элементы, извлеченные из ядерного заряда.

КРАТКОЕ ОПИСИАНИЕ ЧЕРТЕЖЕЙ

Варианты осуществления изобретения описаны далее в качестве примера со ссылкой на прилагаемые чертежи, на которых:

Фиг. 1 - схематическое представление смеси-прекурсора в соответствии с вариантами осуществления изобретения перед спеканием для формирования тепловыделяющего элемента.

Фиг. 2 представляет собой пару графиков, поясняющих эвтектическую температуру и сечение нейтронного яда некоторых оксидов редкоземельных элементов.

Фиг. 3 представляет собой график, поясняющий сечение поглощения нейтронов для матриц примерных тепловыделяющих элементов при наличии нейтронного яда из оксидов редкоземельных элементов или без него.

Фиг. 4 представляет собой график, поясняющий нейтронно-физическое влияние процентного уровня нейтронных ядов на реактивность активной зоны реактора.

Фиг. 5 - ряд SEM-изображений, на которых слева сверху изображено полированное сечение керамической матрицы, изготовленной с ядом из оксида редкоземельного элемента (Gd₂O₃). В центре сверху показана характеристическая рентгеновская карта для Gd; в центре справа показана характеристическая рентгеновская карта для Al; слева снизу показана характеристическая рентгеновская карта для Si; в центре снизу показана характеристическая рентгеновская карта для Y; и справа снизу показана характеристическая рентгеновская карта для O.

Фиг. 6 - схематическое представление смеси-прекурсора в соответствии с вариантами осуществления изобретения, подлежащей обработке внутри многотопливной пресс-формы.

ПОДРОБНОЕ ОПИСАНИЕ КОНКРЕТНЫХ ВАРИАНТОВ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ

Следующее подробное описание можно изучать в связи с прилагаемыми чертежами, на которых сходные числовые позиции обозначают сходные элементы.

Фиг. 1 является схематическим представлением, поясняющим формование и обработку ядерного топлива в соответствии с вышеописанными способами. На фигуре 1 необработанный тепловыделяющий элемент 1 включает в себя множество микроинкапсулированных топливных частиц 10, смешанных с керамической матрицей 3 внутри керамической топливной трубки 2. Множество микроинкапсулированных топливных частиц 10 может быть трехструктурно-изотропическими топливными частицами (TRISO). Термин «топливная частица TRISO» в контексте настоящего описания относится к любому типу микротопливной частицы, содержащей топливное ядро и один или более слоев изотропических материалов, окружающих топливное ядро. Только в качестве примера, топливная частица 10 может иметь диаметр примерно 1 миллиметр.

В варианте осуществления, показанном на фиг. 1, топливная частица 10 включает в себя топливное ядро 11 в ее центре. Топливное ядро может содержать делящиеся и/или воспроизводящие материалы (например, уран, плутоний, торий и т.п.) в оксидной, карбидной или оксикарбидной форме. В конкретном варианте осуществления топливное ядро 11 включает в себя низкообогащенный уран (LEU) с любой подходящей степенью обогащения.

Когда тепловыделяющий элемент применяется с целью уменьшения воздействия на окружающую среду и/или захоронения отходов, топливное ядро 11 может в качестве альтернативы или дополнительно включать в себя трансурановые элементы (TRU) и/или продукты деления, извлеченные или иначе регенерированные из отработанных топлив.

Например, тепловыделяющий элемент можно применять для ликвидации трансурановых отходов, производимых, например, из легководных реакторов или списанных ядерных зарядов. С данной целью тепловыделяющий элемент может включать в себя топливные ядра 11, сформированные из трансурановых элементов, извлеченных из отработанного топлива легководного реактора и/или сердечника ядерного заряда. В соответствии с конкретным вариантом осуществления тепловыделяющий элемент, сформированный в соответствии с описанными способами, можно применять как топливо для легководного реактора, чтобы нейтрализовать трансурановые отходы, при одновременной выработке электроэнергии из них.

Топливная частица 10, изображенная на фиг. 1, включает в себя также четыре различных слоя покрытия, нанесенных поверх топливного ядра 11, а именно (1) пористый буферный слой 15 углерода; (2) внутренний слой 14 пиролитического углерода (PyC-слой); (3) керамический слой 13; и (4) внешний PyC слой 12.

Пористый буферный слой 15 углерода окружает топливное ядро 11 и служит резервуаром для вмещения накопления газообразных продуктов деления, диффундирующих из топливного ядра 11, и компенсации любой механической деформации, которую топливное ядро 11 может претерпевать в течение топливного цикла.

Внутренний PyC-слой 14 может быть сформирован из относительно плотного PyC и герметизирует буферный слой 15 углерода.

Керамический слой 13 может быть сформирован из SiC-материала и служит барьером для первичных продуктов деления и оболочкой высокого давления для топливного ядра 11, удерживающей внутри газообразные и металлические продукты деления. Керамический слой 13 обеспечивает также общую структурную целостность топливной частицы 10.

В некоторых вариантах осуществления SiC в керамическом слое 13 можно заменять или дополнять карбидом циркония (ZrC) или любым другим подходящим материалом, имеющим свойства, подобные свойствам SiC и/или ZrC.

Внешний PyC-слой 12 защищает керамический слой 13 от химического воздействия в процессе работы и действует как дополнительная граница диффузии для продуктов деления. Внешний PyC-слой 12 может также служить основой для связывания с окружающей керамической матрицей 3.

Конфигурация и/или состав топливной частицы 10 не ограничены вышеописанными вариантами осуществления. Напротив, следует понимать, что топливная частица в соответствии с настоящим раскрытием может включать в себя один или более дополнительных слоев или быть лишенной одного или более слоев в зависимости от требуемых свойств топливной частицы. Например, в некоторых вариантах осуществления на топливную частицу нанесено внешнее покрытие из дополнительного керамического слоя (т.е. слоем SiC) перед смешиванием с материалом керамической матрицы.

В конкретных вариантах осуществления керамическая матрица 3 включает в себя порошок SiC, смешанный только с одними нейтронными ядами из оксидов редкоземельных элементов или в комбинации с дополнительными спекающими добавками, и может быть в форме порошковой суспензии, керамической суспензии для пленочного литья или смеси любого другого типа, известного в области техники. Перед смешиванием топливные частицы 10 можно покрыть подходящим материалом для защиты поверхности. Порошок SiC может иметь средний размер частиц меньше чем 1 мкм и/или удельную площадь поверхности больше чем 20 м²/г. Например, размер частиц в порошке SiC может быть в пределах от примерно 15 нм до примерно 51 нм при среднем размере частиц примерно 35 нм.

Во время или до смешивания нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов добавляют по отдельности или в комбинации в порошок SiC и/или наносят в форме покрытия на поверхность порошковых частиц SiC. В некоторых вариантах осуществления количество нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов составляет до 10 массовых %, или в более конкретных вариантах осуществления от 1 до 10 массовых %, или в еще более конкретных вариантах осуществления от 6 до 10 массовых % от суммарной массы смеси-прекурсора.

Нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов выбирают исходя из сочетания эффективности захвата элементом тепловых нейтронов, а также совместимости элемента с технологическим процессом изготовления и возможности поддерживать данный процесс. Фиг. 2 представляет группу потенциальных оксидов редкоземельных элементов вместе с такими важными параметрами, как эвтектическая температура реакции с оксидом алюминия и сечение поглощения тепловых нейтронов в барнах. На верхнем графике с фиг. 2 затененная рамка представляет верхний предел для температуры обработки, представляемой эвтектической температурой, с оксидом алюминия. Данный верхний предел составляет примерно 1800°C. Понижение температуры обработки может также оказаться полезным для обработки топлив с инертной матрицей, которые включают в себя частицы летучих соединений, что может снизить потери частиц в процессе обработки. На нижнем графике на фиг. 2 затененная рамка представляет нижний предел для сечения захвата нейтронного яда. Этот нижний предел примерно равен 500 барн. Как видно для соединений, выделенных жирным шрифтом на фиг. 2, подходящие оксиды редкоземельных элементов включают в себя Eu₂O₃, Gd₂O₃, Dy₂O₃ и Er₂O₃.

Также во время или до смешивания в дополнение к нейтронным ядам из оксидов редкоземельных элементов можно добавлять дополнительные спекающие добавки. Приемлемые дополнительные спекающие добавки включают в себя, например, оксид алюминия и оксиды других редкоземельных элементов, например, Y₂O₃. Дополнительные спекающие добавки можно вносить по-отдельности или в комбинации в порошок SiC и/или наносить в форме покрытия на поверхность порошковых частиц SiC. В некоторых вариантах осуществления суммарное количество нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов и спекающих добавок составляет до 10 массовых %, или в конкретных вариантах осуществления от 6 до 10 массовых % от суммарной массы смеси-прекурсора. В некоторых вариантах осуществления в которых присутствуют дополнительные спекающие добавки, нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов содержатся в количестве 0,5-6 массовых процентов, или в более конкретных вариантах осуществления 1-5 массовых процентов, или в еще более конкретных вариантах осуществления 1-3 массовых процентов, или в даже еще более конкретных вариантах осуществления, 1-2 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора.

Керамическая топливная трубка 2 может быть изготолвена, например, из SiC аналогичного происхождения с керамической матрицей или из графита ядерной чистоты. В качестве альтернативы, керамическая топливная трубка может включать в себя волокна SiC или прессовки промежуточной плотности из нанопорошка SiC. В случае, когда керамическая топливная трубка является прессовкой промежуточной плотности из нанопорошка SiC, составляющие нанопорошка будут содержать количества нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов и дополнительных спекающих элементов, аналогичные с керамической матрицей. В некоторых вариантах осуществления нанопорошка SiC керамической топливной трубки порошок SiC является несколько крупнее, чем порошок SiC керамической матрицы, чтобы сдерживать течение в процессе спекания и, тем самым, препятствовать перемещению TRISO сквозь его внешнюю стенку.

Толщина стенки керамической топливной трубки определяется с учетом структуры топлива и нейтронных характеристик реактора. В некоторых вариантах осуществления толщина стенки равна 0,5 мм или больше. В случае, когда требуются более жесткие структуры, толщину стенки можно увеличивать вплоть до 2 мм. Применение керамической топливной трубки помогает исключить потребность в чистовой механической обработке.

В альтернативном технологическом процессе смесь топливных частиц 10 и керамической матрицы 3 с керамической топливной трубкой или без нее можно помещать в пресс-форму 4, и затем к пресс-форме может быть приложен ток, так чтобы спекать смесь посредством спекания постоянным током в тепловыделяющий элемент. Пресс-форма может иметь по меньшей мере две параллельные выемки, а способ может включать в себя помещение смеси топливных частиц 10 и керамической матрицы 3 в каждую из выемок. Пресс-форма может содержать графит.

Смесь топливных частиц 10 и керамической матрицы 3 может быть однородной по всей толще или в форме слоистой структуры, в которой верхний и нижний слои смеси не содержат топливные частицы. Пример данной слоистой структуры изображен на фиг. 1 с обозначением позицией 3A, относящейся к центральной области прессовки или необработанному тепловыделяющему элементу 1, который содержит топливные частицы вместе с порошковыми составляющими порошковой матрицы, и позицией 3B, относящейся к верхним и нижним областям, которые не включают в себя топливные частицы. В некоторых вариантах осуществления номинальная окончательная толщина слоев 3B равна или подобна толщине стенки керамической топливной трубки. Например, номинальная толщина слоев 3B составляет от 0,5 до 2 мм.

В некоторых вариантах осуществления слои 3B при их наличии будут выполнять функцию слоя, имеющего изменяемые и, вероятно, сниженные концентрации поглотителей и оксидных добавок-интенсификаторов спекания без поглотителей для решения задач совместимости с теплоносителем реактора. Концентрация интенсификатора спекания в данном слое может достигать нуля. В некоторых вариантах осуществления слои 3B при их наличии выполняют функцию дополнительного повышения безопасности топлива посредством увеличения длины пути миграции продуктов деления до достижения свободного пространства от топлива.

Фиг. 3 представляет пример сечения поглощения нейтронов или сечения нейтронного яда для керамической матрицы с наличием или без Gd₂O₃, который является примером нейтронного яда из вышеуказанных оксидов редкоземельных элементов. Показано, что, после добавления 1 массового процента оксида гадолиния в керамическую матрицу вероятность поглощения нейтрона данной средой повышается более чем в 100 раз в тепловой области спектра (энергия нейтронов ~0,025 эВ).

Фиг. 4 представляет влияние включения нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов в керамическое топливо на нейтронную характеристику типичной активной зоны реактора. В данных примерах представлена активная зона высокотемпературного газоохлаждаемого реактора (HTGR). Аналогичная характеристика присутствует в других базовых системах, работающих на топливе FCM, например, реакторах с охлаждением легкой и тяжелой водой. Совершенно очевидно сравнение высокой начальной реактивности (верхняя кривая на фиг. 4: обозначение; FCM, U235=5,0 мас.%, No BP) с реактивностью активной зоны стандартного реактора HTGR, работающего на UO₂, (кривая немного выше линии единицы на фиг. 4: обозначение; твердый UO₂, U235=0,712 мас.%). Посредством включения различных количеств выгорающего поглотителя, выбранных в приведенном примере в виде комбинаций Gd₂O₃ и Er₂O₃ в диапазоне 1,57-2,07 суммарных массовых процентов, кривые реактивности заметно выравниваются, с достижением динамики нейтронов UO₂ без ядов.

Фиг. 5 представляет изображение, полученное методом электронной микроскопии обратного рассеяния, шлифа керамической матрицы, изготовленной с Gd₂O₃. В данном примере 1 массовый % данного яда заменяет Al₂O₃ и Y₂O₃ в порошке SiC при суммарном добавлении оксидов 6 процентов. Как видно из фиг. 5, матрица состоит из крупных кристаллитов с низкой пористостью, типичной для процесса уплотнения FCM. Изображение на фигуре качественно неотличимо от изображения FCM топлива, изготовленного с Al₂O₃ и Y₂O₃. Как в случае типичной матрицы FCM топлива, сформированной с Al₂O₃ и Y₂O₃, Gd₂O₃ находится в местах тройного контакта (яркие зоны на микрофотографиях), а не сплошным слоем по границам зерен SiC, что обеспечивает стабильность облучения. Это также показано посредством отображения характеристического рентгеновского сигнала, соответствующего Gd и другим составляющим матрицы FCM топлива на этой же фигуре.

Несмотря на изображение на отдельных фигурах, любые признаки, изображенные на одной фигуре и описанные для одного варианта осуществления, можно подставлять или вводить в любой из других вышеописанных вариантов осуществления.

Несмотря на то, что изобретение описано в связи с его предпочтительными вариантами осуществления, специалистам в данной области техники будет очевидно, что возможны дополнения, исключения, модификации и подстановки, не описанные специально и не выходящие за пределы объема изобретения, определяемого прилагаемой формулой изобретения.

1. Способ получения ядерного топлива, содержащий:

обеспечение множества топливных частиц;

смешение топливных частиц с керамическим порошком и одним или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов с образованием смеси-прекурсора, причем по меньшей мере один из упомянутых одного или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов представляет собой Eu₂O₃; и

компактирование смеси-прекурсора при заданных давлении и температуре с образованием тепловыделяющего элемента.

2. Способ по п. 1, причем упомянутые один или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов включают оксиды редкоземельных элементов, имеющие большое сечение захвата нейтронов и способность снижать температуру спекания керамического порошка ниже критической температуры повреждения топливных частиц.

3. Способ по любому из предыдущих пунктов, дополнительно содержащий подмешивание дополнительных спекающих добавок в смесь-прекурсор керамического порошка и нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов, при этом дополнительные спекающие добавки предпочтительно содержат оксид алюминия, оксид иттрия или оксиды других редкоземельных элементов, или их комбинации.

4. Способ по любому из предыдущих пунктов, причем один или более из нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов являются единственными оксидными спекающими добавками в смеси-прекурсоре.

5. Способ по любому из предыдущих пунктов, причем смесь-прекурсор состоит практически из керамического порошка и нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов.

6. Способ по любому из предыдущих пунктов, причем керамический порошок содержит карбид кремния (SiC).

7. Способ по любому из предыдущих пунктов, причем смесь-прекурсор содержит нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов в количестве до 10 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора.

8. Способ по любому из предыдущих пунктов, причем комбинация нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов и любых дополнительных спекающих добавок находится в количестве до 10 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора.

9. Способ по п. 3, причем нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов содержатся в количестве 0,5-6 массовых процентов от суммарной массы смеси-прекурсора.

10. Способ по любому из предыдущих пунктов, причем заданная температура составляет менее 1900°C.

11. Ядерное топливо, содержащее тепловыделяющий элемент, содержащий множество топливных частиц, перемешанных в карбид-кремниевой матрице, при этом карбид-кремниевая матрица отделяет по меньшей мере одну из упомянутого множества топливных частиц, заделанных в карбид-кремниевую матрицу, от других топливных частиц, заделанных в карбид-кремниевую матрицу, причем карбид-кремниевая матрица является квазистехиометрической и имеет зоны пористости не более чем 4%, причем эти зоны содержат один или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов, и причем по меньшей мере один из упомянутых одного или более нейтронных ядов из оксидов редкоземельных элементов представляет собой Eu₂O₃.

12. Ядерное топливо по п. 11, причем либо упомянутые зоны содержат только нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов и примеси, либо

упомянутые зоны содержат только нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов, дополнительные спекающие добавки и примеси.

13. Ядерное топливо по любому из пп. 11, 12 или способ по любому из пп. 1-10, причем дополнительные нейтронные яды из оксидов редкоземельных элементов выбраны из группы, состоящей из Gd₂O₃, Er₂O₃, Dy₂O₃ и их комбинаций.

14. Ядерное топливо по любому из пп. 11-13 или способ по любому из пп. 1-10, причем топливные частицы являются трехструктурно-изотропическими топливными частицами (TRISO).

15. Ядерное топливо по любому из пп. 11-14, причем упомянутое множество топливных частиц содержит трансурановые элементы, извлеченные из отработанного топлива легководного реактора, и/или трансурановые элементы, извлеченные из ядерного заряда.