Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения

Изобретение относится к изготовлению стекла для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137. В качестве материала активной части ИИИ на основе цезия-137 предлагаются цезийборосиликатные стекла, которые помимо основных компонентов (оксиды цезия, бора и кремния) содержат такие дополнительные компоненты оксиды титана, кальция, лития, цинка в концентрациях, мас.%: Cs2O 40-48; SiO2 39-40; В2О3 6-10; TiO2 0,5-5,0; СаО 0,5-1,5; Li2O 2-3; ZnO 0,5-2. Метод формирования активных частей источников излучения включает смешение сухой соли нитрата цезия-137 и смеси флюсующих компонентов с последующим нагреванием полученной шихты до температуры варки стекла 1100±50°С со скоростью не более 10°/мин. с выдержкой расплава стекломассы в течение 1-2 ч. Готовое стекло измельчается, засыпается в графитовые формы. Формы со стеклом нагреваются до температуры 1100±50°С, формируя активную часть, затем остужаются и передаются на сборку источника излучения. Техническим результатом является создание стекла, обладающего высокой химической устойчивостью, способностью формоваться в графитовых матрицах при относительно невысокой температуре варки стекломассы (1100±50°С). 2 н.п. ф-лы, 5 табл.

 

Изобретение относится к области изготовления источников ионизирующего излучения (ИИИ) на основе изотопов цезия, а также может быть использовано в технологии остекловывания радиоактивных отходов.

В настоящее время широко применяется технология изготовления цезиевых ИИИ с использованием в качестве активной части хлорида цезия [В.А. Зайцев, А.И. Гривкова «Радиоактивный изотоп цезия-137», М.: Государственное издательство литературы в области атомной науки и техники, 1961. - 30 с.].

Хлорид цезия обладает высокой концентрацией по цезию (79,4 мас.%), что позволяет достичь удельной γ-активности ИИИ до 80 Ku/см3. Хлорид цезия хорошо растворим в воде (186,5 г CsCl в 100 мл H2O при 25°С) и поэтому не удовлетворяет требованиям экологической безопасности, даже отработавшие свой срок ИИИ на основе хлорида цезия-137 не подлежат окончательному захоронению без дополнительной переработки.

Известна технология изготовления ИИИ с активной частью из насыщенных цезием и прокаленных цеолитов, из синтетического поллуцита (CsAlSi2O6) и из цезийсодержащей керамики. Процессы изготовления этих материалов технически сложны и многостадийны (измельчение, смешение, «холодное» прессование с последующим спеканием) [В.П. Сытин, Ф.П. Теплов, Г.А. Череватенко «Радиоактивные источники ионизирующих излучений» М., Энергоиздат, 1984].

Монофазная цезиймагнийфосфатная керамика (CsMgPO4) также изготавливается в несколько стадий, одна из которых включает горячее прессование [Пат. РФ №1389563, Бюл. №12, 1994].

Недостатком этой керамики является ее чувствительность к технологическим примесям, обязательно присутствующим в исходном высокоактивном концентрате цезия-137. Даже небольшие количества примесей в виде натрия, железа, хрома, никеля и др. приводит к образованию дефектной структуры и ухудшению химических свойств.

Стекло в отличие от керамики имеет аморфную структуру и потому гораздо менее чувствительно к химическому составу концентрата цезия-137.

Предложены составы цезийалюмофосфатных стекол и метод их изготовления [Пат. РФ №2479499, Бюл. №11, 2013], позволяющий производить активные части мощных источников излучения. Главным недостатком алюмофосфатных стекол является повышенная агрессивность к материалу варочного тигля. Синтез таких стекол для источников излучения проводят в тиглях из металлов платиновой группы.

Описаны составы цезийсвинцовосиликатных стекол для изготовления активных частей источников ионизирующего излучения. Для повышения гидролитической устойчивости в таких стеклах использовались TiO2 и СеО2. В исходном препарате цезия-137 в качестве примесей присутствовали окиси других щелочных металлов. В зависимости от состава сырья было достигнуто следующее предельное содержание цезия в химически устойчивых цезийсвинцовосиликатных стеклах (скорость выщелачивания около 10-5 г/см2сут) (таблица 1).

Удельная активность стекол составляла около 2,18 ТБк/см3 (50 Ки/см3). Химическая стойкость образцов равнялась от 14⋅10-5 г/см2⋅сут до 24⋅10-5 г/см2⋅сут [Н.Е. Брежнева. Получение и свойства радиоактивных стекол : сборник статей «Производство изотопов» / Н.Е. Брежнева, А.А. Минаев, С.Н. Озиранер, П.П. Чиненов. Г.Ф. Плотнов. - М.: Атомиздат, 1973 - С. 247-253.].

При изготовлении ИИИ используются различные методы формирования активной части источников, выбор метода зависит от активности источника, его размеров, конструкции и т.д.

За прототип принята действующая технология изготовления активной части источников излучения [Алой А.С, Баранов С.В, Логунов М.В. и др. «Источники гамма-излучения с цезием-137 (свойства, производство, применение)». - Озерск: РИЦ ВРБ ФГУП «ПО «Маяк», 2013. - С. 82-83], которая включает в себя следующие стадии:

смешение растворов нитратов цезия-137 и кальция с коллоидным раствором оксида кремния,

упаривание полученной смеси,

высокотемпературная обработка сухого остатка, в результате которой происходит синтез силикатов,

измельчение силикатной массы,

изготовление стеклофритты из неактивных компонентов шихты,

подготовка активной смеси из измельченных силикатов и фритты,

грануляции активной смеси, изготовлении активной части путем отливки стеклоблоков с заданными размерами и активностью,

сборка источника излучения.

Недостатками этой технологии является многостадийность, а также неравномерность распределения целевого компонента по объему активной части, кроме того данная технология не позволяет включать в стеклокомпозицию более 40% Cs2O без потери гидролитической устойчивости.

Задачами настоящего изобретения являются разработка составов химически устойчивых стекол для активной части ИИИ на основе цезия-137, с массовой концентрацией оксида цезия от 40,0 до 48,0% и температурой синтеза не более 1200°С, обладающими свойством гранулироваться в графитовых формах.

Для решения поставленных задачи предложены составы стекол, содержащие, помимо основных компонентов (оксиды цезия, бора и кремния), дополнительные компоненты оксиды титана, кальция, лития, цинка в концентрациях, мас.%: Cs2O 40-48; SiO2 39-40; В2О3 6-10; TiO2 0,5-5,0; СаО 0,5-1,5; Li2O 2-3; ZnO 0,5-2.

Найденное соотношение массовых долей оксидов бора и кремния позволяет обеспечить грануляцию стекломассы в графитовых формах. Введение в состав стекол лития, титана обеспечивает температуру синтеза стекол до 1100±50°С. Ведение оксидов цинка и кальция увеличивает гидролитическую устойчивость.

Предложенный метод изготовления активной части заключается в смешении сухой соли нитрата цезия-137 и смеси флюсующих компонентов с последующим нагреванием полученной шихты до температуры варки стекла 1100±50°С со скоростью не более 10°/мин с выдержкой расплава стекломассы в течение 1-2 ч, измельчении готового стекла после охлаждения, засыпке в графитовые формы, нагревании форм со стеклом до температуры 1100±50°С для формирования активной части, охлаждение форм и направление на сборку источника излучения.

Преимуществом предполагаемого изобретения по сравнению с прототипом является получение химически устойчивого цезийборосиликатного стекла для активной части ИИИ с равномерным распределением радионуклида в объеме матрицы, при относительно невысоких температурах варки. Реализация предлагаемого изобретения позволит расширить номенклатуру выпускаемых изделий на действующем производстве за счет возможности изменять содержание цезия-137 в источнике в соответствии с требованиями потребителей, без потери качества.

Обоснования предполагаемого изобретения представлены ниже в примерах. Синтезируемые составы стекол испытывали в лабораторных условиях и условиях действующего производства.

Пример 1

Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали препарат нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, компонентный состав приведен в таблице 2.

Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 2 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.

Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.

Основные характеристики стекла:

фазовый состав - аморфная фаза (метод рентгенофазового анализа);

растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,002 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.) а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 5,5⋅10-6г/см2⋅сут. (стандартная методика МАГАТЭ);

плотность - 3,0 г/см3 (метод гидростатического взвешивания);

вспучивание и пенообразование при изготовлении стекла отсутствуют;

фактическая удельная γ-активность - 0,296 ТБк/г (8 Ки/г).

Грануляция в графитовых формах при температуре 1100±50°С.

Пример 2

Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали препарат нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, в необходимых количествах для изготовления стекла (табл. 3). Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 2 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.

Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.

Основные характеристики стекла:

фазовый состав - аморфная фаза (метод рентгенофазового анализа);

растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,004 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.), а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 5,8⋅10-6 г/см2⋅сут (стандартная методика МАГАТЭ);

плотность - 3,0 г/см3 (метод гидростатического взвешивания);

вспучивание и пенообразование при изготовлении стекла отсутствуют;

фактическая удельная γ-активность - 0,3 ТБк/г (8,1 Ки/г).

грануляция в графитовых формах при температуре 1100±50°С.

Пример 3

Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали имитатор препарата нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, в необходимых количествах для изготовления стекла (табл. 4). Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 1 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.

Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.

Основные характеристики стекла:

фазовый состав - аморфная фаза (метод рентгенофазового анализа);

растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,007 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.), а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 7,6⋅10-6 г/см2⋅сут. (стандартная методика МАГАТЭ);

плотность - 3,0 г/см3 (метод гидростатического взвешивания);

вспучивание и пенообразование при изготовлении стекла отсутствуют;

расчетная удельная γ-активность - 0,33 ТБк/г (8,9 Ки/г).

грануляция в графитовых формах при температуре 1100±50°С.

Пример 4

Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали имитатор препарата нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, в необходимых количествах для изготовления стекла (табл. 4). Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 1 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.

Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.

Основные характеристики стекла:

фазовый состав - аморфная фаза (метод рентгенофазового анализа);

растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,009 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.), а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 7,8⋅10-6 г/см2⋅сут (стандартная методика МАГАТЭ);

плотность - 3,0 г/см3 (метод гидростатического взвешивания);

вспучивание и пенообразование при изготовлении стекла отсутствуют;

расчетная удельная γ-активность - 0,34 ТБк/г (9,2 Ки/г).

грануляция в графитовых формах при температуре 1100±50°С.

Предложенные составы позволяют сократить технологический цикл, улучшить радиационно-физические параметры ИИИ, при сохранении требований по низкой растворимости цезиевого стекла.

1. Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137, включающее основные компоненты: оксиды цезия, бора, кремния, отличающееся тем, что в качестве дополнительных компонентов стекло содержит оксиды титана, кальция, лития, цинка в концентрациях, мас.%: Cs2O 40-48; SiO2 39-40; B2O3 6-10; TiO2 0,5-5,0; CaO 0,5-1,5; Li2O 2-3; ZnO 0,5-2.

2. Метод формирования активной части источников излучения из стекла по п. 1, включающий смешение сухой соли нитрата цезия-137 и смеси флюсующих компонентов с последующим нагреванием полученной шихты до температуры варки стекла 1100±50°С со скоростью не более 10 /мин с выдержкой расплава стекломассы в течение 1-2 ч, измельчение готового стекла после охлаждения, засыпка в графитовые формы, нагревание форм со стеклом до температуры 1100±50°С для формирования активной части, охлаждение форм и направление на сборку источника излучения.



 

Похожие патенты:
Изобретение относится к области ядерной медицины и может быть использовано для получения изотопа радий-223 медицинской чистоты. Способ заключается в предварительной глубокой очистке тория-227 от материнского актиния-227 на сильном анионите (АВ-17) за счет элюирования последнего 8 моль/л азотной кислотой, смыве тория-227 с анионита в минимальном объеме элюата, что достигается использованием в качестве элюата 2 моль/л соляной кислоты.

Изобретение относится к источникам электрической энергии. Радиоизотопный источник переменного электрического тока содержит эмиттер из бета-излучающего металла, выполняющий роль катода, и резонаторную систему магнетронного типа, являющуюся анодом, помещенные в вакуумную камеру, расположенную в зазоре магнитопровода.

Использование: изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при изготовлении и сборке источника ионизирующего излучения (ИИИ), входящего в состав устройств радиационного контроля качества материалов и изделий. Сущность изобретения: способ сборки источника ионизирующего излучения включает изготовление защитного имеющего отверстие корпуса из материалов с повышенной радиационной защитой, например из обедненного урана или сплава, содержащего вольфрам, защитной пробки, изготовленной из тех же материалов, по крайней мере, одной ампулы, содержащей радиоактивный материал.
Изобретение относится к способу изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 и может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 (99Мо) высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидных генераторов технеция-99m (99mTc), имеющих широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.

Изобретение относится к технологии выделения и очистки препарата радионуклида 63Ni и выделения и очистки никеля из промышленных отходов. Очистка целевого радионуклида от 59Fe, 60Co, 51Cr, 54Mn, 124Sb, 46Sc, 117Sn проводится осаждением указанных примесей при рН=5-6 после изотопного разбавления неактивным кобальтом и окисления последнего персульфатом калия или натрия.

Изобретение относится к защитному кожуху для аппарата-источника радиоактивного излучения и устройству контроля безопасности. Устройство содержит корпус, снабженный приемной камерой для размещения в нем аппарата-источника радиоактивного излучения, торцевым отверстием и выходным отверстием для лучей, через которое испускаются лучи, генерируемые аппаратом-источником радиоактивного излучения; торцевую крышку, закрывающую торцевое отверстие корпуса и снабженную герметичной камерой, которая сообщается с приемной камерой; соединительный элемент, расположенный между торцевой крышкой и корпусом и снабженный отверстием, обеспечивающим сообщение герметичной камеры торцевой крышки с приемной камерой корпуса.

Изобретение относится к устройству для генерации импульсных нейтронных потоков. В устройстве предусмотрен импульсный источник напряжения, подключенный к двум идентичным диодам для ускорения протонов, размещенным внутри рабочего вакуумного объема напротив друг друга, электроды которых представляют собой сектора частично прозрачной сферы, связанные определенными соотношениями.
Изобретение относится к области радиобиологии, к измерению активности радионуклида 90Sr для радиационного контроля профессиональных работников атомной промышленности. Способ контроля радионуклидов стронция-90 в биологических пробах радиометрическим методом включает предварительную подготовку пробы с обработкой ее азотной кислотой и корректировкой ее содержания до фиксированного значения, выделение радионуклидов стронция из раствора путем обработки его раствором дициклогексил-18-краун-6, приготовление счетного образца и радиометрическое измерение.

Изобретение относится к вакуумной нейтронной трубке и может быть использовано при разработке генераторов нейтронов для активационного анализа сплавов и соединений. Заявленная вакуумная нейтронная трубка содержит герметично запаянный изоляционный корпус (1), в котором размещены управляемый трехэлектродный источник ионов, анод (4) и катод (2) которого насыщены изотопом водорода, мишень (6, 7, 8), газопоглотитель (5), оснащена дополнительным идентичным управляемым трехэлектродным источником ионов и газопоглотителем.

Изобретение относится к ядерной технике и предназначено для обеспечения контролируемого пуска реактора путем вывода реактора на рабочий уровень мощности после штатных и нештатных остановок. Рабочий источник нейтронов содержит оболочку с расположенными в ней активными элементами в виде изотопов сурьмы и бериллия, которые помещены в ампулу, выполненную в виде коаксиальной конструкции.
Наркология
Наверх