Способ контроля радионуклидов в аэрозольных выбросах

 

СОЮЗ СОВЕтаМХ

РКПжЛИН

0 А1

0Ю (111,1у G 01 т 1/167

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НОМИТЕТ

IlO ИЗОБРЕТЕНИЯМ И ОТКРЫТИЯМ

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ н авта сумм свод,ктильстеу

1 (21) 3505213/25 (22) 02.07.82 (46) 23.01-92. Бюл. V 3 (72) Л.Н, Москвин, Г.Г.Леонтьев и С.Н.Некрестьянов (53) 621.039.55(088.8) (5б) И.R,Rossbander General principles of organization and desirn of

monitoring programmes (ТАЕА-$И-271/57) р.435-.445в 1978, Патент Франции М 2470390, . G 01 т 7/04, С 01 т 1/24, 1981;

Von Н, ГаЬасог.. Mebtechnische

Erfassung radioaktiver Alleilungen

aus Kernkxaftwerken, Atomvirtsshft;

Mart, 1977, s.149-153. (542(57).. СПОСОБ КОНТРОЛЯ РАДИОНУКЛИ

ДОЗ В АЭВОЗОЛЬКЦХ ВЫБРОСАХ. заклюИзобретение относится к измерению ядерных излучений, точнее к спо.собам аналнза. радионуклидного состава технологических сред атомных энергетических, установок, и может быть использовано при контроле радиоактивных примесей в газовых выбросах атомных электростанций и других объектов ядерной энергетики, осуществляемом с целью охраны окружающей среды от радиоактивных загрязнений..

В большинстве случаев прямое измерение радиоактивных аэрозолей в выбросах невозможно ввиду их низких объемных активностей, которые обычно составляет 10 -10" Ки/л. Методы включают, как правило, обязательный этап - концентрирование, которое осуществляется путем прокачивания

2 чающийся в концентрировании аэрозолей на фильтрах и измерении их активности с помощью детекторов ионизирующих .излучений, о т л и ч а ю щ и и ся тем, что, с целью повышения информативности, определяют активность радионуклидов на двух участках тракта их миграции,дофильтров очистки и в точке выброса, причем до фильтров очистки определяют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измеряют только один нуклидрепер, и по отношению активности репера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в первой точке контроля определяют их активность в точке выброса. оольших объемов воздуха через фильтры. Основной принцип контроля - измерение активности аэрозолей в каждои конечной точке выброса. Для реализации этого принципа обычно используют способы и устройства, включающие непрерывный отбор проб на неподвижных или движущихся фильтрующих или адсорбирующих материалах и измерение их активности с помощью сцинтилляционных детекторов, причем пробы отбираются, как правило, из вентиляционной трубы. Подобные системы s свете существующих тенденций к снижению газоаэрозольных выбросов до уровня, какой .только возможно достигнуть с учетом зкономических и социальных факторов, имеют ограниченную информативность. Это ста1123390 новится очевидным, если принять во внимание стремление к расширению круга радионуклидов, подлежащих контролю. 8 СССР санитарными правилами проектирования и эксплуатации АЭС (СП-АЭС-79) нормируется выброс изотопов I Sx, + Cr, 5 Nn, Со, Cs. В правилах подчеркивается, что неполный перечень нуклидов не может служить основанием для ограничения контроля, и указывается на необходимость проведения максимально полного анализа изотопного состава газоаэрозольных выбросов. Все это требует повышения чувствительности и информативности методов радиационного контроля. Известны способы и устройства для анализа радионуклидно-. го состава аэрозолей с использова" нием полупроводниковых детекторов, позволяющих заметно расширить круг определяемых нуклидов.

Ближайшим к заявляемому является способ контроля радионуклидов в аэрозольных выбросах, заключающийся в предварительном концентрировании аэрозолей на фильтрах, установленных в конечной точке выброса, и измерении их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений,.например GeLi — для гамма-излучателей и поверхностно-барьерных - для альфаизлучателей. При практической реализации спосОба длительность контцентрирования составляет недели до четверти года, скорость прокатки воздуха через Фильтры 20-35 л/мин, время измерения 30-100 мин. Детектор работает в комплексе со стандартным многоканальным анализатором и вы1 числительным устройством. Достигнутая чувствительность (3Q) для отдельных изотопов приведена в табл. 1.

Недостатком способа является низкая информативность, вызванная трудностями одновременной реализации высокой чувствительности и оперативности контроля.

Повышение чувствительности требует увеличения обьема прокачанного воздуха, но скорость отбора пробы не превышает, как правило, 100 л/мин, следовательно, необходимо увеличивать длительность концентрирования, что ухудшает оперативность контроля.

Целью изобретения является повышение информативности контроля радио5

55 нуклидов в газоаэрозольных выбросах атомных энергетических установок.

Поставленная цель достигается тем, что в способе контроля радионуклидов в аэрозольных выбросах, заключающемся в концентрировании аэрозолей на фильтрах и измерении их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение активности радионуклидов проводят на двух участках тракта их миграции: до фильтров очистки и в точке выброса, причем до

Фильтров очистки определяют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измеряют только один нуклидрепер, и по отношению активности репера, в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в первой точке контроля определяют их активность в точке выброса. Основанием для по" добной схемы контроля послужили результаты экспериментальных исследований распределения активности отдельных нуклидов по аэрозолям различной дисперсности, проведенных на реальных сбросах атомных энергетических установок с помощью каскадных импакторов (см.табл.2).

В третьей колонке таблицы приведены относительные среднеквадратич-ные отклонения значений нормированных активностей Ц, отдельных нуклидов от среднего g, для данного каскада импактора, Ьатическая обра.ботка всей совокупности результатов эксперимента с импактором оказала, что с надежностью.0,95 относительное среднеквадратичное отклонение активностей отдельных нуклидов от среднего значения ; находится в пределах (7+1)4 ° Это свидетельствует об отсутствии избирательного осаждения нуклидов различной химической природы на частицах разной дисперсности и ведет к тому, что потеря части аэрозолей в процессе их транспортировки по воздуховодам, пробоотборным линиям и через фильтры очистки не должна изменять соотношения радионуклидов в пробе. В качестве репера может быть выбран любой радионуклид, существующий в выбросах в виде аэрозолей, обладающий относительно высокой объемной активностью:до фильтров очистки и удобными ядерно-физическими характеристиками, позволяющими организовать избирательный оперативный контроль его радиоактивности.

3390

1 5 f l2

Пример. В каналах выброса действующих атомных энергетических установок производилось концентрирование аэрозолей на фильтрах АФА-РИП-20 на двух участках тракта миграции аэрозолей к точкам выброса: до и после фильтров очистки типа А-17 и ФГ0-17.

Измерение активности проб на этих уча ст ках осушест влялис ь в обычных условиях с помощью стандартного гаммаспектрометра, оборудованного. полупроводниковым Ge(Li) — детектором типа ДГДК-63А и многоканальным амплитудным анализатором, например

АИ-1024 или AN-4096. В точке до фильт ров очистки. определялись все контролируемые нуклиды, а после фильтров очистки измерялся только один нуклид-репер. Для АЭС с РБМК в качестве репера был выбран нуклид натрий-24, а для реактора с водой под давлением - цезий-134. Затем определялось отношение объемных активностей репера e pEyx указанных, точках, т.е. коэффициент проскока через фильтры очистки. По этому отношению и значениям активностей контролируемых радионуклидов до фильтров очистки находились их активности в выбросах. В ходе проверки способа поставлены специальные эксперименты с длительным отбором проб до и после Фильтров очистки. Время концентрирования составляло от 4 до

58 сут. Определялись активности всех радионуклидов, доступных измерению в обеих точках контролях. Величина активностей тех нуклидов, которые удалось измерить после фильтров очистки, сопоставлялись с данными, полученными на основе предлагаемого способа. В табл.3 приведены результаты некоторых экспериментов при различных коэффициентах проскока через Фильтры очистки, которые находились в пределах от 0,,02 до 0,14.

Статистическая обработка данных показала, что с надежностью 0,95 выборочное среднеквадратичное отклонение значений активностей нуклидов, измеренных после фильтров очистки OT полученных по предлагаемому способу, находится в пределах (21+6)4.

t5

40, 45

6

Предлагаемый способ обладает большей чувствительностью, которая за висит от пределов измерения концентра- I ций радионуклидов в выбрасываемом . воздухе и соотношения объемных активностей репера и остальных нукли" дов. Пороги определения радионуклидов с использованием промышленной аппаратуры находятся на уровне 10

l6

10 7 Ки/л (например, табл.1). Наличие репера, активность которого на

1-4 порядка выше активностей остальных контролируемых нуклидов (например, для АЭС с РБМК активность натрия - 24 на 2-3 порядка выше активности продуктов коррозии и на 4-5 порядков выше активности o(.-излучателей), позволяет соответственно снизить пороги их определения в конечной точке выброса или повысить оперативность анализа. В частности могут быть реализованы три варианта: при сохранении прежней чувствительности контроля повысить оперативность на 1-4 порядка, сохранив оперативность, поднять чувствительность на

1-4 порядка, осуществить промежуточный вариант - одновременно частично улучшить чувствительность и оперативность. Таким образом могут быть достигнуты значения чувствительности . 10 -10 Ки/л, а оператив-И -20 ность анализа доведена до одного или нескольких часов. Предлагаемый способ позволяет также расширить круг определяемых изотопов, так как объемные активности радионуклидов до фильтров очистки на 1-3 порядка (в зависимости от эффективности очистки) выше, чем поле фильтров. В частности до фильтров очистки, кроме указанных в табл.3, определялись уклиды Со W Fe 6FZn 11Sr

" Ко, + Ва, 1" Се +"<е, 9Мр. Сравнительно высокая активность источников, получаемых при отборе проб аэрозолей до фильтров очистки, а репера и после фильтров, исключает необходимость создания специализированных низкофоновых спектрометров и дает возможность проводить экспрессное определение всех нормируемых радионуклидов на той же аппаратуре, котоРая используется, напРимер, для айализа проб теплоносителя.

1123390

Т а б л и ц а 1

Чувствительность определения концентраций радионуклидов в газовых выбросах АЭС с помощью аэрозольных и йодных фильтров

Нижнии предел определения (3G) активного изотопа, Ки/л

Тип

Период полураспада

Изотоп распада

+ -Vl

Принята запись m !О = m-n

Таблица 2

Распределение активности отдельных нуклидов по аэрозольным частицам различной дисперсности

Экспериментальное значение активности нуклида, отн.ед.

Активность, нормированная на сумму по всем каскадам 2,,отн.ед. ъ

Опыт У подЬожки импактора

1 Г

Мо-99 I-!3! I-!33 1-335 Cs-!34 Св-!36

4,0-4

0,035

3,0-4

О,!!

3, 7-4

О,!3

1,1-3

0,39

6,4-4

0,23

3,1-4

О,!!

9,6-4

0,033

3,0"3

О,!!

3,4-3

О,!2

1,!8-2

0,4!

6,4-3

0,22

3,1-3

О,!!

",3-"

0,037

1,3-3

О,!!

1,5-3

О,!2

4,8-3

0,4!

2,6-3

0,22

1,2-3

О,!О

3,4-3

0,037

1,1-2

О,!2

1,2-2

О,!3

3,7-2

0,40

1,8-2

О,!8

1,!5-2

О,!2! 73

0,038

5,2-3

О,!2

6,0-3

О,!3

1,75-2

0,39

8,7-3

0,20

5,2-3

О,!2

1, 5-3

0,03!

2 6-3

О,!2

3 6,0-3

О,!2

4 1,9-2

0,40

5 1,1-2

0,23

6 5,0-3

О,!О

5,6-3 О,!!

5,6-3

О,!!

1,64-2

0,33

9,2-3

О,!9

Хром-51

Марганец-54

Железо-59

Кобальт-57

Кобальт-58

Кобальт-60

Цинк-65

Стронций-89

Стронций-90

Цирконий-95

Ниобий-95

Рутений-103

Рутений-106

Серебро-110

Сурьма-124

Сурьма-125

Иод"131

Цезий-134

Цезий-137 .

Барий-140

Лантан- l 50

Церий-141

Церий-144 -излучатели (отд.изотопы) 27,7 дн.

303 дн.

45,6 дн.

270 дн, 71,3 дн.

5,26 год

245,7 дн.

50,6 дн.

28,1 год

65,5 дн.

35,1 дн.

39,6 дн.

367 дн.

253 дн.

60,2 дн.

2,73 год

8,04 дн.

2,06 год

30,2 год

12,8 дн.

40,2 ч

32.4 дн.

284 дн.

4-16

5-17

8-17

4-17

6-17

9-17

3-17

1-17

1-17

9-17

6-17

4-17

4-17

5-17

8-17

8-17

4-17

6-17

6-17

3-16

4-17

2-17

3-16

1123390

Продолжение. табл.2

Экспериментальное значение активности нуклида, отн.ед.

Активность, нормированная на сумму по всем каскадам 2;,отн.ед. и подложки импактора

Опыт

Мо-99 I-131 I-133 I-135 ) Cs-134 Cs-136 Cs-136

10

Таблица 3

Результаты экспериментальной проверки предлагаемого способа для нуклидов, доступных определению известным способом

Значение обьемной активности нуклида в выбросах, Ки/л

Тип Способ

АЭУ контроля г вь

4 И Cr 4И боСо 93

3,4-16

3,7-16

9 -16

5,6-16

Известный

Предлагаемый

Известный

Предлагаемый

Известный

Предлагаемый

Известный

Предлагаемый

С кипящей

-ц! водой

3,2-16

5, 2-16

1,2-16

7-17

3.1-16

4,3-16

1-16

6,2-17

4,) ""15

3,3-15

1-! 5

1>3-15

2,3-15

2,9-15

4,2-16

2, 8-16

2,3-16

3,5-16

3,8-16 2,4-16 4,6-16

4,8-16 2,4-16 4,9-16

Известный

С водой под давлением

Продолжение табл. 3 й

Значение обьемной активности нуклида в выбросах, Ки/л

Тип Способ

АЭУ контроля т

99Y " т 33т "4сз <36cs 3тcs (40La

4, 5-16

3,4-1 6

7,7-16

8,7-16

8,6-16

5,9-16

3-!1

1,9-15

Известный

Предлагаемый

Известный

Предлагаемый

Известный

Предлагаемый

Известный

Предлагаемый

С кипящей водой

3-16

3,9-16

9,3-17

9,4-17

4-15

2,2-15

2 5-.!6.

2, 5-16

2-16

1, 2-16

2,9-16

2,2-16

3,6-15

4,1-15

4, 1-!4 1,2-!4 3,5-14 8,4-15

7,3-15 1,4-!5 1,4-14

7,3-15 1,3-15 1,4-14

5,9-15

5,4-!5

Известный

С водой под давлением

24 репера выбран изотоп Na

134ся репера выбран изотоп е1 в качестве в качестве

4,0-4

0,032

2, 7-3

0,22

2,9-3

0,23

3,1-3

0,25

2,2 3

0,17

1,2-3

0,10

5,8-3

0,16

6,4-3

0,18

7,3-3

0,20

5,1-3

0,14

0,038

1,4-2

0,22

1,45-2

0,22

1,7"2

0,26

1,05-2

0,16

6,8-3

0,10

3,4-14

3,4-14

3 14

3 14

1, 5-14 .

1,5 14

1, 5-15

1, 5-15

1.9-3

0,036

9,6-3

О, I8 !,1-2

0,2!

1,4-2

0,26

9,8-3

0,19

6,5-3

0,12

3-4

0,034

1,7-3

0,20

1 9-3

0,22

2,2-3

0,25

1,6-3

0,18

1,0-3

0,12

6,0-5

0,034

3,4-4

0,20

3,8-4

0,22

4,3-4

0,25

3,5-4

0,19

19"

0,11

7,5-4

0,036

4,3-3

0,20

4,6-3

0,22

5,2-3

0,25

3,9-3

0,18

2,4-3

0,11