Способ измерения -активности среды и твердый сцинтилляционный детектор для его осуществления

 

Использование: оперативное измерение в режиме мониторинга низких уровней альфа-излучения в жидких, пластичных и сыпучих средах. Сущность изобретения: перед началом измерений рассчитывают контактный объем среды V_с и усредненный геометрический фактор регистрации и определяют минимальное время t, необхожимое для регистрации альфа-излучения в среде, по формуле , где n_α - число отсчетов сцинтилляций альфа-частиц, обеспечивающее требуемую точность измерений; a_min (Бк · л^-1) - минимальный заданный уровень чувствительности измерений, например ПДК. Измеряют и определяют удельную активность среды по формуле (Бк · л^-1). Сцинтилляционный датчик детектора выполнен в виде блока стержней, имеющих призматическую или цилиндрическую, или обтекаемую форму, соединенных между собой решеток и выполненных из силикатного или органического, или кварцевого стекла, или из лейкосапфира, последовательно покрытых по образующей поверхности слоем сцинтиллятора ZnS(Ag) толщиной 30-50мкм, слоем светоизолятора-отражателя из алюминия и слоем фторопласта, суммарной толщиной двух последних слоев 1-5 мкм. Торцы стержней заполированы и с одной стороны оптически соединены с окном-световодом гидроизолированной камеры ФЭУ, а с другой - покрыты зеркальным отражателем и снабжены заостренными наконечниками. Геометрические параметры датчика оптимизированы в зависимости от свойств среды. Для измерений при перемещении в водной среде детектор снабжен буксируемым или автономным установочным аппаратом, обладающим системой поддержания и варьирования глубины погружения и пространственной ориентации датчика. Для измеренй в пластичных и сыпучих средах детектор снабжен приспособлениями для ввода датчика в среду с помощью манипулятора и буровой установки или гидромонитора. Способ и устройство позволяют измерять удельную активность, например, ²³⁹Pu на уровне ПДК в воде, полужидком иле, влажном грунте и песке соответственно за 7, 10, 18 и 22 мин. 2 с. и 9 з.п. ф-лы, 12 ил., 4 табл.

Изобретение касается измерения удельной α-активности среды и может быть использовано для оперативных измерений и мониторинга низких уровней α -излучения в жидких, пластичных и сыпучих средах, например в глубинных, мелких и приповерхностных водах любой степени замутненности, в придонном иле и влажных мягких грунтах, для изучения пространственно-временных вариаций естественной и техногенной α -активности донных осадков, глубинных и поверхностных вод океанов, морей и крупных озер, а также для проведения аналогичных исследований в реках, малых озерах, болотах, торфяниках, подпочвенных водах, промышленных стоках, пульпах, обводненных скважинах и т.п. Изобретение может найти применение для оценки и контроля радиационно-экологической обстановки в окрестностях АЭС и радиохимических производств, а также в районах ядерных аварий на суше и на море.

Известен способ измерения α -излучения в жидкой среде с помощью сцинтилляционного детектора [1] Для проведения измерений через камеру, находящуюся под контактной (рабочей) поверхностью датчика, покрытой майларом, по трубопроводу пропускают исследуемую жидкую среду, содержащую тяжелые радионуклиды, и с помощью фотоэлектронного умножителя (ФЭУ) и присоединенного к нему электронного устройства измеряют скорость счета сцинтилляций, вызываемых в датчике α -частицами. Удельную активность жидкой среды, т.е. число α -распадов в единице объема среды за 1 с определяют путем сравнения скоростей счета α -частиц в этой среде и в эталонном растворе с известной удельной активностью исследуемого α -излучателя. Данное техническое решение принято за прототип способа.

Известен детектор для измерения α -излучения в жидкой среде [1] в котором в качестве датчика используют плоский сцинтилляционный экран. Такой экран [1] изготовляют, например, путем нанесения на поверхность диска-световода слоя мелкокристаллического сцинтиллятора толщиной 100-120 мкм, в качестве сцинтиллятора используют сульфид цинка ZnS. Слой сцинтиллятора дополнительно покрывают отражающим и защитным слоем майлара, толщина которого ( ≃ 12 мкм) вдвое меньше длины l _α' пробега в материалах майлара (лавсан, алюминий) α -частиц, испускаемых тяжелыми радионуклидами, например 238U и ²³⁹Pu (l_α ' ≃ 20-30 мкм) [2,3] Экран оптически соединен через диск-световод с окном фотокатода ФЭУ.

Способ и устройство отличаются сравнительной простотой используемого детектора и оперативностью проведения измерений. Сравнительно малая толщина слоя сцинтиллятора обеспечивает в детекторе [1] низкий фон от β и γ -излучений.

Однако данный детектор отличается низкой чувствительностью измерений и невозможностью проведения их в природных средах в режиме мониторинга.

По данным [1] уровень чувствительности детектора для обнаружения ²³⁸U в воде по α -излучению составляет≈ 10^-9 Ки˙мл^-1, что соответствует ≈ 10^-6 Ки˙л^-1 3,7˙10⁴ Бк˙л^-1. Между тем, уровень чувствительности детектора, предназначаемого для мониторинга в окружающей среде таких техногенных радионуклидов, как ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu, должен соответствовать измеряемым удельным активностям, не превышающим ПДК для этих нуклидов, т.е. 2,2˙10^-9 Ки˙мл^-1 81,4 Бк˙л^-1 [4] что в ≈500 раз меньше минимальной величины удельной α -активности, определяемой детектором [1] Одна из причин низкой чувствительности детектора [1] заключается в том, что контактная поверхность датчика невелика. Кроме того, не оптимизирован состав сцинтиллятора (не имеется указаний о содержании в нем активатора). Толщины слоев ZnS и майлара в датчике [1] также не оптимизированы, что приводит к снижению эффективности регистрации α -излучения из-за несовершенной геометрии α -счета и плохих условий светособирания.

Недостатком способа-прототипа является необходимость проведения калибровочных измерений на данном экземпляре детектора для данного вида среды и для каждого конкретного радионуклида, удельную активность которого предполагается измерять в этой среде, что не всегда возможно. В частности, в работе [1] для калибровки детектора используют водные растворы нитрата уранила известной удельной активности. В результате таких измерений находят коэффициент пропорциональности между величинами измеряемой скорости счета и определяемой удельной активности [1] Указанная процедура экспериментальной калибровки для данного детектора очевидно является достаточно простой лишь при измерениях α -активности в воде и истинных водных растворах. Но эта процедура становится крайне затруднительной и, по-видимому, теряет смысл в предусмотренных предлагаемым техническим решением случаях прямых измерений α -активности в мутных полужидких и пластичных средах (ил, торф и т.п.). Дело в том, что для приготовления эталонного образца известной удельной активности, адекватного исследуемой среде, необходимо сначала приготовить неактивный образец, близкий к исследуемой среде по составу и физико-химическим свойствам. Затем требуется ввести и гомогенно распределить в образце α -активный радионуклид, который должен быть взят в подходящей химической форме, которая заранее известна.

Целесообразно отказаться от этой трудоемкой и ненадежной процедуры и заменить ее теоретическим расчетом указанного коэффициента для гомогенных и квазигомогенных сред, исходя из их плотности и химического состава, которые, как известно, определяют длину пробега α -частиц в среде.

Наиболее близким к изобретению является детектор [5] содержащий секционный сцинтилляционный датчик, представляющий собой сборку из параллельно расположенных пластин сцинтилляционной пластмассы, расстояние между которыми делают более широким, чем толщина пластин. Затем приводят сборку в оптический контакт с окном ФЭУ через плексигласовый световод, заполняют промежутки между пластинами исследуемым жидким или газообразным материалом и производят измерения.

Подобно детектору [1] поверхность сцинтиллятора [5] может быть покрыта металлическим отражателем-светоизолятором. В случае необходимости подавления γ-фона используют две системы пластин, вставленных одна в другую и работающих в схеме антисовпадений. Преимущество данного детектора заключается в увеличении контактной поверхности датчика за счет секционирования сцинтиллятора.

Однако при отсутствии металлического покрытия пластин данный детектор не может работать в режиме мониторинга, поскольку в этом случае датчик должен находиться в светонепроницаемом кожухе. Между тем, одно лишь металлическое покрытие пластин без дополнительного защитного слоя сильно подвержено абразивному разрушающему действию твердых частиц, находящихся в потоках воды, в илах, грунтах и т.п. Кроме того, в случае измерений в промышленных стоках и технологических растворах металлический слой может подвергаться коррозии. При длительных стационарных измерениях, например при установке детекторов в контрольных пунктах под водой, на оксидной пленке, образующейся, например, поверх алюминиевого покрытия, могут сорбироваться из природных вод различные осадки, включая биопродукты, органические вещества и неорганические примеси, в том числе содержащие радионуклиды. Это может привести к увеличению фона и существенному снижению чувствительности детектора, вплоть до выхода его из строя.

Геометрия сборки из сцинтилляционных пластин не является оптимальной по величине контактной поверхности. Такая сборка недостаточно эффективна в случаях необходимости ее быстрого внедрения в вязкую или сыпучую среду и быстрого удаления из этой среды. Применение двух сборок, включенных на антисовпадения, еще более ухудшает гидродинамические характеристики данного датчика.

Использование в этом датчике пластин пластмассового сцинтиллятора (ПС), также нельзя признать удачным решением. В результате комптоновского рассеяния внешнего γ -излучения в ПС и в исследуемой среде, находящейся внутри датчика, детектор будет регистрировать значительный γ -фон. Очевидно, такой фон нельзя полностью исключить с помощью предлагаемого в [5] включения на антисовпадения хотя бы потому, что значительная часть комптоновских γ-квантов будет вылетать из датчика. Эти обстоятельства усугубляются низким энергетическим выходом Y_α α -сцинтилляций в ПС. Как известно, для сцинтилляций в ПС от релятивистских электронов, в частности от электронов с энергиями Е_о ≈ 1МэВ, величина Y_е≃ 2% Между тем, в случае испускаемых тяжелыми радионуклидами α -частиц с энергиями Е_α ≃ 5 МэВ из-за характерного для ПС сильного тушения в α -треках отношение Y_α /Y_е ≃ 0,1, т.е. величина Y_α ≃ 0,1Y_е≃ 0,2% В результате, амплитуда сцинтилляции, которая пропорциональна произведению E˙Y, для рассматриваемого α -излучения будет такой же, как для электронов с энергией Е_е ≃ 0,5 МэВ, т.е. амплитуды α -сцинтилляций в случае [5] оказываются близкими к амплитудам фоновых сцинтилляций, вызываемых в ПС значительной частью комптоновских электронов, что приводит к снижению чувствительности детектора, предлагаемого в работе [5] Как известно, у лучших сцинтилляторов на основе ZnS, например у ZnS(Ag), величина Y_α ≃ 20% что на два порядка величины превышает Y_αдля ПС. Поэтому в детекторе [5] требуется значительно более чувствительная и сложная электронная аппаратура, чем в детекторе на основе ZnS(Ag).

Задача изобретения заключается в расширении сферы использования, повышении эффективности измерений и чувствительности детектора.

Для этого в способе измерения α -активности среды, включающем измерение скорости (с^-1) счета α -частиц сцинтилляционным детектором в исследуемой среде и определение удельной активности а, перед началом измерений скорости счета α-частиц определяют минимальное время t регистрации α -излучения для каждого типа исследуемой среды по зависимости t n_α(a_min·V)^-1, (c), (1) где n_α необходимое число отсчетов для обеспечения требуемой точности измерений; V_с контактный объем среды у рабочей поверхности датчика, т.е. объем слоя среды, в котором возникают α -частицы, входящие в сцинтиллятор и регистрируемые детектором, л; усредненный геометрический фактор регистрации, учитывающий долю α -частиц, зарегистрированных детектором, от числа α -распадов в контактном объеме V_с, после чего проводят измерение и определяют удельную активность среды по формуле a (V)^-1 (Бк·л^-1), (2) где (V)^-1= χ_ont (л^-1) расчетная величина объемной эффективности регистрации.

Для типовых сред: воды, полужидкого ила, влажного грунта и песка рассчитанное по формуле (1) минимальное время измерений удельной активности ²³⁹Pu на уровне ПДК может составлять 7,10,18 и 22 мин ±10% соответственно.

Задача изобретения может быть решена также тем, что в твердом сцинтилляционном детекторе для измерения α -активности среды, содержащем секционированный сцинтилляционный датчик с металлическим отражателем-светоизолятором, оптически соединенный световодом с фотоэлектронным умножителем (ФЭУ), сцинтилляционный датчик выполнен в виде блока параллельных, с зазором установленных призматических или цилиндрических стержней-световодов из оптически прозрачного нелюминесцентного материала, покрытых по образующей поверхности слоем сцинтиллятора сернистого цинка-серебра [ZnS(Ag)] толщиной 50-30 мкм, поверх которого последовательно нанесены слой светоизолятора-отражателя из алюминия и слои защитных покрытий из антиабразивного и гидрофобного материалов суммарной толщины 1-5 мкм, при этом стержни имеют полированные торцы, которые с одной стороны соединены обоймой с окном гидроизолированной камеры ФЭУ, а с противоположной стороны покрыты слоем зеркального отражателя-светоизолятора из алюминия и снабжены заостренными наконечниками, причем отношение диаметра стержня к его длине находится в пределах 0,2-0,02, а к величине зазора между стержнями в пределах 5-0,5.

Стержни-световоды сцинтилляционного датчика могут быть выполнены из органического или силикатного, или кварцевого стекла, или из лейкосапфира.

В качестве органических стекол для изготовления стержней целесообразно использовать аллиловые полимеры или эпоксиполимеры, или поликарбонаты, или полиметилметакрилат, или полиуретанакрилаты.

Первое (внутреннее) защитное покрытие может быть выполнено из полицианакрилата или из поликарбоната, или из аллилового полимера, или из эпоксиполимера.

Второе (наружное) защитное покрытие может быть выполнено из фторопласта.

Для глубоководных измерений окно гидроизолированной камеры ФЭУ может быть выполнено из кварцевого стекла или из лейкосапфира.

Для измерений при перемещениях в водной среде детектор может быть снабжен буксируемым или автономным установочным аппаратом, обладающим системой поддержания и варьирования глубины погружения и пространственной ориентации датчика в потоке исследуемой среды.

Стержни датчика могут иметь сечение обтекаемой формы, причем длинные оси этих сечений ориентированы в направлении наилучшего обтекания потоком исследуемой среды.

Детектор может быть снабжен приспособлениями для введения стержней датчика на заданную глубину пластичной или сыпучей среды, включая манипулятор и буровую установку или гидромонитор.

Предложенный многосекционный, стержневой детектор с оптимальными размерами стержней и толщинами защитного, отражающего и сцинтилляционного покрытия предназначен для осуществления способа измерения низких уровней α -излучения тяжелых радионуклидов в средах различной консистенции, состава и плотности, в режиме мониторинга с оптимальной скоростью перемещения и счета. Предлагаемый способ и детектор направлены на решение одной и той же задачи, с получением единого технического результата.

Технический результат изобретения, полученный при реализации предложенных способа и устройства, заключается в следующем.

Предлагаемое изобретение представляет собой способ оперативного измерения низких уровней α -активности жидких, пластичных и сыпучих сред, включая глубоководные условия. При этом измерения производят непосредственно в α -активной среде, т.е. без отбора и химической подготовки проб. Измерения могут проводиться в режиме мониторинга, т.е. в режиме непрерывной или периодической регистрации уровня α -активности, производимой с помощью стационарного или транспортируемого детектора.

Для оптимизации характеристик прибора и для ускорения оценки радиационной обстановки в исследуемой среде впервые разработан метод расчета величины эффективного объема регистрации α -излучения, который позволил также исключить трудоемкую операцию создания набора эталонных образцов различных сред с известной α-активностью.

Повышена чувствительность детектора и эффективность измерений путем увеличения контактной поверхности сцинтиллятора и оптимизации толщины слоев сцинтиллятора, его покрытий и пограничных слоев среды и снижения тем самым фона β и γ-излучений.

Изобретение может быть использовано в практических задачах оперативного измерения и мониторинга низких уровней α -излучения естественных и особенно техногенных радионуклидов (²²²Rn, ²³²Th, ²³⁸U, ²³⁵U, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu и др.) в жидких, пластичных и сыпучих средах, в том числе в поверхностных водах рек и озер, в подпочвенных водах, в глубинных водах морей, в придонном иле, в торфяниках и влажных грунтах, для контроля радиационно-экологической обстановки вблизи населенных пунктов и мест водозабора, для оценки радиационной обстановки в окрестностях АЭС и радиохимических производств, в частности для контроля сливных и оборотных вод этих объектов, а также для контроля за радиационной обстановкой в местах захоронения радиоактивных материалов, в районах ядерных аварий на суше и на море и при ликвидации последствий аварий, например при подъеме затонувших кораблей и подводных лодок с ядерно-активными материалами на борту.

Известен способ измерения α -активности с использованием жидких сцинтилляторов [6] который по чувствительности соответствует предложенному техническому решению. Однако этот способ и устройство требуют длительных по времени операций отбора и обработки проб исследуемой среды и, очевидно, непригодны для оперативного изменения α -активности в окружающей среде.

При сравнении изобретения с прототипом выявлено, что предложенный способ отличается новой операцией перемещения детектора в различных средах, с обработкой результатов по предложенной зависимости с использованием нового критерия "контактный объем", а устройство отличается формой сцинтилляционного датчика и совокупностью слоев покрытий оптимальной толщины.

Сущность изобретения заключается в том, что при измерениях вводят стержневую сборку датчика в исследуемую α -активную среду, измеряют скорость счета сцинтилляций от α -частиц и с учетом заранее вычисленных величин контактного объема V_с среды и доли регистрируемых α -частиц от общего числа α -частиц, возникающих в контактном объеме, определяют удельную α -активность а по приведенной выше формуле (2).

Контактный объем V_с это примыкающий к поверхности покрытия сцинтиллятора объем слоя среды толщиной l, в котором возникают α -частицы, входящие в сцинтиллятор и регистрируемые детектором. Например, для сцинтиллятора в форме плоского диска площадью S, находящегося в оптическом контакте с имеющим примерно такую же площадь окном фотокатода ФЭУ, V_c S˙l. (3) Очевидно, что регистрироваться будут лишь α -частицы, определенная часть пробега которых, зависящая от световыхода сцинтиллятора и установленного порога дискриминации, будет проходить в самом сцинтилляторе. Соответственно l < l_α где l_α длина пробега α -частицы в веществе среды. Так, для воды l_α ≃ 4˙10^-4 см [2,3] При диаметрах плоского датчика и окна ФЭУ d 15 см и величине l 3˙10^-4 см контактный объем составляет V_с S˙l πd²l/4 ≃ 0,5 см³.

При более сложной поверхности сцинтиллятора, например цилиндрической, величина l переменная и V_с вычисляется интегрированием по поверхности S, как это показано ниже.

Следует заметить, что формула (3) неприменима уже к случаю прототипа [1] в котором диаметр плоского диска-световода, покрытого слоем сцинтиллятора, в несколько раз превышает диаметр окна ФЭУ.

Геометрический фактор (ГФ) регистрации α -излучения это доля α -частиц, достигающих сцинтиллятора и регистрируемых детектором, от числа α -распадов в контактном объеме. В дальнейшем различаются следующие обозначения для ГФ: ζ и ζ' ГФ для сцинтилляторов без покрытия и с покрытием (покрытиями) соответственно, среднее значение ГФ на контактной поверхности сцинтиллятора S с покрытием и с ГФ, переменным по поверхности S.

Для плоского дискообразного сцинтиллятора, не имеющего покрытия и прилегающего к окну ФЭУ такой же площади: ζ (aV_c)^-1= (aSl)^-1, (4) где скорость счета α -частиц в детекторе, БК; а удельная активность, Бк˙л^-1; V_с контактный объем, л; S контактная поверхность сцинтиллятора; l толщина контактного слоя.

Как показано на фиг. 1, в вертикальном цилиндрическом столбе активной среды I, имеющем основание единичной площади, на интервале высоты от х до х + dх рождается в единицу времени а.d xα -частиц. Из них пересекут границу раздела двух сред и вызовут регистрируемые сцинтилляции в среде II α -частицы, прошедшие в среде I путь x ≅l и испущенные в телесный угол ω (х) в виде конуса с вершиной в точке испускания и с углом полураствора ϕ arccos(x/l). Доля этих частиц составляет
= a dX, (5)
ζ и (6)
Геометрический фактор ζ' для случая плоского сцинтиллятора с покрытием находим следующим образом. В этом случае сцинтиллятор отделяем от активной среды слоем покрытия толщиной b. Длины пробега α -частиц в среде и в материале покрытия равны l_α и l_α ' соответственно. Требуется определить коэффициент κ=ζ^' / ζ уменьшения доли регистрируемых частиц в зависимости от величины b. Показано, что по ослабляющим (тормозным) свойствам покрытие можно заменить на слой среды толщиной b' b(l_α /l_α'). Тогда в геометрию предыдущей задачи добавляется слой толщиной b', в котором отсутствует источник.

Соответственно в формуле (5) заменяется нижний предел интегрирования:
a 1- dX [1-bʹ/l]². (7) Как результат:
χ 1- · . (8)
В табл.1 приведены вычисленные по формуле (8) поправочные коэффициенты κ и доли ζ' регистрируемых α -частиц с энергией 5 МэВ в сцинтилляторе, отделенном от среды алюминиевым покрытием толщиной b, варьируемой от 1 до 10 мкм. При этом для алюминия пробег l_α 23 мкм.

Из данных табл.1 следует, что использование покрытий из алюминия толщиной более 5 мкм в случае l_α /l ≥2 нецелесообразно. Толщины покрытий примерно 0,5-1,0 мкм практически не сказываются на величине ζ'. Пробеги α -частиц в материалах защитных полимерных покрытий примерно в 1,5 раза больше, чем в алюминии, и при толщинах примерно 0,5-1,0 мкм эти покрытия также незначительно влияют на величину ζ'.

В предлагаемом устройстве используют, например, сборку из цилиндрических стержней-световодов, на которые последовательно нанесены слои сцинтиллятора, отражателя-светоизолятора и защитных покрытий. Рассмотрим условия собирания света в одном из таких стержней. Предварительно заметим следующее: во-первых, введенный выше контактный объем М_с в случае стержневого датчика определяется произведением V_c NV, где N число стержней в датчике; V контактный объем среды для одного стержня; во-вторых, так как диаметр стержня значительно превышает длину пробега α -частиц в среде: D >> l, то кривизна поверхности стержня практически не влияет на величину ГФ, так что формулы (6) и (8) и данные табл.1 в рассматриваемом случае остаются справедливыми.

Распространяясь в стержне-световоде, свет сцинтилляции многократно рассеивается и отражается слоями алюминия и ZnS(Ag). Поскольку суммарный коэффициент отражения этих слоев К < 1, часть света в них поглощается. Очевидно, потери света возрастают с увеличением числа отражений, т.е. с увеличением расстояния h по образующей стержня от места возникновения сцинтилляции до окна камеры ФЭУ. Поэтому исходные амплитуды регистрируемых сцинтилляций возрастают с увеличением h, т.е. при больших h регистрируются сцинтилляции от α -частиц с увеличенной частью l* пробега в ZnS(Ag) и соответственно с уменьшенной частью l их пробега в исследуемой среде. Как результат, толщина контактного слоя среды l убывает с увеличением h.

В соответствии с формулой (8), вариации l сказываются на величине геометрического фактора регистрации ζ'(h). Отсюда возникает необходимость в том, чтобы найти среднее значение для данного стержня в определенных условиях измерений.

Для расчета величин V и в рассматриваемом случае необходимо сначала определить функцию l l(h), для чего требуется рассчитать зависимость от h коэффициента светособирания δ, т.е. доли фотонов сцинтилляций, доходящих по стержню до окна ФЭУ.

Расчет зависимости δ= δ (h) производят при следующих исходных данных:
отражение света сцинтилляции от слоя микрокристаллического порошка Zn(Ag), покрытого алюминием, считают диффузным;
потерями света в прозрачном материале стержня-световода пренебрегают;
принимают, что реальные значения коэффициента отражения от указанного слоя лежат в пределах К 0,95-0,8.

При этом рассматривают распространение света по длинному стержню, т.е. по стержню, имеющему отношение диаметра D к длине H, D/H >> 1.

Расчет зависимости величины δ от параметров стержня проведен с использованием разработанной машинной программы на основе метода Монте-Карло (метода стохастического имитационного моделирования). Результаты расчетов при различных значениях К, D/H и h/H представлены на фиг.2-5. Оцененные статистические погрешности результатов не превышают 5% Очевидна желательность выбора отражателя с возможно более высокими значениями К, что особенно существенно для стержней с большим удлинением, т.е. с высокими отношениями D/H (фиг. 2 и 3). В то же время для стержней с малым удлинением (фиг.4 и 5) потери света на поглощение при отражении невелики. Однако снижение D/H очевидно будет приводить к уменьшению контактного объема, т.е. к снижению чувствительности детектора. Таким образом, требуется оценить оптимальную величину чувствительности.

Определение контактного объема V для цилиндрического стержня длины Н и диаметра D производят с помощью кривых, изображенных на фиг.2-5. Рассмотрим в качестве примера случай регистрации α -частиц, испускаемых при α -распаде ²³⁹Pu. Энергия таких α -частиц Е_α ≃ 5 МэВ. Пусть η≅ 1 доля этой энергии, поглощаемая в сцинтилляторе. Соответственно (1 η) доля энергии, поглощаемая в среде и покрытиях сцинтиллятора.

Как уже отмечалось, энергетический выход сцинтилляции для ZnS(Ag) составляет Y_α 0,2. Средняя энергия сцинтилляционного фотона (λ ≃ 420 нм) равна hν ≃ 3 эВ, т.е. в сцинтилляции рождается Z₁ ≃ E_α Y_α η / h ν ≃ 3˙10⁶ фотонов. Для подавления фона от шумов ФЭУ и γ -квантов порог дискриминации в детекторе целесообразно установить на уровне амплитуды сцинтилляции, равной Z ≃ 3˙10³-10⁴ фотонов в световом импульсе. Таким образом, если коэффициент светособирания для фотонов сцинтилляции равен δ, то условие регистрации имеет вид
δ η Z₁ ≈ δ η˙3˙10⁵≥Z (9)
Отсюда получаем минимальное значение η=η₁, при котором соотношение (9) обращается в равенство. При δ 1, т.е. для сцинтилляции, пространственно наиболее близкой к ФЭУ, η₁ ≃ 0,01-0,03; при δ 0,1 величина η₁ ≃ 0,1-0,3, а при δ < 0,001 сцинтилляция вообще не будет регистрироваться.

Контактный объем V α -активной среды, окружающей цилиндрический стержень рассматриваемого типа, имеющий диаметр D и длину Н (D < <H), может быть определен как интеграл:
V 2πD·l_α[1-η(X)]dX, (10) где l_α пробег α -частицы в среде
X₁= Здесь h_max такое максимальное расстояние по образующей цилиндра от окна ФЭУ до места возникновения сцинтилляции, на котором рассматриваемая сцинтилляция может быть еще зарегистрирована, т.е. при котором выполняется условие
≅ 1. (11)
При расчетах величины V по соотношению (10) использованы зависимости δ(h/H), приведенные на фиг.2-5. Результаты расчетов при К 0,9; Н 10 см; l_α= 40 мкм приведены в табл.2.

Поскольку число стержней в датчике фиксированного поперечного размера при заданном расстоянии между стержнями примерно обратно пропорционально D², критерием оптимальности диаметра стержня D может служить величины V/D² (цифры в скобках в табл. 2). Видно, что при характерных значениях Z ≃ 10⁴-3˙10³ оптимальный диаметр стержня в рассматриваемой сборке составляет ≈1 см. В сборке из 100 таких стержней, которая размещена на площади окна фотокатода ФЭУ диаметром D_ф= 15 см, S_ф= πD_ф²/4 177 см², чувствительный объем при Z 3˙10³ составил V_е V˙N V˙100 11 мл, что сравнимо с объемом жидкого сцинтиллятора, в высокочувствительной лабораторной установке [6]
Методику имитационного моделирования используют также для определения формы контактного объема. В случае цилиндрического стержня последняя близка к полому конусу, окружающему цилиндрический стержень, и характеризуется величиной l l(h)= убывающей с возрастанием h от некоторого максимального значения _lmax при h 0, т.е. вблизи ФЭУ, до минимума l_min при h H и до l 0 при h_max H. Проведенные оценки показали, что доля контактного объема, приходящаяся на диапазон h > 0,75˙h_max, составляет не более 5% от величины V. Поэтому целесообразно использовать стержни, длина которых Н ≃ 0,75˙h_max.

Для определения среднего значения геометрического фактора , используемого затем в расчетах удельной активности по формуле (2), по известной функции l l(h) определяют значения ζ^'=ζ^' (h) и производят усреднение ζ'(h) в диапазоне 0 ≅ h ≅ H.

Выполним оценку времени измерений α-активности ²³⁹Pu на уровнях ПДК и 0,1 ПДК в водной среде.

При расчетах воспользуемся величиной контактного объема датчика V_c= 11 мл, приведенной выше. Скорость счета α -частиц в детекторе при удельной активности ²³⁹Pu на уровне ПДК (а 81,4 Бк/л) рассчитаем по формуле
0,18 c^-1= 10,8 мин^-1, (12) где 0,2 среднее значение доли регистрируемых α -частиц в стержне с отражателем, рассчитанное по упомянутой методике.

Зная , нетрудно оценить точность измерений α -активности на уровне ПДК, достигаемую за определенное время измерений. Результаты таких расчетов приведены в табл.3.

Как следует из данных табл.3, удельная активность ²³⁹Pu в воде на уровне ПДК может быть измерена предлагаемым способом с точностью ≈ 10% уже в течение примерно 10 мин, а следовые концентрации ²³⁹Pu на уровне 0,1 ПДК могут быть обнаружены за время порядка 1 ч. Как показано ниже, при увеличении количества стержней N эти времена могут быть еще более сокращены.

Пример реализации предлагаемого способа для случаев различных сред приведен в табл. 4. Для четырех типовых модельных сред: воды, полужидкого ила, влажного грунта и песка по формуле
t n_α·(a_min·V)^-1 (1) рассчитаны минимальные времена t измерений α -активности на уровне ПДК (времена выхода на мониторинг) для ²³⁹Pu.

Расчеты проводили указанным выше методом при следующих исходных данных:
суммарная толщина покрытий, нанесенных на сцинтиллятор, b 5 мкм;
длина пробега α -частиц ²³⁹Pu в покрытиях l_α ' 25 мкм;
длина стержня Н 10 см;
площадь цилиндрической обоймы датчика S_D 180 см².

Составы полужидкого ила и влажного грунта взяты близкими к составам алюмосиликатных бентонитовых глин, смешанных с различными количествами воды. Необходимые для расчета величин V_с и длины пробега α -частиц l_α в указанных средах находили по известным формулам и справочным данным [2,3] Выбираемые диаметры стержней D увеличивали с возрастанием консистенции среды. Число стержней в датчике оценивали из условия N ≈ 1/D². Вычисленные по формуле (1) минимальные времена измерений α -активности ²³⁹Pu в воде, полужидком иле, влажном грунте и песке равны 7, 10, 18 и 22 мин 10% соответственно. Такие результаты являются удовлетворительными для прямых измерений α -активности среды, проводимых без отбора и лабораторной обработки проб.

Толщины сцинтиллятора и его покрытий обосновываются следующим образом. В диапазоне энергий α-частиц, испускаемых наиболее распространенными естественными и техногенными радионуклидами, Е_α ≃ 4,0-5,5 МэВ, пробеги α -частиц в ZnS(Ag) укладываются в интервал 17-25 мкм. Поэтому желательно для предельного уменьшения фона и улучшения светособирания делать толщину слоя ZnS(Ag) близкой к 25 мкм. Однако наносимый слой порошка ZnS(Ag) при заданной поверхностной плотности (массовой толщине), как показывают измерения, примерно в 1,3 раза толще, чем слой монокристаллического материала. Кроме того, нанесение, например, на круглый стержень слоя ZnS(Ag), строго выдержанного по толщине, технически достаточно сложно. Поэтому увеличивают толщину слоя ZnS(Ag) в 1,5-2 раза по сравнению с указанным, т.е. до 30-50 мкм, что существенно снижает требования к допускам на вариации толщины и облегчает операцию нанесения покрытия.

Достаточная толщина алюминиевого покрытия, обеспечивающая отражение и светоизоляцию, как известно, составляет ≈ 0,5 мкм, но по технологическим соображениям верхний предел этой толщины увеличивают до ≈ 2,5 мкм. По аналогичным соображениям такой же верхний предел, т.е. 2,5 мкм, устанавливают и для защитных полимерных покрытий. Как показано в табл.2, покрытия такой толщины сравнительно немного уменьшают геометрический фактор регистрации α -частиц.

Отношение диаметра цилиндрического стержня к его длине выбирают в пределах D/H 0,02-0,2. При D/H < 0,02 и при реальных значениях коэффициента отражения К 0,85-0,9 нижняя граница h_max контактного объема, при которой l 0, оказывается меньше, чем Н, т.е. часть стержня перестает работать. При D/H > 0,2 эффект увеличения эффективности за счет стержневого секционирования становится меньше, чем в способе-прототипе.

Толщины стержней и расстояния между их образующими поверхностями выбирают с учетом реологических и гидродинамических свойств исследуемой среды. Исходя из требования достаточной прочности стержней на изгиб и на растяжение при извлечении их из ила или грунта, совершаемом под некоторым углом к вертикали, диаметр стержня делают не менее 5 мм. В случае детектора, предназначенного для измерений в медленных потоках воды, например в морских течениях, в случае сборок, содержащих ≈100 стержней, расстояние между их образующими делают не менее 1 мм. При меньших расстояниях между стержнями задержка исследуемой среды в датчике будет влиять на оценку вариаций активности в потоке при удельных активностях на уровне ПДК таких нуклидов, как ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu.

Существенным для конструкции детектора является фторопластовое покрытие стержней. В силу рекордной химической стойкости фторопласта-4 и его крайне низкой адгезионной способности такое покрытие исключает образование на поверхности стержня сорбированной пленки α -активной воды, предотвращает налипание на стержень загрязнений биологического происхождения, а также неорганических примесей. Кроме того, фторопластовое покрытие позволяет вести измерения в химически агрессивных средах, например в концентрированных растворах кислот, щелочей и окислителей.

Гидрофобность фторопластового покрытия способствует лучшему обтеканию стержней в быстрых потоках воды, в частности при транспортировке детектора в воде с большими скоростями. Вместе с тем, предлагаемое фторопластовое покрытие имеет малую толщину ≈ 2,5-0,5 мкм и практически не оказывает препятствий проникновению α-частиц в сцинтиллятор.

В случае детектора, предназначенного преимущественно для измерений в пластичных и сыпучих средах, предлагается двухслойное защитное покрытие. Первый (внутренний) слой выполняют из полимерной пластмассы, имеющей хорошие антиабразивные свойства, например из аллилового полимера или из поликарбоната, а второй (наружный) слой делают из фторопласта. При долговременных абразивных нагрузках фторопластовый слой постепенно стирается, но оставшийся слой антиабразивного материала защищает металлический отражатель от разрушения. Стержень затем может быть восстановлен путем повторного нанесения фторопластового покрытия (напыленного фторопласта или фторопластового лака).

Устройство детектора поясняется на фиг.6-10. Сцинтилляционный датчик (фиг.6-9) выполнен в виде блока (сборки) стержней 1, соединенных проволочной решеткой 2. Стержни 1 соединены обоймой 3 с окном световода 4 ФЭУ 5. ФЭУ с фиксирующим кольцом 6 находится в гидроизолированной камере 7. Торцы стержней 8 заполированы. Свободная торцовая часть стержня снабжена заостренным наконечником 9. Образующая поверхность стержня покрыта слоем сцинтиллятора сернистого цинка-серебра [ZnS(Ag)] 10 толщиной 30-50 мкм, слоем отражателя-светоизолятора 11 из алюминия толщиной 0,5.2,5 мкм и защитным слоем фторопластового лака 12 толщиной 0,5.2,5 мкм.

На фиг.7 и 8а,б показан разрез А-А на фиг.6, для стержня цилиндрической, квадратно-призматической и обтекаемой формы соответственно. Толщины покрытий на фиг.7, 12 даны не в масштабе. На фиг.9 показан разрез Б-Б на фиг.6.

Свободный торец стержня 1 покрыт слоем 13 зеркального отражателя из алюминия, к которому снаружи приклеена, например, слоем эпоксидного клея 14 втулка 15 с резьбой, на которую навинчен сменный заостренный наконечник 9 с отверстием 16 для установочного ключа. Детектор размещен в рабочем положении в среде воды (I) или ила (II). Камера 7 исполнена в глубоководном варианте, имеет толстые стальные стенки и окно-световод 4, изготовленный из прозрачного материала высокой прочности: из кварцевого стекла или из лейкосапфира.

При необходимости проведения измерений в водной среде в условиях аварийно-спасательных работ и при других обстоятельствах, когда стержни датчика подвержены ударам, применяют защитный водопроницаемый кожух датчика, выполненный (фиг.10) в виде перфорированного металлического цилиндра 17 или в виде металлической сетки. Кожух прикреплен к корпусу детектора винтами 18. Для усиления прочности стержневой сборки на последней установлен каркас 19 из металлической ленты, плоскость которой параллельна образующим стержней.

Детектор, предназначенный для продолжительного мониторинга путем транспортировки в водной среде, снабжен буксируемым или автономным установочным аппаратом, изображенным, например, на фиг.11. Такой аппарат, основанный на известных технических принципах, позволяет устанавливать детектор на определенной глубине погружения, варьировать по заданной программе траекторию движения детектора и ориентировать датчик в потоке исследуемой воды.

Детектор 20 (см. фиг.11) включает сцинтилляционный датчик 21 со стержнями, которые при измерениях обтекаются набегающим потоком воды, и камеру фотоприемника 22, находящуюся в корпусе установочного аппарата 23. Кабели 24 питания ФЭУ и зарядового усилителя, вывода сигналов с выхода ФЭУ, питания бортовых сервомеханизмов и электронных устройств аппарата 23 и дистанционного управления последними закреплены на буксировочном тросе 25. Аппарат 23 снабжен гироскопическими устройствами и дистанционно управляемым или автоматическим электронным блоком 26 установки курса, включая задание глубины погружения и пространственной ориентации датчика. К блоку 26 электрически присоединен сервопривод вентиля баллона 27 со сжатым воздухом, причем баллон 27 пневматически присоединен к системе продувки 28 балластных отсеков 29 с клапанами впуска и выпуска заборной воды. Аппарат 23 также оборудован клапаном 30 регулировки давления воздуха внутри корпуса, килем 31, рулями 32 поворота, стабилизатором 33 и рулями 34 глубины. Рули 32 и 34 имеют сервоприводы, электрически подключенные к блоку 26.

Аппарат 23, предназначенный для работы в режиме автономного подводного плавания, снабжен внутренним источником электропитания, например аккумулятором, а также известными устройствами: блоком преобразования напряжения для питания ФЭУ, управляющей электроники и сервомеханизмов, а также снабжен системой обработки и запоминания информации о пространственно-временных вариациях α -активности среды, выдаваемой детектором.

В упомянутом выше случае возможности соударений стержней датчика с внешними объектами, например при проведении аварийно-спасательных работ, датчик помещают в сетчатый или перфорированный водопроницаемый кожух 35. Перед спуском в воду аппарата 23, детектор закрепляют в колодце 36 корпуса аппарата. Для облегчения этой операции и для предотвращения механических повреждений датчика при подъеме на борт аппарат 23 снабжен опорными стойками 37.

При транспортировке детектора с помощью надводных и подводных плавсредств, имеющих оптимальные скорости 20-30 узлов (33-56 км/ч) и более, возникает необходимость в предотвращении разрывов сплошности водной среды возле стержней датчика, поскольку такие разрывы приводят к значительным искажениям величин контактного объема V_с и геометрического фактора , что отрицательно сказывается на точности измерений. В этих условиях используют датчик, стержни которого имеют сечение обтекаемой, например каплевидной, формы (фиг.8б). При этом длинные оси сечения стержней ориентированы в направлении наилучшего обтекания потоком исследуемой среды.

В случае измерений в пластичной или сыпучей среде (фиг.12) детектор 20, включающий датчик 21 и камеру 22 фотоприемника 3, предлагается укомплектовывать электромеханическим манипулятором 38, управляемым с борта плавсредства или автономного спускаемого аппарата. При этом на корпусе фотоприемника выполняют ответное приспособление 39 для захвата манипулятором 38. При необходимости введения датчика в грунт на глубину, превышающую длину стержней, предлагается дополнительно снабдить детектор 20 известным буровым устройством 40 или гидромонитором, также имеющим ответные приспособления 39 для захвата манипулятором 38.

Детектор подготовляют к измерениям следующим образом.

Для проведения измеpений в водной среде детектор либо устанавливают на требуемой глубине с помощью поплавка (буя), якоря и системы тросов, либо присоединяют к нему буксируемый или автономный установочный аппарат (фиг. 11), который перемещается в воде по заданному курсу.

Для проведения измерений в сливных и оборотных водах предприятий или в потоках технологических растворов, движущихся по трубам, датчик детектора либо непосредственно устанавливают в трубе достаточно большого диаметра, либо размещают в специальной камере, через которую протекает исследуемая жидкая среда.

Для проведения измерений в пластичных или сыпучих средах, например в грунтах, датчик детектора вводят в исследуемую среду либо вручную, либо с помощью манипулятора (фиг.12). При необходимости проведения измерений в глубине грунта, превышающей длину стержней, с помощью манипулятора заглубляют детектор в скважину в грунте, предварительно созданную буровым устройством или гидромонитором.

Детектор работает следующим образом.

Возникающие в контактном объеме исследуемой среды α -частицы, движущиеся в сторону стержня, с определенной вероятностью проникают через его покрытия и вызывают сцинтилляции в слое ZnS(Ag). Свет сцинтилляций распространяется по стержню-световоду, испытывая диффузное отражение от слоев сцинтиллятора и отражающего покрытия и при этом ослабляясь. Затем свет проходит через окно камеры ФЭУ, освобождая из его фотокатода фотоэлектроны и вызывая тем самым на его выходе импульс тока.

Импульсы тока, вызванные сцинтилляциями в стержнях датчика, после усиления и дискриминации регистрируются электронными устройствами, определяющими с помощью заранее введенных калибровочных параметров детектора и среды удельную активность последней. При этом в случае необходимости оперативно отмечается превышение измеряемой удельной α -активности над заданным уровнем, вызывая, например, звуковой или световой сигнал на борту плавсредства.

Питание ФЭУ и установленного на его выходе зарядового усилителя и снятие сигналов с выхода последнего осуществляют, например, с помощью кабелей, присоединенных к тросу буксируемого аппарата (фиг.11).

Предложенные зависимости для расчета контактного объема и геометрического фактора регистрации α -излучения позволяют оптимизировать геометрические характеристики датчика при измерениях в различных средах. Примеры такой оптимизации приведены в табл.4.

Формула изобретения

1. Способ измерения a -активности среды, включающий измерение скорости счета -частиц твердым сцинтилляционным детектором в исследуемой среде и определение удельной активности a, отличающийся тем, что перед началом измерений скорости счета a -частиц производимых с помощью датчика, выполненного в виде набора стержней, изготовленных из нелюминесцентного материала и покрытых по образующей слоем твердого сцинтиллятора, определяют минимальное время t регистрации a -излучения для каждого типа исследуемой среды по зависимости

где n_α необходимое число отсчетов для обеспечения требуемой точности измерений;
a_min минимальный заданный уровень чувствительности измерений, Бк · л^-1;
V_с контактный объем среды у рабочей поверхности датчика, т.е. объем слоя среды, в котором возникают a -частицы, входящие в сцинтиллятор и регистрируемые детектором, л;
усредненный по поверхности сцинтиллятора, к которой примыкает контактный объем V_с, т.е. по площади контактной поверхности S, геометрической фактор регистрации, учитывающий долю α-частиц, зарегистрированных детектором, от числа a-распадов в контактном объеме V_с,
после чего проводят измерение и определяют удельную активность среды по формуле

где расчетная величина объемной эффективности регистрации, л^-1.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что для типовых сред: воды, полужидкого ила, влажного грунта и песка, рассчитанное для датчика с контактной поверхностью S 3100 см², цилиндрические стержни которого длиной H 10 см покрыты слоем сцинтиллятора ZnS(Ag), минимальное время t измерения удельной активности плутония-239 на уровне ПДК составляет 7; 10; 18 и 22 мин ± 10% соответственно.

3. Твердый сцинтилляционный детектор для измерения α -активности среды, содержащий секционированный сцинтилляционный датчик с металлическим отражателем и светоизолятором, оптически соединенный световодами с фотоэлектронным умножителем (ФЭУ), отличающийся тем, что сцинтилляционный датчик выполнен в виде блока параллельных с зазором установленных призматических или цилиндрических стержней-световодов из оптически прозрачного нелюминесцентного материала, покрытых по образующей поверхности слоем сцинтиллятора сернистого цинка серебра [ZnS(Ag)] толщиной 30 50 мкм, поверх которого последовательно нанесены слой светоизолятора-отражателя из алюминия и слои защитных покрытий из антиабразивного и гидрофобного материалов суммарной толщины 1 5 мкм, при этом стержни имеют полированные торцы, которые с одной стороны соединены обоймой с окном гидроизолированной камеры ФЭУ, а с противоположной стороны покрыты слоем зеркального отражателя и светоизолятора из алюминия и снабжены заостренными наконечниками, причем отношение диаметра стержня к его длине находится в пределах 0,2 0,02, а к величине зазора между стержнями в пределах 5 0,5.

4. Детектор по п.3, отличающийся тем, что стержни-световоды сцинтилляционного датчика выполнены из органического, или из силикатного, или из кварцевого стекла, или из лейкосапфира.

5. Детектор по п.3, отличающийся тем, что стержни-световоды выполнены из аллилового полимера, или из поликарбоната, или из полиметилметакрилата, или из полиуретанкрилата.

6. Детектор по п.3, отличающийся тем, что первое (внутреннее) защитное покрытие выполнено из полицианакрилата, или из поликарбоната, или из аллилового полимера, или из эпоксиполимера.

7. Детектор по п.3, отличающийся тем, что второе (наружное) защитное покрытие выполнено из фторопласта.

8. Детектор по п.3, отличающийся тем, что для глубоководных измерений окно гидроизолированной камеры ФЭУ выполнено из кварцевого стекла или из лейкосапфира.

9. Детектор по п.3, отличающийся тем, что для измерений при перемещениях в водной среде он снабжен буксируемым или автономным установочным аппаратом, обладающим системой поддержания и варьирования глубины погружения и пространственной ориентации датчика в потоке исследуемой среды.

10. Детектор по п.3, отличающийся тем, что стержни датчика имеют сечения обтекаемой формы, причем длинные оси этих сечений ориентированы в направлении наилучшего обтекания потоком исследуемой среды.

11. Детектор по п.3, отличающийся тем, что он снабжен приспособлениями для введения стержней датчика на заданную глубину пластичной или сыпучей среды, включая электромеханический манипулятор и буровую установку или гидромотор.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4, Рисунок 5, Рисунок 6, Рисунок 7, Рисунок 8, Рисунок 9, Рисунок 10, Рисунок 11, Рисунок 12, Рисунок 13, Рисунок 14