Способ неводного растворения урана и урансодержащих материалов

 

Изобретение относится к способам неводного растворения урана и урансодержащих материалов и может быть использовано для извлечения урана из отработанного ядерного топлива, отходов металлургического производства урана, его сплавов и изделий. Способ включает окисление урана в растворителе. В качестве окислителя используют растворенные газы, например хлор, оксиды азота, диоксид серы. В качестве растворителя используют диполярный апротонный растворитель или смесь его с хлорсодержащим соединением. Диполярным апротонным растворителем могут служить триалкилфосфаты, диалкилфосфаты, триалкилфосфиноксиды, амиды органических кислот, диалкилсульфоксиды, нитрилы, эфиры. В качестве хлорсодержащего соединения используют тетрахлорэтилен в концентрации 0-90%. Растворение ведут при 10-90°С. Изобретение позволяет быстро и полно растворять металлический уран и урансодержащие материалы в отсутствие воды с использованием дешевых окислителей в пожаробезопасных условиях. 5 з.п. ф-лы, 1 табл.

Предлагаемое изобретение относится к способам растворения урана и может быть использовано для извлечения урана из отработанного ядерного топлива, а также отходов металлургических и механических операций производства урана, его сплавов и изделий.

Известен способ растворения материалов, содержащих металлический уран, включающий окисление металлического урана смесью трибутилфосфат-керосин, содержащей азотную кислоту [Патент США №3288568, 1966 г.].

Недостатки данного способа связаны с повышенным разрушением органического растворителя из-за использования азотной кислоты и повышенной пожароопасностью системы за счет использования керосина.

Одним из наиболее близких способов растворения металлического урана является способ, включающий окисление металлического урана раствором брома в этилацетате при нагревании [Larsen R.P. Dissolution of uranium metal and its alloys. Analit. chem. V.31, №4, p.545-549].

Недостатками данного способа является использование летучего пожароопасного растворителя, бромирующегося при используемых температуpax (70-80°C). Также к недостаткам можно отнести использование в качестве окислителя достаточно дорогого брома.

Технический результат предлагаемого изобретения заключается в быстроте растворения урансодержащих материалов, отсутствии выделения взрывоопасных газов, использовании в качестве окислителя дешевых газов - хлора, оксидов азота, диоксида серы в пожаробезопасных условиях.

Технический результат достигается тем, что способ неводного растворения урана и урансодержащих материалов включает окисление урана в растворителе, где в качестве окислителя используются газы, растворенные в растворителе, а в качестве растворителя - диполярный апротонный растворитель или смесь диполярного апротонного растворителя и хлорсодержащего разбавителя. В качестве окислителя используются хлор, оксиды азота, диоксид серы, при этом растворение ведется при 10-90°С. В качестве диполярного апротонного растворителя используют триалкилфосфаты, диалкилфосфонаты, триалкилфосфиноксиды, амиды органических кислот, диалкилсульфоксиды, нитрилы, эфиры. В качестве хлорсодержащего разбавителя используют тетрахлорэтилен, в области концентраций 0-90 об.%.

Использование триалкилфосфатов, диалкилфосфонатов, триалкилфосфиноксидов, амидов органических кислот, диалкилсульфоксидов, нитрилов, эфиров позволяет резко повысить концентрацию в жидкой фазе окислителя - хлора, оксидов азота, диоксида серы, что увеличивает скорость растворения урана. Использование в качестве окислителя таких отходов производства как хлор, оксиды азота, диоксид серы позволяет использовать дешевые окислители для растворения урана. Использование в качестве разбавителя тетрахлорэтилена позволяет повысить пожаробезопасность системы, облегчает проведение разделительных процессов, процессов осветления и фильтрации.

Нижний температурный предел обработки металлического урана, равный 10°С, обусловлен тем, что при меньшей температуре растворение урана и урансодержащих материалов протекает медленно. Верхний температурный предел обусловлен большой интенсивностью удаления газообразного окислителя из реакционной смеси.

Согласно изобретению способ осуществляют следующим образом.

В обогреваемый реактор, снабженный обратным холодильником, помещают смесь органического растворителя и разбавителя, производят насыщение органического растворителя газообразным окислителем до определенной концентрации, после чего прибавляют урансодержащее сырье и смесь перемешивают в течение определенного времени.

Пример 1.

10.2 г отходов металлического урана в виде стружки обрабатывали в течение 60 минут 100 мл 1.2 М раствора хлора в смеси ДМФА (30 об.%) - ТХЭ (70 об.%) в реакторе с мешалкой и обогревом при 40°С. Стружка растворилась полностью.

Результаты остальных примеров сведены в таблицу.

Изобретение позволяет быстро и полно растворять металлический уран и урансодержащие материалы в отсутствие воды с использованием дешевых окислителей в пожаробезопасных условиях.

Формула изобретения

1. Способ неводного растворения урана и урансодержащих материалов, включающий окисление урана в растворителе, отличающийся тем, что в качестве окислителя используют газы, растворенные в растворителе, а в качестве растворителя - диполярный апротонный растворитель или смесь диполярного апротонного растворителя и хлорсодержащего разбавителя.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве окислителя используют хлор, оксиды азота, диоксид серы.

3. Способ по п.1 и 2, отличающийся тем, что растворение ведут при 10 - 90°С.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве диполярного апротонного растворителя используют триалкилфосфаты, диалкилфосфонаты, триалкилфосфиноксиды, амиды органических кислот, диалкилсульфоксиды, нитрилы, эфиры.

5. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве хлорсодержащего разбавителя используют тетрахлорэтилен.

6. Способ по п.1 и 4, отличающийся тем, что концентрация тетрахлорэтилена составляет 0 - 90%.