Катализатор для сероводородной конверсии метана

 

юйтентно-тех>ц че щор

4 С А™ Н М

276914

E ОП И

ИЗОБРЕТЕНИЯ

Союз Советзких

Социалиотических

Реоптблик

К АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ

Зависимое от авт. свидетельства №вЂ”

Кл. 12, 11/32

Заявлено 13.VI.1969 (№ 1339088/23-4) с присоединением заявки №вЂ”

Приоритет

Опубликовано 22.V11.1970. Бюллетень № 24

Дата опубликования описания 15.Х.1970

МПК В 01j 11/32

УДК 66.097.3(088.8) Комитет по делам изобретений и открытий при Совете Министров

СССР

Авторы изобретения

А. М. Цыбулевский, T. А. Журомская и К. П. Данилушкина

Всесоюзный научно-исследовательский институт углеводородного сырья

Заявитель

КАТАЛИЗАТОР ДЛЯ СЕРОВОДОРОДНОИ КОНВЕРСИИ МЕТАНА

CH4+2HgS CSg+ 4Hg.

Изобретение относится к технике получения катализаторов, применяемых при производстве сероуглерода из метана и сероводорода по реакции

Известно применение в качестве катализаторов сероводородной конверсии метана окислов кремния или алюминия, или хрома, сульфидов металлов VI группы периодической системы.

Однако эти катализаторы быстро зауглероживаются в результате протекания побочных реакций и теряют первоначальную активность.

С целью увеличения продолжительности работы, а также повышения активности предлагается использовать в качестве катализаторов фторированные окислы кремния или алюминия, или хрома, причем окислы наносят на сульфиды металлов Vl группы периодической систем ы.

Получают такие катализаторы пропиткой исходных окислов раствором фтористого аммония с последующим прокаливанием при

700 †8 С.

П р и и е р 1. Фторированный силикагель.

Силикагель, отмытый от ферроксидов в горячей соляной кислоте, в течение 4 суток пропитывают 40%-ным раствором фтористого аммония. По окончании пропитки раствор декантируют, а силикагель сушат при 100 — 110 С в течение 8 час и затем прокаливают при 700—

800 С в течение 5 час. Катализатор испытывают в лабораторном реакторе при атмосферном давлении, температуре 800 — 1000 С и времени контакта 0,02 — 0,5 сек. Соотношение СН,:

: HqS = 1: 2 (стехиометрическое) . Продолжительность работы катализатора без снижения активности при 900 С составляет 5 час, а при

1000 С вЂ” 3 час. Достигаемая степень кон10 версии при времени контакта 0,25 сек составляет 27 — 35% от равновесной. Тот же силикагель, предварительно не фторированный, имеет при 900 С активность, в 10 — 15 раз меньшую, и лишь в течение 20 иин.

15 Пр им ер 2. Сульфид молибдена на фторированном силикагеле.

Фторированный силикагель, приготовленный по примеру 1, пропитывают 10%-ным раствором молибденовокислого аммония (из рас20 чета 5% сульфида молибдена от веса готового катализатора), сушат при 110 С в течение

6 час, а затем прокаливают в течение 4 «ас при 450 С. В дальнейшем катализатор обрабатывают в течение 2,5 час в токе сероводорода

25 при 85 С. Катализатор испытывают в лабораторном реакторе при атмосферном давлении, температуре 850 †9 С и времени контакта

0,1 — 0,5 сек. Соотношение СН4 . Н2S = 1: 2 (стехиометрическое) . Продолжительность ра30 боты катализатора без снижения активности

276914

Составитель В. Теплякова Редактор О. Кузнецова

Корректор А. И. Зимина

Заказ 2879 9 Тираж 480 Подписное

ЦНИИПИ Комитета по делам изобретений и открытий прп Совете Министров СССР

Москва, Я-35, Раушская паб., д. 4 5

Типография, пр. Сапунова, 2 при 850 С и времени контакта 0,5 сек составляет 280 мин, а при 900 С и времени контакта от 0,15 сек до 160 мин. Достигаемая степень конверсии при 850 С составляет 34%, а при

900 С вЂ” 68% от равновесной.

Предмет изобретения

1. Катализатор для сероводородной конверсии метана в cepoyrëåðoä, представляющий собой окислы кремния или алюминия, или хрома, отличающийся тем, что, с целью повышения продолжительности работы и активности катализатора, в качестве окислов применяют фторированные окислы.

2. Катализатор по п. 1, отличающийся тем, что на фторированные окислы нанесены сульфиды металлов VI группы периодической системы.