Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора

Изобретение относится к области атомных технологий удаления (нейтрализации) радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора (ЯР), оснащенного системой каталитической утилизации радиолитического газа (СКР). В топливный раствор помещают 0,50-1,00 г сульфата серебра в качестве реагента для взаимодействия с растворенным йодом с образованием твердых труднорастворимых продуктов в топливном растворе и сборе их в донной части ЯР. В каталитический блок системы каталитической утилизации радиолитического газа (СКР) ЯР помещают серебросодержащий реагент для взаимодействия с йодом из газообразного потока, подаваемого в каталитический блок, на входе в который установлен сегмент с размещенными внутри керамическими гранулами, на поверхности которых нанесен слой восстановленного серебра. Для поддержания безопасного уровня соотношения компонентов водород-кислородной газовой смеси осуществляют ее принудительную циркуляцию из надтопливного пространства ЯР до каталитического блока СКР ЯР с последующим возвратом в надтопливное пространство ЯР по замкнутому контуру при давлении 0,7-1,2 атм и при совместном охлаждении газового потока в межстеночном пространстве теплообменника в системе охлаждения до температуры не более 30°С. Изобретение обеспечивает более стабильную и безопасную работу растворного ЯР, оснащенного СКР. 1 ил., 1 табл.

 

Предлагаемое изобретение относится к области атомных технологий удаления (нейтрализации) радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора (ЯР), оснащенного системой каталитической утилизации радиолитического газа (СКР), и может быть использовано для создания способов обеспечения безопасной работы ЯР и очищения от изотопов йода.

Актуальность решаемой проблемы основана на необходимости удаления (нейтрализации) йода, - каталитического яда, образующегося при проведении облучательных экспериментов в топливном растворе растворных ЯР, оснащенных СКР. Изотопы йода могут существенно снизить технические характеристики СКР и, как следствие, способствовать нерегулируемому накоплению радиолитического газа (водород-кислородной смеси) в надтопливном пространстве ЯР с последующей его детонацией, способной привести к разгерметизации активной зоны ЯР и выходу опасных радиоактивных продуктов в окружающую среду.

Известен из уровня техники способ очистки отходящих газов от радиоактивного йода из газовых потоков (патент РФ №2414280 МПК B01D 53/02, публикация 20.03.2011), согласно которому очистку осуществляют путем взаимодействия йодосодержащих соединений с серебросодержащим реагентом с получением экологически-безопасных продуктов, в известном способе очистку осуществляют металлами, выбранных из ряда: Cu, Ag, Pd, Bi, Pt, Sn, или их сплавов с цинком, при 125-250°С.

Известный способ очистки отходящих газов от радиоактивного йода из газовых потоков обеспечивает фиксацию йода в форме труднорастворимых солей металлов, пригодных для формирования матрицы малого объема и длительного хранения.

К недостаткам известного способа относится невозможность его применения для обеспечения стабильной и безопасной работы растворных ЯР, оснащенных СКР, при проведении облучательных экспериментов.

Задачей авторов изобретения является разработка более эффективного способа удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, оснащенного СКР и обеспечивающего стабильную и безопасную работу ЯР за счет очищения топливного раствора и поступающего из него радиолитического газа от йода.

Новый технический результат - обеспечение более стабильной и безопасной работы растворного ЯР, оснащенного СКР за счет очищения топливного раствора и поступающего из него радиолитического газа от йода.

В отличие от из известного способа, указанные задача и новый технический результат обеспечиваются тем, что, в топливный раствор ЯР помещают 0,50-1,00 г сульфата серебра в качестве реагента для взаимодействия с растворенным йодом с образованием твердых труднорастворимых продуктов в топливном растворе и сборе их в донной части ЯР, а в каталитический блок системы каталитической утилизации радиолитического газа ЯР помещают серебро-содержащий реагент для взаимодействия с йодом из газообразного потока, подаваемого в каталитический блок, на входе в который установлен сегмент с размещенными внутри керамическими гранулами, на поверхности которых, нанесен слой восстановленного серебра, при этом в процессе работы ЯР и СКР, снабженной системой охлаждения, для поддержания безопасного уровня соотношения компонентов водород-кислородной газовой смеси осуществляют ее принудительную циркуляцию из надтопливного пространства ЯР до каталитического блока СКР ЯР с последующим возвратом в надтопливное пространство ЯР по замкнутому контуру при давлении 0,7-1,2 атм. и при совместном охлаждении газового потока в межстеночном пространстве теплообменника в системе охлаждения до температуры не более 30°С.

Предлагаемый способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, поясняется следующим образом.

При работе ЯР, оснащенного СКР, (при проведении облучательных экспериментов) в топливном растворе протекают ядерные реакции с образованием разнообразных изотопов, в том числе, изотопов йода: ¹²⁷I, ¹²⁹I, ¹³¹I, ¹³²I, ¹³¹I и ¹³⁵I, которые являются каталитическими ядами палладиевых и платиновых катализаторов, расположенных в каталитическом блоке СКР. Содержание изотопов йода зависит от типа топлива в ЯР, степени его выгорания и может варьироваться в широких пределах. Например, суммарная масса изотопов йода в топливном растворе ИЯР ВИР-2М при энерговыделении в активной зоне ~ 30 ГДж может составлять от 10^-8 до 10^-6 кг.

Выход изотопов йода в надтопливное пространство корпуса ЯР, оснащенного СКР, происходит, в основном, с радиолитическими пузырьками, содержащими радиолитический газ и пары воды. Вышедший из топливного раствора йод за счет принудительной конвекции парогазовой смеси, обеспечиваемый воздушным компрессором СКР, попадает в каталитический блок и приводит к снижению каталитических характеристик палладиевого катализатора - каталитическое «отравление». Отравление катализатора может существенно снизить эксплуатационные характеристики СКР и, как следствие, привести к самопроизвольному накоплению радиолитического газа в надтопливном пространстве ЯР и последующей детонацией, способной привести к разгерметизации активной зоны и выходу опасных радиоактивных продуктов в окружающую среду.

1 Удаление (нейтрализация) радиоактивного йода и его изотопов из топливного раствора системы ядерного реактора, оснащенного СКР, осуществляют за счет химического взаимодействия изотопов йода с ионами серебра, образовавшимися при диссоциации сульфата серебра.

Для химического взаимодействия изотопов йода в топливном растворе используют химический реагент - сульфат серебра, который при нормальных условиях, является малорастворимым порошком желтого цвета (1):

В топливный раствор ЯР добавляют 0,50-1,00 г сульфата серебра, при диссоциации которого, концентрация ионов серебра становится сопоставимой с суммарной концентрацией изотопов йода, образующихся в результате ядерных превращений в ЯР ВИР-2М за 30 лет его работы.

В топливном растворе ЯР изотопы йода взаимодействуют с ионами серебра с образованием йодида серебра, - малодиссоциирующего труднорастворимого осадка и осаждаются на дно корпуса ЯР (2) и не оказывают влияние на его облучательные эксперименты:

Восполнение концентрации ионов серебра в топливном растворе ЯР происходит за счет растворения оставшегося сульфата серебра.

2 Удаление (нейтрализация) радиоактивного йода и его изотопов из надтопливного пространства системы ядерного реактора, оснащенного СКР, осуществляется за счет химического взаимодействия изотопов йода с восстановленным металлическим серебром, размещенным на поверхности керамического субстрата, - гранул из оксидов алюминия, циркония, титана и др. (3):

Парогазовая смесь, содержащая изотопы йода, с помощью системы каталитической утилизации радиолитического газа (СКР) перемещается из топливного раствора в надтопливное пространство корпуса ЯР и далее в каталитический блок СКР, в котором, первый сегмент содержит восстановленное серебро на поверхности керамических гранул. При этом происходит захват (химическая адсорбция) изотопов йода из парогазовой фазы радиолиического газа с образованием труднорастворимого йодида серебра. После чего очищенный от изотопов йода радиолитический газ поступает в сегменты каталитического блока с платиновыми и/или палладиевыми катализаторами и не оказывает их каталитического отравления.

Представленный способ удаления (нейтрализации) радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора позволяет обеспечить стабильную и безопасную работу растворных ЯР, оснащенных СКР.

Возможность промышленной реализации предлагаемого способа удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, может быть подтверждена следующими примерами конкретного исполнения.

В лабораторных условиях заявляемый способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, реализован на опытной модели:

Пример 1.

Проведена оценка степени каталитической конверсии водорода на гранулированном промышленном катализаторе К-ПГ (массой 20 г) в процессе окисления водородно-кислородной смеси, поступающей в газовый контур макета СКР со скоростью 0,5 дм³/мин через подкисленные модельные топливные растворы сульфата железа: рН = 1,0 и C_Fe = 68 г/дм³ в присутствии йода С₁ = 32,5 мг/дм³ и сульфата серебра, массой 0,5 г в топливном растворе. Скорость циркуляции парогазовой смеси в газовом контуре макета СКР составляла 9 дм³/мин. Степень каталитической конверсии водорода составляла (97±1)% без тенденции к снижению при каталитическом окислении 1200 дм³ водорода - 60 ч непрерывной работы (Фиг. 1а).

Пример 2.

Проведена оценка степени каталитической конверсии водорода на гранулированном промышленном катализаторе К-ПГ (массой 20 г) в процессе окисления водородно-кислородной смеси, поступающей в газовый контур макета СКР со скоростью 0,5 дм³/мин через подкисленные модельные топливные растворы сульфата железа: рН = 1,0; C_Fe = 68 г/дм³ в присутствии йода С₁ = 32,5 мг/дм³ и восстановленного серебра на поверхности керамических гранул оксида алюминия (диаметр гранул d = 0,5-0,8 мм, длина гранул l = 10 мм) в надтопливном пространстве макета СКР. Керамические гранулы оксида алюминия с восстановленным на их поверхности серебром устанавливали в первый сегмент каталитического блока. Скорость циркуляции парогазовой смеси в газовом контуре макета СКР составляла 9 дм³/мин. Степень каталитической конверсии водорода составляла от (97±1)% до (94±1)% при каталитическом окислении 1200 дм³ водорода - 60 ч непрерывной работы (Фиг. 1б).

Пример 3.

Проведена оценка степени каталитической конверсии водорода на гранулированном промышленном катализаторе К-ПГ (массой 20 г) в процессе окисления водородно-кислородной смеси, поступающей в газовый контур макета СКР со скоростью 0,5 дм³/мин через подкисленные модельные топливные растворы сульфата железа: рН = 1,0, C_Fe =68 г/дм³ в присутствии йода C₁ = 32,5 мг/дм³, сульфата серебра в модельном топливном растворе и восстановленного серебра на поверхности керамических гранул оксида алюминия в надтопливном пространстве макета СКР. Керамические гранулы оксида алюминия с восстановленным на их поверхности серебром устанавливали в первый сегмент каталитического блока. Скорость циркуляции парогазовой смеси в газовом контуре макета СКР составляла 9 дм³/мин. Степень каталитической конверсии водорода составляла (97±1)% без тенденции к снижению при каталитическом окислении 1200 дм³ водорода - 60 ч непрерывной работы (Фиг. 1в).

В ходе проведения лабораторных экспериментов, в режиме онлайн, осуществлялся мониторинг измеряемых параметров водородсодержащей газовой среды для своевременной корректировки и поддержания их на безопасном уровне. Концентрация водорода в газовом контуре СКР до и после каталитического блока не превышала 4% объемных долей.

Результаты измерений в условиях данных примеров сведены в таблицу 1, из которой следует, что в течение времени проведения экспериментальных исследований (более двух месяцев непрерывной работы) все параметры преобразуемой водородсодержащей газовой среды были выдержаны на безопасном уровне.

Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора (ЯР) путем взаимодействия серебросодержащих реагентов с йодом с получением безопасных продуктов, отличающийся тем, что в топливный раствор помещают 0,50-1,00 г сульфата серебра в качестве реагента для взаимодействия с растворенным йодом с образованием твердых труднорастворимых продуктов в топливном растворе и сборе их в донной части ЯР, а в каталитический блок системы каталитической утилизации радиологического газа (СКР) ЯР помещают серебросодержащий реагент для взаимодействия с йодом из газообразного потока, подаваемого в каталитический блок, на входе в который установлен сегмент с размещенными внутри керамическими гранулами, на поверхности которых нанесен слой восстановленного серебра, при этом в процессе работы ЯР и СКР, снабженной системой охлаждения, для поддержания безопасного уровня соотношения компонентов водород-кислородной газовой смеси осуществляют ее принудительную циркуляцию из надтопливного пространства ЯР до каталитического блока СКР ЯР с последующим возвратом в надтопливное пространство ЯР по замкнутому контуру при давлении 0,7-1,2 атм и при совместном охлаждении газового потока в межстеночном пространстве теплообменника в системе охлаждения до температуры не более 30°С.