Способ определения содержаниятяжелых элементов

 

Союз Советских

Социалистических

Республик

ОПHCAVHE

ИЗОБРЕТЕНИЯ

< 838537

Х АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ (61) Дополнительнре к авт. свид-ву — (22) Заявлено 1801.79 (21)2717303/18-25 с присоединением заявки ¹ (23) Приоритет—

Опубликовано 1506В1 Бюллетень М 22

Дата опубликования описания 150681 (51) М. К„.з

G N 23/221

Государственный комитет

СССР ио делам изобретений и открытий (53) УДК543. 52 (088.8) (72) Авторы изобретения

Ю. Ц. Оганесян, Д.Д. Богданов, Б. Л. Жуйков, В.Зайдель (ГДР): и Г.М.-Тер-Акопьян

Объединенный институт ядерных исследований (71) Заявитель (54) СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ТЯЖЕЛЫХ

ЭЛЕМЕНТОВ

Изобретение относится к технике физического эксперимента и к технике анализа на абсолютное содержание тяжелых элементов и может быть использовано в экспериментах по поиску сверхтяжелых элементов (СТЭ) в природе, а также во всех случаях, когда требуется определение предельно малого содержания тяжелых элементов в ис- 1О следуемых объектах (при производстве сверхчистых материалов, при определении чистоты окружающей среды, при анализе почв, биологических объектов и т.д.).

Известен способ обнаружения спон- 15

-.àííî-делящихся ядер по нейтронам деления, заключающийся в том, что образец. помещают в детектор нейтронов и по скорбсти счета и числу нейтронов на акт деления определяют содер- 2О жание тяжелых элементов в образце.

Метод обладает высокой относительной чувствительностью — 10-15 r/ã.

Его недостатками являются невысокая абсолютная чувствительность

"4 ° 101о атомов, большая длительность измерения (до года), неприменимость или очень низкая чувствительность по отношению к долгоживущим или стабильным тяжелым элементам. 30

Известен также рентгенофлюоресцентный анализ, заключающийся в том, что под воздействием внешнего источника в образце возбуждается характеристическое рентгеновское излучение, по скорости счета и энергии которого определяется атомный номер и количественное содержание элемента в образце.

Недостатками метода являются низ— кая относительная и абсолютная чувствительность для тяжелых элементов, зависимость чувствительности от композиции образцов, необходимость достаточно сложной обработки измеряемых спектров.

Наиболее близким к предлагаемому является способ анализа на содержание тяжелых элементов и поиска СТЭ на основе индуцирования деления атомных ядер нейтронами и измерения кинетической энергии обоих осколков деления. При использовании тепловых нейтронов способ имеет высокую абсо- лютную и относительную чувствительность 5 107 атомов и 10 r/r

-и соответственно.

К недостаткам известного способа следует отнести возможность анализа для очень ограниченного числа нукли838537

ДОВ, НЕВЫСОКУЮ ТОЧНОСТЬ ОПРЕДЕЛЕНИЯ

Z делящегося элемента (3-5 единиц), Использование быстрых нейтронов (10 ИэВ) устраняет первый недостаток, но приводит к потере чувствительности на 3-4 порядка из-за уменьшения сечения взаимодействия и снижения

5 интенсивности доступных пучков нейтронов. Спорным является применение ,этого способа для поисков СТЭ, так как неизвестна пороговая энергия нейтронов, необходимая,цля индуцированного деления этих ядер.

Цель изобретения — повышение чувствительности и селективности анализа.

Цель достигается благодаря тому, что образец облучают тяжелыми заряженными частицами. Кеняя значение энергии бомбардирующих частиц, измеряют порог реакции деления и ассиметрию масс осколков, и по значению порога реакции деления, асимметрии 20 масс осколков и по их суммарной кинетической энергии Определяют порядковый номер анализируемых элементов и их количественное содержание, причем перед облучением производят термохимическое разделение элементов образца.

Использование пучков заряженных частиц позволяет существенно расширить число элементов доступных два анализа. Если при использовании нейтронов анализ возможен только для ядер тяжелее урана, то при использовании -час †.ц .с — àíîâèòñÿ возможным анализ уже для всех элементов тяжелее Рс, Измерение массовой асим метрии позволяет быстро определить зна ение z анализируемого образца с точностью 3-5 единиц, а измерение порога деления позволяет повысить точность определения z до единицы. 40

Дополнительное повышение чувствительности и селективности определения тяжелых элементов и расширение класса исследуемых образцов достигается введением термохимического 45 разделения образцов на фракции раз— личных элементов. Известно, что тяжелые элементы от платины до астата обладают повышенной летучестью либо в элементарном состоянии (Hg, Т1,PЬ., В, Po, At), либо в состоянии окисления (Pt, Ra). Практически для, любого образца при нагревании до

1000 С в восстановительной или окислительной среде может быть проведено полное выделение указанных элементов в виде возгоняющихся фракций, которые могут быть сконцентрированы на поверхности коллектора, температура которого ниже температуры образца. Варьированием температуры образ- bQ ца и коллектора удается получить фракции отдельных элементов.

Сверхтяжелые элементы с порядковыми номерами 110-117, являющиеся химическими аналогами ряда элементов 65 от платины до астата, должны также обладать высокой летучестью в элементарном состоянии или в состоянии окисления и должны концентрироваться со своими легкими гомологами.

Полученные фракции могут быть легко перенесены на подложки из графита или никеля высокой частоты.

Изготовление таких подложек толщиной

30-50 мкг/см не представляет труд2 ности. Полученные мишени помещаются в пучок бомбардирующих частиц с регулируемой энергией для определения порога деления, асимметрии масс осколков и измерения их кинетической энергии.

Регистрацию осколков деления предлагается проводить ионизационными камерами с компенсацией. Это позволяет снизить влияние фона рассеянных и индуцированных излучений и тем самым повысить чувствительность способа в несколько десятков раз.

Нижний предел измеримого содержания тяжелых элементов, достижимый при применении данного способа зависит от веса исходных образцов, от интенсивности пучка бомбардирующих частиц и времени облучения, от поперечного сечения„ реакции деления и эффективности регистрации осколков.

Термохимической переработке легко могут быть подвергнуты образцы весом в 1 кг. Допустим, что число атомов

СТЭ в образце такого веса равно N.

Площадь сечения пучка бомбардирующих частиц обычно составляет 0,2 см 2, поэтому при нанесении N атомов на такую площадь получаем й/0,2=-5N атомов на 1 см . Примем интенсивность пуч2. ка 5 10 с и возьмем время облучения, равное 30 ч - 10 с. Поперечное сече5 ние деления атомных ядер СТЭ при энергии выше порога равно 2 ° 10 2 см.

Эффективность регистрации осколков деления в совпадении составляет 10Ъ.

Число зарегистрированных совпадений осколков деления n=5N 2. 10 .5; 10" -10 . 0,1 = 5N.10 . Для получения надежного вывода о наблюдении

СТ3 достаточно зарегистрировать около 10 совпадений осколков деления с суммарной кинетической энергией свыше 200 МэВ. Отсюда следует, что чувств.-ятельность поиска позволяет

Обнаружить 2. 10 атомов, Для образца

7 весом в . ::.г это соответствует кон„, -,7 центрации ..0 r/ã. Предел абсолютного кол. -.:е.-:..-а атомов, доступных определению,. превосходит в 1000 раз пределы, дости,:.. -мье любым другим способом.

Оценим чувствительность Определения содержания ряда тяжелых элементов от платины до висмута. Все параметры, входившие в приведенный расчет, остаются без изменений за исключением поперечного сечения реакции деления, которое составляет 2,10 2 см2 Тогда ю

838537

Содержание элементов ря да в образце (атомов) Температура образца,оС

Температура коллектора,i C

Содержание СТЭ

Полный поток частиц

Выделяемый элемент

Число осколатомов в концентрация образце в метеорите, г/г ков деления

150 50 — 1,2.10 2 7.10

200 70 Hg 0,6.10 49 3,7 1011 4. 10 а

<8. 108 (3 108

<2 108

10 2-. 10

47,5 - 10 ль

5. 10

500 130 Т I 11,5 10 3090 8 .10

700 180 Pb 1,7 10 680 1,6 10 а Эффективность химического выделения принималась равной 20%.

Формула изобретения число зарегистрированных совпадений осколков деления во время 30 ч экс- позиции составит n-=5N ° 2.10 7 5-10Л . .10 0,1 = 5 N.10 "о. Отсюда следует данным способом можно обнаружить

2..10 атомов, что соответствует при весе образца в 1 кг концентрации

10 z/ã. Этот предел в 10 З вЂ” 10 раз л4. ниже, чем в случае применения любых других способов определения указан,ных элементов.

В принципе, для индуцирования вынужденного деления ядер можно применять пучки тяжелых ионов (л c, 44N, 0 и т.д.). В этом случае поперечное сечение деления атомных ядер ряда элементов от платины до висмута составляет 10 — 10 см, поэтому чувствительность увеличится в 1001000 раз.

Предлагаемый способ определения тяжелых элементов апробирован на образцах метеорита Алленде. Этот метеорит относится к классу углистых хондритов.

Для определения тяжелых элементов, а также для поиска СТЭ взяли образец метеорита Алленде весом в 1 кг, который измельчили до размеров зерен порядка 10-20 мкм и подвергли термохимическому разделению. С этой целью измельченный образец нагревали после довательно в атмосфере водорода и кислорода при различной температуре.

Условия нагрева (температура образца и температура коллектора указаны

1. Способ определения содержания тяжелых элементов, например сверхтяжелых, на основе индуцирования деления атомных ядер и измерения кинетической энергии обоих осколков деления, отличающийся в таблице). Некоторые из полученных фракций были облучены пучком Ы=.частиц с энергией 36 МэВ, которая превышает порог деления ядер СТЭ и других тяжелых элементов. Интегральные

5 потоки с -частиц указаны в таблице.

В процессе этих облучений были зарегистрированы совпадения осколков деления, симметричных по массе, с суммарной кинетической энергией

140 МэВ. Эти события деления иденти. фицированы как индуцированное деление ядер элементов, представленных в таблице. Числа и этих событий приведены там же. С помощью этих чисел можно рассчитать число N атомов

15 данного-элемента в мишени по формуле

N=Sn/(!Е, где S — площадь поперечного сечения пучка (0,4 см2.); — поперечное сечение реакции деления данного элемента в см2- при энергии

QP частиц, равной 36 МэВ; Š— эффективность регистрации совпадейий осколков деления, равная 0,05. Полученные числа N приведены в таблице.

В описанным опытах совпадения осколков деления с суммарной кинетической энергией более 200 МэВ не наблюдались ни для одной из фракций, облучающихся в пучке с — частиц.

В таблице представлены пределы содер30 жания атомов СТЭ в этих фракция::, а также полученные на основании этих результатов пределы концентрации СТЭ, аналогичных по лету .ести ртути,таллию и свинцу.! тем, что, с целью повышения чувствительности анализа, образец облучают тяжелыми заряженными частицами, 60 измеряют порог реакции деления и асимметрию масс осколков и по значению .порога реакции деления, асимметрии масс осколков и их суммарной кинетической энергии определяют

65 пор щковый номер анализируемых эле7

838537

Составитель В. Макаров

Техред H..Бабурка КорРектоР Г. Решетннк

Редактор М. Петрова

Заказ 441б/65 Тираж 907 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

113035, Москва, Ж-35, Раушская наб., д. 4/5

Филиал ППП "Патент",г. Ужгород, ул. Проектная, 4 ментов и их количественное содержание.

2. Способ по п.1, о т л и ч а ю— шийся тем,что перед облучением производят термохимическое разделение элементов образца.,