Способ контроля радионуклидов в газообразных средах по реперному изотопу

 

союз советсних социАлистич есной х

РЕСПУВЛИН (s1)s с 01 т 1/167

ГОСУДАР6ТВЕННЫЙ КОМИТЕТ

re изот етениям и отнятиям пеи гкнт сссР

1 (21) 3682М6/25 (22) 30. 1 2. 83 (46) 23, 01. 92. Бюл . И 3 (72) Г.Г. Леонтьев и С„Н. Некрестья нов (53) 621.387.7 (088.8) (56) ргос Symp Monitoring of radioaktive effluehts from nuclear facilities (Portoroz, Yugoslavia 5"9

September, 1977) IAEA, Vienna, 1978612 р. (5") (57) СПОСОБ КОНТРОЛЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ГАЗООБРАЗНЫХ СРЕДАХ ПО РЕПЕРНО-

ИУ ИЗОТОПУ, включающий пропускание анализируемой среды через фильтры, измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух учас тках тракта их миграции, о т л и ч а ю шийся тем, что, с целью определения радионукпидов, образующих газообразные .. соединения, определяют объемные активности всех контролируемых нукчидов в исИзобретение относится к области измерения ядерных излучений, точнее к способам анализа радионуклидного состава технологических сред атомных энергетических установок, и может быть использовано при контроле радиоактивных примесей в воздухе околореактивных помещений, а также в газовых выбросах атомных электростанций и других объектов ядерной энергетики, осуществляемом с целью охра.

2 точнике загрязнения воздуха, в ка" честве реперного изотопа используют нуклид-репер, не имеющий газообраз" ных соединений, определяют активность нуклида-репера в источнике и в воздухе перед Фильтрами очистки, по отношению активности репера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в источнике находят полные активности каждого нуклида в воздухе, обусловленные газовой и аэрозольной Фазами, определяют долю активности радионуклидов, задерживаемую .

Фильтрами очистки, с использованием аналитических Фильтров, устанавливаемых перед :ильтрами очистки, и эф-,I фективность улавливания которых по отношению к контролируемым...нуклидам эквивалентна эффективности Фильтров очистки, и по разности между полной активностью и активно-.тью, улавливае" мой фильтрами очистки, определяют содержание радионуклидов в воздухе после фильтров очистки. ны окружающей. среды от радиоактивных загрязнений.

В большинстве случаев прямое измерение количества радионуклидов в выбросах невозможно ввиду их низких объемных активностей, которые обычно составляют 10 — 10 Ки/л. Методы включают, как правило, обязательный этап-концентрирование, которое осуществляется путем прокачивания больших объемов .воздуха через фильт1151102 ры. Для осуществления контроля радионуклидов в выбросах широкое распространение получили способы и устройства, включающие непрерывный отбор проб на неподвижных или движущихся аналитических волокнистых

Фильтрах и измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений (например, сцинтилляционных или полупроводниковых), причем, пробы, как правило, отбираются из выбросной трубы.

Указанные методы позволяют получать информацию по широкому кругу определяемых нуклидов, однако не обеспечивают получение достоверной количественной информации о содержании в выбросах радионуклидов, существующих как в аэроэольной, так и в газовой фазе, напррмер, изотопов йода; Это связано с низкой эффективностью улавливания газовой фазы аналитическими фильтрами и зависимостью ее от конкретного соотношения физико-химических Форм существования радионуклидов в пробах. В то же время вклад газовой фазы в общую активность может быть значительным, например для йода-80-904. Необходимость контроля газообразных форм вытекает также из их высокой проникающей способности и связанной с этим радиологической опасностью. Практически единственный метод контроля летучих радионуклидовулавливание их на специальных сорбентах. В литературе описаны различные способы и устройства, реализующие этот принцип ° Основные недостатки такого подхода - специфичность к определенному типу нуклидов, использование дорогостоящих сорбентов (например с серебром для улавливания йода), необходимость создания специальных аспирационных устройств и проведения отдельных измерений, т.е. избыточность аппаратуры, Кроме того, эффективность существующих специфических сорбентов различна для разных физико"химических форм радионуклидов, например йода, и нет пока единой методической основы для разработки фильтрующего слоя, обладаюц его одинаково высокой эффективностью для любых форм суц|ествования летучих радионуклидов.

Ближайшим к заявляемому является способ контроля радионуклидов в ra!

35

45 через фильтры, измерение их активнос50

30 эообразных средах по реперному изотопу, включающий пропускание анализируемой среды через Фильтры, измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух участках тракта их миграции, Согласно способу производят концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах, установленных на двух участках тракта их миграции (до фильтров очистки и в точке выброса) и измеряют их активность с помощью детекторов ионизирующих излучений, При этом в воздухе до фильтров очистки определяют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измеряют только один нуклид-репер, и по отношению активности репера в указанных точках и содержанию отстальных нуклидов до фильтра очистки определяют их активность в то ке выброса.

Недостатком указанного способа является невозможность достоверного контроля радионуклидов, образующих газообразные соединения и существующих в воздухе в аэрозольной и газовой фазах„ Это связано с низкой эффективностью улавливания газовой фазы аналитическими фильтрами и зависимостью эффективности от конкретного соотношения физико-химических форм существования радионуклидов в выбросах.

Целью настоящего изобретения является определение радионуклидов, образующих газообразные соединения.

Поставленная цель достигается тем, что в способе контроля радионуклидов в газообразных средах-выбросах по реперному. изотову, включающем пропускание анализируемой среды ти с помощью детекторов ионизирующих излучений и определение радионуклидов на двух участках тракта их миграции, определяют объемные активности всех контролируемых нуклидов в источнике загрязнения воздуха, в качестве реперного изотопа используют нуклид-репер, не имеющий газообразных соединений, определяют активность нуклида-репера в источнике и в воздухе перед Фильтрами очистки, по отношению активности оепера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в источнике находят полные активS 11511 ности каждого нуклида в воздухе, обус ловленные газовой и аэроэольной фазами, определяют долю активности радионуклидов, задерживаемую Фильтрами очистки, с использованием аналитических Фильтров, устанавливаемых перед

Фильтрами очистки и эффективность улавливания которых по отношению к контролируемым нуклидам эквивален- 10 та эффективности фильтров очистки, и по разности между полной активностью и активностью, улавливаемой фильтрами очистки, определяют содержание радионуклидов в воздухе после,5 фильтров очистки.

Операция определения контролируемых нуклидов непосредственно в ис1 точнике, например в теплоносителе атомной энергетической установки, 20 обеспечивает получение истинных полных значений исходного содержания радионуклидов в месте образования выбро сов до момента их диспергирования и перераспределения физико-химических форм в воздухе вентсистемы. Использование нуклида-репера, не имеющего проникающей газовой фазы, позволяет определять его полную активность в выбрасываемом воздухе, а по отноше- 30 нию этой активности к активносТи репера в источнике и ссдержанию остальных нуклидов в источнике определять их полные активности в выбрасываемом воздухе. Принципиальное значение име ет также новая операция определения активности, задерживаемой фильтрами очистки, с помоцью аналитических фильтров, которые имеет эффективность улавливания контролриуемых нуклидов, 40 эквивалентную эффективности фильтров очистки, и устанавливаются в точке до фильтров очистки. Лишь с соблюдением всех указанных условий появляетcR 8o3HQ)KHocTb llQ 3HQc e Q - 45 ной и улавливаемой активностями определять активность проникающей

I газовой фазы нуклидов в выбрасываемом воздухе. Основанием для подобной схемы контроля послужили результаты экспериментальных исследований соотношений радионуклидов в теплоноси-. теле и в газоаэроэольных выбросах атомных энергетических установок различного типа. Были поставлены специальные эксперименты с длительным (от 4 до 58 суток) отбором проб в выбросах с целью определения величины факторов разбавления (т,е. отноше02

6 ний активностей нуклидов в выбросах к их активности в теплоносителе} для всех нуклидов, доступных измерению в обеих точках контроля. Причем для отбора проб радионуклидов в выбросах использовались аспирационные устройства, включающие аналитические аэрозольные фильтры и изготовленные по специальной технологии специфические гранулированные сор" бенты на основе двуокиси кремния, импрегнированной азотно-кислым оеребром; которые улавливали sce газообразные формы йода, включая и органическую составляющую. Результаты некоторых экспериментов приведены в таблицах 1 и 2. 8 двух последних строках таблиц указаны средние значения факторов разбавления К1(Е-факторов) для каждого опыта и бтносител ьные средние квадратические отклонения К-факторов отдельных нуклидов от среднего по наблюдению 8 .

Из анализа таблиц видно, что соотношение радионуклидов различной химической природы и происхождения, установившееся в теплоносителе, достаточно хорошо сохраняется и в выбрасываемом воздухе, причем для нуклидов, имеющих газообразные coc" динения (здесь изотопы йода}, сохра", няется соотношение именно с полной активностью, т„е. суммой активностей всех hаз, По совокупности экспериментальных исследований получены данные по - :00 определениям К-факторов, причем, кроме нуклидов, указанных в табл.1 и 2, получены значения

Р-Факторов также для Со, Со

gg 6O Zn, Zr Ь. Статическая обра" ботка всех экспериментальных определений показала, что для атомных энергетических установок различного типа и в условиях, когда тракты миграции радионуклидов резко отличаются (эа- . тесненность помещений технологическим оборудованием, длина и конструктивные особенности воздуховодов), средние квадратические отклонения факторов разбавления для всех указанных выше нуклидов от средних арифметических находятся в пределах 14284 с надежностью 0,95. В качестве репера может быть выбран любой радио" нуклид, не имеюций в выбросах газо= образных соединений, обладающий отнобительно высокой объемной активностью до Фильтров очистки и удоб11511 ными ядерно-физическими характеристиками, позволяюц>ими организовать избирательный оперативный контроль его радиоактивности.

5 (Пример. Проводилось определение проникающей через фильтры очистки газовой Фазы радиологически опасных изотопов йода в каналах выбро- 0 са действующих атомных энергетических установок, С использованием метода прямого гамма-спектрометрического анализа определялась объемная ак" тивность всех контролируемых нуклидов, в том числе и репера, g теплоносителе ядерного реактора, 8 выбрасываемом воздухе, в точке перед

Фильтрами очистки типа А-17 (фильт-. рующий материал фПП-15) проводилось концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах

АФА-РМП-20 (фильтрующий материал

ФПП-15),. Измерение активности проб осуц>ествлялось в обычных условиях 25 с помощью стандартного гамма-спектрометра, оборудованного полупроводниковым Ge(I.i)-детектором типа ДГДК-63А и многоканальным амплитудным ана" лизатором, например, АИ-1024 или

AN-4096. В точке перед Фильтрами очистки определялись все контролируемые нуклиды, в том числе и репер-, не имеющий проникаюц>ей газовой фазы, Для АЭС с РБМК в качестве Репера был выбран нуклид натрий-24, а для реактора с водой под давлением-цезий134. Затем определялось отношение объемных активностей репера в двух укаэанных точках, т,.е. коэффициен- 4п разбавления объема теплоносителя, поступающего в единицу времени в воздух помещения или вентсистемы, в объеме воздуха, проходяц>его в единицу времени через помещение или по вентиляционной системе, Путем умножения коэффициента ра зба вления на значения активностей изотопов йода в теплоноситепе находились их полные активности в Воздухе, По ра зности меж 50 ду полной активностью и улавливаемой фильтрами очистки частью, определенной с использованием аналитических фильтров, находилась активность проникающей через фильтры очистки газовой Фазы изотопов "îäà в выбрасываемом воздухе. 8 табл.3 приведены экспериментальные данные, полученные при практической реализации предла02

8 га емо го способа . Для сравнения в последней колонке даны значения, определенные по известному способу с использованием селективных к йоду серебросодержащих сорбентов,, Полученные результать> доказывают справедливость предлагаемого способа, Предлагаемый способ обладает по сравнению с лучшими известными способами контроля, например, га зообра зных форм йода в конечной точке выброса с использованием специфических сорбентов, содержащих серебро, простой и не требует дополнительного оборудования и дорогостояцих материалов, Предлагаемый способ обладает также унИверсальностью, т. к. с исполь- зованием одних и тех же средств позволяет определять в выбрасываемом воздухе не только изотопы Йода, но и радионуклиды других химических элементов присутствуюц>их в воздухе одновременно в аэрозольной и газовой фазах, например рутения и сурьмы. Использование предлагаемого способа в сочетании с известными, например с прототипом, позволяет добиться унификации методов, т.е осуществлять контроль радионуклидов, суц>ествующих в воздухе только в аэрозсльной форме, и радионуклидов, образующих газообразные соединения, на основе исполь эования одних и тех же аналитических аэрозольных фильтров. Кроме того, измерение плоских или точечных источников излучения (фильтры АФА могут быть сжаты практически в "точку") повышает эффективность регистрации по сравнению с измерением объемных источников - специфических сорбентов в 2-4 раза Это позволяет снизить пороги определения радионуклидов в выбоасмяаемом воздухе или повысить оперативность анализа {например, при сохранении той же чувствительности метода сократить длительность концентрирования на фильтрах). Контроль в точках до фильтров очистки обеспечивает дополнительное снижение нижнего предела обнаружения радионуклидов, например когда существует разбавление выбрасываемого воздуха более чистым из составляюц>их вентсистем.

Сравнительно высокая активность источников, получаемых при отборе проб в воздухе до фильтров очистки, дает возможность проводить экспрессное оп; ределение всех контролируемых радио1151102 емого способа контроля с использованием реперных изотопов создает основу для автоматизации контроля радионуклидов в газоаэрозольных средах атомных энергетических установок. нуклидов на той же аппаратуре, которая используется, например, для анализа проб теплоносителя, т.е. не требуется создание специализирован5 ных низкофоновых спектрометров. Простота методических принципов предлагаТаблица

Зкспериментальные данные по соотношению концентраций радионуклидов в теплоносителе и выбрасываемом воэдухе для реактора с кипящей водой

Объемная активность радионуклида в теплоносителе G ;, Ки/л б

Объемная активность радионуклида в выбросах G,, Ки л

Значение фактора разбавления R; С; /G ;, отн.ед.

Нуклид

Опыт У 1 Опыт H 2 Опыт V 3 Опыт У 4 Опыт Р 5 Опыт 11 б

3< 8к

32Sг

1. 3-6

М

Мо

1. 5-13

1. 2-7

5.6-7

5.6-14 }

5.5-7

6.6- Р

1. 2-6 ,0- Р

7.3-7

5. 1-14

5.7-7

5. 7-14

5) 5.6-7

6. 7-1Р

1.0-7

7.0-8

8.3-9

1.2-7

1.0-7

1. 2-8

9.9-6

8.6-14

7. 1-6

3.4-13

g J

1. 1-5

1. 5-13

1. 4-8

4.8-8

8.7-9

1. 10-5

1. 4-13

1.3-8

2,7-8

4. 1-16

1. 5-8

5.3-6

1,0-13

1,9-8

1.7-5

1.7-13

1. 0-8

1.2-6

1 . 7-14

1. 4-8

1. 05-5

1.0-12

9. 5-8, 9.8-7

9.7-14

9.9-8

6.4-8

7.7" 15

1. 2-7

5. 1-6

4.9-13

9.6-8

1. 2-6

1. 3-13

1. 1-7

5. 1-6

3,8-13

7,5-8

2.2-6

1. 1-13

5.0-8

4,5-8

2. 0-15

4. 4-8

2 ° 5-6

2.0-13

8.0-8

8. 2-6

4. 1-13

5.0-8

1. 5-6

8.4-14

5.6-8

1.25-5

1. 1-13

8.8-9

5.8-7

5.?-15

9.0-9

5.5-8

4.6-16

8,4-9

4.7-6

3. 6-14

7.7-9

1. 5- 5

1.,2-13

8.0-9

1. 3-6

1.5-14

1. 2-8

1. 10-5

1. 5-12

1.4-7, 1.0-6

1.1-13

1. 1-7

6 ° 3-8

9.5-15

1.5-7

5.3-6

6.3-13

1.2-7

1.2-5

2.0-12

1. 7-7

1. 0-6

1.4-.1 3

1.4-7

5.9-8

1.0-14

1.7-7

5; 0-6

6.5"13

1.3-7

1. 2-6

2. 2-13

1.8" 7

1151102

Продолжение табл. 1

Ct

Объемная активность радионуклида в теплоносителе О, Ки/л

Объемная актирность радионуклида в выбросах G;, Ки/л значение фактора. разбавления R с;/Go> отн.ед.

Муклид

Опыт 0 1 . Опыт 8 2 Опыт И 3 Опыт и 6

Â7

Св

2. 1-7

2.$-7

2. 1-7

В

Ва

1 ° 1-7

1. 1-7

3 отн.ед.!.4-8

5. 7-8

8. 6" 9

1 ° 3 -7

1.6-7 23

22

19 а/ принята запись в 1О ш - n б/ полная объемная активность радионуклида, равная сумме активностей, улавливаемой аэроэольным фильтром и проникающей газовой фазы.

Таблица2

Экспериментальные данные по соотношению радионуклидов в теплоносителе и выбрасываемом воздухе для реактора с водой под давлением

Объемная активность радионуклида в теплоносителе G,, Ки/л

Объемная активность радионуклида в выбросах С„Ки/л

Значение фактора разбавления R, = G, /Go,, отн.ед.

Нуклид

Опыт " 2 Опыт Р 3 Опыт У 4

Опыт И 1

4. 1-3

Мо

1. 6-12

3. 9-10

4. 1-8

5.3-16

1 ° 3-8

1. 4-7

2. 7-15

1. 9-8

1.7-4

3.5-13

2. 1-9

1 ° 9-7

3. 4-14

1.8-7

9.6-7

9.6-14

1. 0-7

4. 1-3

1. 1-11

2.7-9

2.9-.7

1, 3-14

4. 5-8

4.0-8

3. 5-16

8.8-9

1 ..3-7

8. 3-16

6.4-9

1, 7-15

8. 1-9

3, 5-.14

1. 7-7

9.0-7

9.9-14

3.7-14

1.87

1151102

Продолжение табл. 2.

Объемная активность радионуклида в теплоносителе Ср,", Ки/л

Объемная активность, радионуклида в выбросах С, Ки/л

Значение Фактора разбавления R, С /Gs,", отн.ед.

Нуклид

Опыт Р" 2 Опыт И 3 Опыт М 4

Опыт М 1

6 ° 6-10

2.9-9

3.8-9

1 9-9

1Ээ

1. 9-9

1. 8-9

7 ° 8-5

ЙФ

Сs

135

2.4-9

136 С

Сs

5.9-4

137

Сs

2. 3-12

3.9-9

Rj от н. ед.

2;4-9

6;5-10

2. 3-9

3.5-9

22

1. 15-3

2.2-12

7,8-4

1.4-12

2. 1-13

2. 7-9

1. 6-5

5. 1-14

3.2-9

1. 2- 4

3. 5-13

2.9-9

9.5-3

3.6-11

2.6-4

1. 1-12

4. 2-9

1. 05-4

3.0-13

2.9-9

9. 5-3

2.8-11

1. 8-2

3. 5-11 ) 2.7-4

6. 8-13

2.5-9

1. 15-2

2.8-11

1. 1-4

2. 1-13

1. 9-9

5,8-4

1. 4-12

2.4-9

9. 5-3

6. 3-12

2.4-4

1.9-l3

? . 9-10

8.7-5

5. 4-14

6. 2-10

5.3-4

4. 1-13

7.7-10

1151102

16 Табли ца3

Примеры практической реализации предлагаемого способа для контроля проникающей через фильтры очистки газовой фазы изотопов йода

»»»»

Тип АЭУ

Объемная активность нуклида, Ки/л

Н уклид

Проникающая газовая фаза в выбросах

В теплоносителе

Известный

Предлагаемый способ

С кипящей во.дой

1, 25" 5

1, 2-6

5, 4-15

3, 1-14

9,9-6

2,3-5

Корректор А. Обручар

Редактор Е, Гиринская

Техред И,дидык

l еааюе» м °

Заказ 793 Тираж flîäïèñHîå .ВЙЙИПИ Государственного комитета по изобретениям и открытиям при ГКНТ СССР

113035, Иосква, Ж-35, Раушская наб., д. 4/5 юю ююи

Производственно-издательский комбинат "Патент", r. Óæãîpîä, ул. Гагарина, 101

24 11 (репер)

131 I ю

ИФ

С водой Сз под дав- (репер) пением 1М

1ЗЪ

155у

2, 7-4

9, 5-3

1,8-2

1, 15-2

В воздухе (no измерению аналитического фильтра) 1, 1-13

4, 8-15

5,5-24

1, 5-13

6,8-13

3, 5-12

1, 0-11

1, 7-11

5,8-15

3,2-14

5, 2-14

2,0-11

3,5-11

1, 2-11

2, 4-11

2,5-11

1, 1-11