Монокристаллический материал для спектрометрических сцинтилляторов

 

Изобретение касается выращивания монокристаллов из расплава, используемых в сцинтилляционных счетчиках для регистрации и спектрометрии ионизирующих излучений, обеспечивает повышение эффективности и временного разрешения сцинтилляций и исключение токсичности. Монокристаллический материал на основе твердого раствора имеет состав CsI_xCsBr_1-x, где 0,8≅x≅0,9. . Кристаллы получают методом вертикальной направленной кристаллизации или методом, представляющим собой комбинацию способов по Кирополосу и Чохральскому. Достигнуто время нарастания сцинтилляций 2 нс, характерное время затухания τ ≈ 5 - 7 н.с. 1 ил.

Изобретение касается выращивания монокристаллов их расплава, используемых в сцинтилляционных счетчиках для регистрации и спектрометрии ионизирующих излучений. Цель изобретения - повышение эффективности регистрации и временного разрешения сцинтилляций и исключение токсичности. П р и м е р 1. Соли высокой чистоты СsI и CsBr после их контрольного обезвоживания в сушильном шкафу при 150-200^оС перемешивают в фарфоровой ступке пестиком в соотношении 90 и 10 мол.% (91,7 и 8,3 мас.%). Смесь в количестве 4 кг засыпают с помощью воронки в ампулу из кварцевого стекла диаметром 100-105 м и с конусным основанием. Ее устанавливают на термоизолирующей подставке в верхней камере ростовой печи так, что вершина конуса оказывается на уровне кольцевого нагревателя в диафрагме, отделяющей верхнюю камеру от нижней. Ампулу подключают к вакуумной системе, создаваемой ротационным масляным насосом. Печь нагревают электрическим током на форсированном режиме до 620-630^оС в верхней камере, до 700^оС на кольцевом нагревателе в диафрагме и до 400^оС в нижней камере. На этом тепловом режиме температуру регулируют с помощью трех высокоточных регуляторов температуры (ВРТ) от ЭДС термопар из пластины - платинородия. Выращивание монокристаллов СsI_0,9 СsBr_0,1 производят под вакуумом над расплавом по мере продвижения ампулы из верхней камеры печи в нижнюю со скоростью 2-3 мм/ч. Образование монокристалла происходит при высоких локальных градиентах температуры в расплаве вдоль оси и радиально от центра к стенкам сосуда. После завершения кристаллизации монокристалл извлекают из ампулы методом поверхностного оплавления при 700^оС и переносят его в отжиговую печь, предварительно нагретую до 400-420^оС. Отжиг производят при 500^оС в течение 3-4 ч после нагрева монокристаллов со скоростью не выше 10 град/ч. Затем отжиговая печь охлаждается до комнатной температуры с той же скоростью. Полученный монокристалл (или группа аналогичных монокристаллов) поступает на механическую обработку до необходимых размеров и затем в специальном боксе, освобожденном от влаги, монокристалл устанавливается в контейнер с выходным окошком из оптического стекла по общепринятой методике. Параметры полученных сцинтилляторов проверяют по их световому выходу и энергетическому разрешению γ-квантов от радиоактивных изотопов (например, от цезия-137). П р и м е р 2. Выращивание спектрометрических сцинтилляторов производят, как и в примере 1, с той лишь разницей, что обезвоженные соли перед засыпкой их в кварцевую ампулу перемешивают в соотношении 80 и 20 мол.% (или 83 и 17 мас.%). П р и м е р 3. Для производства СsI_xCsBr_1-х сцинтилляторов целесообразно использовать метод вытягивания из расплава крупногабаритных монокристаллов по технологии, представляющей собой комбинацию способов Кирополоса и Чохральского. Этот способ особенно благоприятен для выращивания CsI_xCsBr_1-x монокристаллов, у которых компоненты образуют регулярный твердый раствор замещения при любом их соотношении. Поэтому здесь коэффициент распределения легирующей примеси между твердой и жидкой фазами равен единице. Это означает, что синтезированный монокристалл окажется однородным по составу в любой части его объема. Образование монокристалла облегчается, так как у межфазовой поверхности не создается зона концентрационного уплотнения легирующей примеси. Диаметр, заданный в начальной стадии выращивания, остается постоянным в пределах 1,0%. Вся ростовая аппаратура находится в герметизированной установке и монокристаллы можно выращивать под вакуумом или в любой защитной атмосфере. При температуре кристаллизации расплава (600^оС) упругость насыщенных паров кристаллизуемых солей ниже 1 мм рт.ст. В течение недели можно синтезировать монокристалл диаметром 450 м и высотой 50 см, весом 358 кг. С помощью циркулярной пыли и набора фрез из монокристаллической заготовки можно получить сцинтилляторы различных размеров по диаметру и высоте. Они упаковываются в контейнеры по обычной методике, а также используются при монтаже сцинтиблоков или сцинтифлексов. Технология производства сцинтилляторов СsI_хСsBr_1-х существенно упрощается, так как в этой системе компоненты в твердом растворе обладают неограниченной взаимной растворимостью, поэтому коэффициент распределения СsBr между твердой и жидкой фазами равен единице. Это означает, что состав твердого раствора замещения оказывается таким же, как и в расплаве, и при направленной кристаллизации монокристалла из расплава его состав оказывается однородным по всему объему. В этих условиях из расплава образуются монокристаллы, у которых внешние потери в рекомбинационной люминесценции практически полностью исключены, вследствие этого энергетический выход сцинтилляций в два раза выше по сравнению с наиболее эффективными из известных и выпускаемых в настоящее время сцинтилляторов в промышленном масштабе NaI(Te). Это обусловлено тем, что в кристаллах СsI_xCsBr_1-х центры свечения создаются только в рекомбинационных процессах автолокализации дырок на ионах I^- с образованием гетероанионных экситонов за время порядка 10^-11 с. Их радиационный распад реализуется в виде коротких вспышек люминесценции в области максимальной чувствительности ФЭУ с сурьмяно-цезиевым фотокатодом. Рекомбинационные процессы являются термически независимыми, поэтому сцинтилляторы на основе СsI_xCsBr_1-x можно использовать в широком температурном диапазоне, так как они в отличие от NaI(Te), CsI(Te) и CsI(Na) возбуждаются без предварительного запасания светосуммы и ее последующего термостимулированного высвечивания. Время нарастания сцинтилляций у новых сцинтилляторов 2 нс, характерное время затухания τ₃≈5-7 нс. Выход остается неизменным и при понижении температуры до 77 К на уровне 26-28%, что позволяет использовать их практически в любых климатических условиях. Высокая пластичность кристаллов СsI-СsBr позволяет изготовлять сцинтилляторы любой формы путем экструзии или формования под давлением в пресс-форме при 500^оС. Кроме того, высокая пластичность новых сцинтилляторов многократно увеличивает срок их использования. Спектр излучения кристаллов СsI_xCsBr_1-x максимум при 440 нм и полуширину полосы в 120 нм. Это излучение хорошо совмещается с эффективным спектром фотоэлектрического взаимодействия света с катодом в обычных ФЭУ с сурьмяно-цезиевым фотокатодом. По этим причинам энергетический выход сцинтилляций выше, чем в прототипе (на один фотон в излучении затрачивается около 10,8 эВ ионизирующего излучения). Для обеспечения выхода сцинтилляций в полосе 440 нм сцинтилляторы должны иметь легирующую примесь не менее 10%. Этот нижний предел определяет как спектральный состав излучения, так и его высокий энергетический выход. Превышение дозировки СsBr выше 20% , не увеличивая световыхода, придает сцинтиллятору повышенную гигроскопичность. Детекторы на основе предлагаемого монокристаллического материала могут использоваться в ядерной физике, в астрофизике, при исследовании вида и кинетики ионизирующих излучений, на всех стадиях разведки и оценки месторождений полезных ископаемых, при первичном обогащении руд и при анализе из фазового и элементного составов, а также в медицинском приборостроении для диагностики различных заболеваний. Производство Сsl_xСsBr_1-х не влияет на экологию окружающей среды и для рабочих производства полностью безопасно. Предлагаемый материал приобретает новое качество: полоса излучения имеет максимум при 440 нм, мала инерционность вспышек сцинтилляций, времена нарастания и затухания равны 3 и 5-7 нс соответственно. На чертеже представлены нормированные спектры катодолюминесценции монокристалла Сsl_xCsBr_1-x при х = 0,8. Максимум полосы при 300 К расположен при 440 н. Полуширина этой полосы составляет 120 нм. В сравнении с этим наиболее эффективный из известных сцинтилляторов NaI(Te) в тех же условиях возбуждения показал вдвое меньший световыход. Последний с оптимальной концентрацией Те = 0,03 мол.% при 77 К перестает быть сцинтиллятором, поскольку появляется инерционная компонента в люминесценции, связанная с термическим высвечиванием светосуммы. При комнатной температуре световой выход NaI/Te, имеющего максимум полосы излучения в той же спектральной области, что и предлагаемый сцинтиллятор, равен 15%. В сравнении с ним при той же температуре последний имеет световой выход в пределах 26-28%. Это высокий световой выход остается практически неизменным и при понижении температуры до 77 К. При этом инерционная компонента в люминесценции не появляется. По спектрально-кинетическим параметрам, энергетическому выходу сцинтилляций, а также по высокой стабильности против механических и термических перегрузок СsI_xCsBr_1-x обладают значительными преимуществами по сравнению с прототипом.

Формула изобретения

МОНОКРИСТАЛЛИЧЕСКИЙ МАТЕРИАЛ ДЛЯ СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИХ СЦИНТИЛЛЯТОРОВ на основе твердого раствора CsI_xCsBr_1-x, отличающийся тем, что, с целью повышения эффективности регистрации и временного разрешения сцинтилляций и исключения токсичности, раствор имеет состав, соответствующий 0,8 ≅ х ≅ 0,9.

РИСУНКИ

Рисунок 1

MM4A Досрочное прекращение действия патента Российской Федерации на изобретение из-за неуплаты в установленный срок пошлины за поддержание патента в силе

Номер и год публикации бюллетеня: 8-2000

Извещение опубликовано: 20.03.2000        

---