Способ обработки радиоактивных растворов и установка для его осуществления
Владельцы патента RU 2319237:
ГОСУДАРСТВЕННОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ "ЮЖНО-УРАЛЬСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ" (RU)
Изобретения относятся к области обработки материалов, содержащих радиоактивные вещества, а именно к средствам обработки радиоактивных растворов, а также водных растворов электрохимическими способами, и могут быть использованы в атомной промышленности и при очистке сточных вод. В радиоактивный раствор добавляют химические элементы и подогревают. Затем подогретый раствор подвергают облучению однополярными электромагнитными импульсами мощностью более 1 МВт и длительностью менее 1 нс, частотой повторения не менее 1 кГц. Установка содержит корпус, в центре которого расположен стержень с иглами, а в верхней части размещено устройство распыления раствора, соединенное с устройством подогрева через насос и патрубок. Генератор однополярных электромагнитных импульсов расположен вне корпуса и соединен посредством кабелей и соответственно с корпусом и стержнем. В корпусе имеются патрубок для вывода образующихся в результате обработки газов и патрубок для удаления образующихся осадков. Изобретение позволяет повысить эффективность обработки радиоактивного раствора за счет увеличения силы электрического поля и мощности облучения и предварительного подогрева раствора. 2 н. и 3 з.п. ф-лы, 1 ил., 4 табл.
Изобретения относятся к области обработки материалов, содержащих радиоактивные вещества, а именно к средствам обработки радиоактивных растворов, а также водных растворов электрохимическими способами, и могут быть использованы в атомной промышленности и при очистке сточных вод.
Известен способ очистки жидких отходов от ионов тяжелых металлов и их радиоактивных изотопов, описанный в одноименном патенте РФ №2127459 по кл. G21F 9/ 06, з. 25.12.97, оп. 10.03.99.
Известный способ включает электрохимическую обработку отходов путем окисления комплексных соединений тяжелых металлов и их радиоактивных изотопов на электродах с использованием в качестве катода газодиффузионного электрода, а в качестве анода - нерасходуемого электрода, последующее осаждение изотопов тяжелых металлов и их радиоактивных ионов с коллекторами и отделение шламовой фазы от раствора. Недостатком известного способа является сложность конструкции газодиффузионного электрода.
Известен способ обработки сернокислых аммонийных радиоактивных растворов, описанный в п. РФ №2271587 по кл. G21F 9/16, 9/20, з. 06.11.2003, 10.03.2006.
Известный способ включает гальванокоагуляционную обработку, при которой радиоактивные растворы пропускают через виброожиженную гальванопару железо-кокс, корректировку рН радиоактивных растворов в две ступени с отделением осадка после каждой ступени, при этом осадок первой ступени корректировки рН смешивают с монтмориллонитовой глиной, прессуют гранулы, проводят их сушку и последующую прокалку с получением стеклокерамики, в которой осуществляют иммобилизацию осадка, содержащего радионуклиды, а фильтрат вначале обрабатывают в пенном слое для отдувки аммиака и затем пропускают через природный ионообменник.
Недостатком известного способа является сложность его осуществления.
Наиболее близкими по технической сущности к заявляемым являются способ и установка для обработки жидких радиоактивных отходов, описанные в п. РФ №2116680 "Установка для дезактивации жидких радиоактивных отходов" по кл. G21F 9/06, з. 24.06.94, оп. 27.07.98 и выбранные в качестве прототипа.
Известный способ заключается в том, что в полость камеры обработки с размещенной в ней емкостью-фильтром загружают полимерный полиэлектролитный гидрогель, создают между стенками камеры и емкости-фильтра электрическое поле напряженностью 0,001-0,0001 В/м, используя их как электроды, подают жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) на обработку, облучая их световым излучением в инфракрасном диапазоне и распыляя их дождеванием на полимерный полиэлектролитный гидрогель, до его контролируемого по весу насыщения до 1:50-1:100, где 1 - вес гидрогеля, затем подвергают обрабатываемый объем ЖРО облучению акустическими волнами в диапазоне 25-45 кГц при температуре от 0 до 10°С для интенсификации процесса разделения ЖРО на воду и радиоактивные отходы, которые при их оседании в бункер подвергают локальному площадному нагреву для снижения содержания в них влаги и отводят в контейнер для дальнейшей обработки.
Известная установка содержит корпус, в котором расположена камера для обработки, имеющая перфорированные стенки, электроды для создания электрического поля, полость камеры соединена с емкостью для слива очищенной воды, при этом в камере размещена перфорированная емкость-фильтр, а установка снабжена также излучателями акустических волн, излучателями световых волн и теплообменником, причем камера заполнена полимерным полиэлектролитным гидрогелем, а перфорированная емкость-фильтр расположена в среде этого гидрогеля, также соединена магистралью с емкостью для слива очищенной воды, в верхней части корпуса расположен патрубок, оснащенный перфорированными насадками для распыления ЖРО на поверхность камеры обработки, а полость камеры обработки и полость корпуса соединены с вакуум-установкой посредством патрубка. При этом в качестве акустических излучателей используют излучатели ультразвуковых волн, а в качестве электродов для излучения электрического поля используют стенку камеры и стенку перфорированной емкости-фильтра.
Недостатком известных способа и установки является то, что с их помощью производится лишь выделение из раствора радиоактивных отходов без изменения их химического состава и осаждение их для последующего остеклования.
Задачей заявляемых средств для обработки радиоактивных растворов является осуществление управления процессом обработки и упрощение установки для обработки.
Поставленная задача решается тем, что
- в способе обработки радиоактивных растворов, заключающемся в том, что радиоактивные растворы при подаче на обработку распыляют, затем подвергают воздействию электрического поля в камере обработки посредством электромагнитного облучения, согласно изобретению, перед обработкой в радиоактивные растворы добавляют химические реагенты для управления процессом обработки, перед распылением предварительно подогревают раствор, воздействие электрического поля производят путем облучения распыленного раствора однополярными электромагнитными импульсами мощностью более 1 МВт и длительностью менее 1 нс, частотой повторения не менее 1 кГц;
- в установке для обработки радиоактивных растворов, содержащей корпус с размещенными в нем электродами для создания электрического поля, одним из которых служит корпус, излучатель электромагнитного излучения, теплообменник, устройство для распыления радиоактивных растворов, расположенное в верхней части корпуса, согласно изобретению, в установку введен размещенный вне корпуса и соединенный с ним генератор однополярных электромагнитных импульсов мощностью более 1 МВт, длительностью менее 1 нс и частотой повторения не менее 1 кГц, при этом теплообменник соединен через насос и патрубок с устройством распыления, представляющим собой форсуночный блок, второй электрод выполнен в виде стержня с иглами, расположенного в центральной части корпуса, служащего излучателем и соединенного с генератором импульсов.
При этом в качестве химических реагентов добавляют кислоты или щелочи, либо соли.
Добавление в радиоактивный раствор химических реагентов в совокупности с предварительным подогревом раствора и облучением его мощными наносекундными импульсами повышает эффективность обработки, вызывая изменение химического состава раствора. Это объясняется следующим.
Распыление подогретого радиоактивного раствора и облучение его мощными короткими импульсами в электрическом поле ведет к радиолизу, в результате которого образуются очень активные реагенты - сольватированные электроны eS, вызывающие отщепление атомов водорода от молекул раствора за счет того, что в подогретой распыленной жидкости молекулы не так тесно связаны друг с другом. Взаимодействие сольватированных электронов с химическими элементами, содержащимися в самом растворе, и с введенными в раствор химическими реагентами вызывает изменение химического состава раствора.
Введение в установку генератора наносекундных импульсов в совокупности с выполнением электрода в виде стержня с иглами при указанном выполнении устройства распыления и связей с ним устройства подогрева позволяет повысить эффективность обработки радиоактивного раствора за счет увеличения силы электрического поля и мощности облучения и предварительного подогрева раствора.
Технический результат - повышение активности реакций в растворе, приводящее к изменению химического состава раствора.
Изобретения иллюстрируются чертежом, где показана схематично конструкция установки для обработки радиоактивных растворов.
Заявляемый способ заключается в следующем. В радиоактивный раствор добавляют химические реагенты и подогревают его примерно до 60°С. Затем подогретый раствор подвергают облучению однополярными электромагнитными импульсами мощностью более 1 МВт и длительностью менее 1 нс, частотой повторения не менее 1 кГц.
Заявляемая установка содержит корпус 1, в центре которого расположен стержень 2 с иглами 3, а в верхней части размещено устройство 4 распыления раствора, соединенное с устройством 5 подогрева через насос 6 и патрубок 7. Генератор 8 однополярных электромагнитных импульсов расположен вне корпуса 1 и соединен посредством кабелей 9 и 10 соответственно с корпусом 1 и стержнем 2. В корпусе 1 имеется патрубок 11 для вывода образующихся в результате обработки газов и патрубок 12 для удаления образующихся осадков. Установка содержит также источник 13 напряжения питания. Назначение и выполнение узлов и элементов установки следующее. Корпус 1 и стержень 2 служат электродами для создания внутри корпуса 1 электрического поля.
Иглы 3 на стержне 2 служат для усиления создаваемого электрического поля. Устройство 4 предназначено для распыления радиоактивного раствора, который предварительно подогревается с помощью устройства 5 и подается в устройство 4 посредством насоса 6 и патрубка 7. Устройство 4 может быть выполнено, например, в виде кольцевого коллектора с низконапорными центробежными форсунками - шнековыми или тангенциальными. Устройство 5 представляет собой теплообменник для подогрева раствора.
Генератор 8 представляет собой устройство для генерации мощных коротких однополярных электромагнитных импульсов; его выполнение описано в патенте №2004064 «Формирователь наносекундных импульсов», з. 05.06.91, 30.11.93.
Способ обработки радиоактивных растворов с помощью заявляемой установки осуществляется следующим образом.
В обрабатываемый раствор добавляют химические реагенты, например кислоты, щелочи или соли. Затем подают полученный раствор для подогрева в устройство 5, где происходит его нагрев до 60°С, и затем с помощью насоса 6 через патрубок 7 подают в устройство 4 для распыления. Включают генератор 8, соединенный с источником 13 питания, и с него на корпус 1 и стержень 2 начинают поступать мощные короткие однополярные импульсы мощностью более 1 МВт и длительностью менее 1 нс, частотой повторения не менее 1 кГц. В возникшее между корпусом 1 и стержнем 2 электрическое поле через форсунки устройства 4 подают обрабатываемый раствор, который одновременно начинает подвергаться воздействию названных импульсов. Распыление подогретого радиоактивного раствора и облучение его мощными короткими импульсами приводит к радиолизу, в результате которого образуются очень активные реагенты - сольватированные электроны es, вызывающие отщепление атомов водорода от молекул раствора за счет того, что в подогретой распыленной жидкости молекулы не так тесно связаны друг с другом. Взаимодействие сольватированных электронов с химическими элементами, содержащимися в самом растворе, и с введенными в раствор химическими реагентами вызывает изменение химического состава раствора. Образовавшиеся в результате процесса обработки газы отводятся из корпуса 1 через патрубок 11, а осадок - через патрубок 12.
Пример 1. Проводилась обработка раствора уранила при рН 1. Содержание некоторых химических элементов до и после обработки представлены в табл.1.
1. Измерение содержания элементов проводилось после выпаривания раствора на электронном микроскопе JEOL JSM6460 LV.
| Таблица 1 | |||
| Элемент, массовое содержание, % | Mg | Fe | Pb |
| Исходный раствор | 1,1 | 3,06 | 1,4 |
| Обработанный раствор | 0,82 | 2,84 | 0,34 |
В этом же опыте проводилось измерение удельной активности естественных радиоактивных элементов, содержащихся в исходном растворе. Данные представлены в табл.2.
| Таблица 2 | ||
| Удельная активность, Бк/л | ||
| Элемент | 235U | 232Th |
| Исходный раствор | 153 | 36,6 |
| Облученный раствор | 143 | 11,3 |
Пример 2.
Проводилась обработка растворов, содержащих 137Cs при различных значениях рН. Уменьшение рН проводилось добавлением азотной кислоты HNO3, увеличение - добавлением NaOH. Удельная активность растворов измерялась на гамма-спектрометре. Начальная активность раствора - 28000 Бк/л.
| Таблица 3 | ||||
| рН | 1 | 4 | 8 | 12 |
| Удельная активность обработанного раствора, | ||||
| Бк/л | 28000 | 27500 | 27100 | 26600 |
| Добавление соли NaCl в количестве 10 г/л в обрабатываемый раствор изменяет результат обработки. |
| Таблица 4 | ||||
| РН | 1 | 4 | 8 | 12 |
| Удельная активность обработанного раствора, Бк/л | 28000 | 27700 | 27300 | 27300 |
В сравнении с прототипом заявляемые способ и установка позволяют управлять процессом обработки радиоактивных растворов при достаточно простой их реализации.
1. Способ обработки радиоактивных растворов, заключающийся в том. что радиоактивный раствор при подаче на обработку распыляют, затем подвергают воздействию электрического поля в камере обработки посредством электромагнитного облучения, отличающийся тем, что перед обработкой в радиоактивный раствор добавляют химические элементы и вещества для управления процессом обработки, перед распылением предварительно подогревают раствор, воздействие электрического поля производят одновременно с облучением раствора однополярными электромагнитными импульсами мощностью более 1 МВт и длительностью менее 1 нс, частотой повторения не менее 1 кГц.
2. Способ обработки радиоактивных растворов по п.1, отличающийся тем, что в качестве химического вещества используют кислоты.
3. Способ обработки радиоактивных растворов по п.1, отличающийся тем, что в качестве химического вещества используют щелочи.
4. Способ обработки радиоактивных растворов по п.1, отличающийся тем, что в качестве химического вещества используют соли кислот.
5. Установка для обработки радиоактивных растворов, содержащая корпус с размещенными в нем электродами для создания электрического поля, одним из которых служит корпус, излучатель электромагнитного излучения, устройство подогрева, устройство для распыления радиоактивных растворов, расположенное в верхней части корпуса, отличающаяся тем, что в нее введен размещенный вне корпуса и соединенный с ним генератор однополярных электромагнитных импульсов мощностью более 1 МВт, длительностью менее 1 нс и частотой повторения не менее 1 кГц, при этом устройство подогрева соединено через насос и патрубок с устройством распыления, представляющим собой форсуночный блок, второй электрод выполнен в виде стержня с иглами, расположенного в центральной части корпуса, служащего излучателем и соединенного с генератором.
