Способ определения активности изотопа 230th (тория) в урансодержащих минералах

Изобретение относится к способу определения величины альфа-активности 230Th. Контроль химического выхода целевого нуклида проводится по величине активности изотопа 234Th, содержащегося в изучаемом минерале и находящегося в состоянии векового равновесия с материнским изотопом 238U. Способ включает последовательное выполнение определения полной величины альфа-активности урана-238 в пробе, затем определение коэффициента счетности бета-установки, после чего определение химического выхода тория-230 и полной альфа-активности 230Th в пробе. Достаточно использовать только один радиотрассер, необходимый для контроля химического выхода урана-238. Техническим результатом является определение химического выхода фракции тория и величины радиоактивности изотопа 230Th, с соответствием результатов реальным экспериментальным данным, полученным при радиохимическом анализе поликраза - Ti-Ta-ниобата с минеральной формулой АВ2О6.

 

Необходимость определять величину полной радиоактивности изотопа 230Th в пробе возникает при решении ряда задач геохронологии объектов литосферы или построения хронологической шкалы некоторых геологических процессов, при исследовании эффектов нарушенного радиоактивного равновесия в ряду урана-238 в результате природного фракционирования изотопов или миграции свободного урана и т.д. Для корректного определение величины альфа-активности 230Th используют радиотрассеры: 234Th, 228Th, 229Th.

Использование в качестве трассера изотопа тория 229Th представляется наиболее оптимальным вариантом решения данной задачи [1-2]. Однако в этом случае предъявляются достаточно высокие требования к используемому альфа-спектрометрическому оборудованию и к качеству изготавливаемых альфа-источников, поскольку альфа-линии трассера и целевого нуклида в суммарном альфа-спектре разделены интервалом 126-157 кэВ. Наложение низкоэнергетических хвостов альфа-пиков может негативно отразиться на точности получаемых результатов.

Подобная проблема не возникает при использовании в качестве трассера радионуклида 228Th. Однако в этом случае мы встречаемся с трудностями иного происхождения: 228Th является дочерним продуктом распада тория-232 и присутствует во всех объектах литосферы, где обнаруживается материнский изотоп. В работе [3] эта проблема была преодолена путем двойного анализа минерала: без трассеров и с добавлением радионуклидов 228Th и 232U (очищенного от дочернего нуклида 228Th). В отсутствии других возможностей описанная методика может быть использована для определения содержания радионулида 230Th в образцах литосферы. Но вполне очевидно, что она более трудоемка, а получаемые результаты отягощены повышенной погрешностью.

Вероятно, наиболее простым способом следует считать применение в качестве трассера бета-излучателя 234Th [4]. Многочисленные примеры исследований геохронологического характера 230Th/U-методом с использованием трассеров 232U и 234Th детально изложены в монографии [5]. Единственным естественным ограничением для применения нуклида 234Th может явиться высокая концентрация урана в исследуемом образце, в равновесии с которым находится дочерний изотоп 234Th.

С учетом изложенных обстоятельств в настоящей работе предлагается метод определения величины AR(230Th/U), отличающийся тем, что контроль химического выхода фракции тория проводится по бета-излучению изотопа 234Th(234mPa), содержащегося в минерале, величина полной радиоактивности которого в минерале определяется с помощью радиотрассера 232U по измеренной величине альфа-активности изотопа 238U.

Способ осуществляется следующим образом.

1. Измеряется альфа-активность химических фракций урана и тория. По урановому радиотрассеру и известному коэффициенту регистрации (коэффициенту счетности) альфа-излучения (θα) рассчитывается величина полной активности 238U в изучаемом образце А(238U), Bq. Регистрируемая альфа-активность 230Th обозначена как A(230Th), имп/с.

2. Измеряется фон бета-установки и бета-активность источника 230Th(234Th). Для задержки мягкого бета-излучения 234Th используется поглотитель толщиной около 40 мг/см2 (включая толщину окна бета-счетчика). Регистрация производится по бета-излучению 234mРа с максимальной энергией 2300 keV и выходом 98%. Полученная величина пересчитывается на момент выделения фракции тория из исследуемого образца с учетом периода полураспада нуклида 234Th, равного 24,1 дням. Данная активность обозначена как A(234Th) имп/с.

3. С тем же поглотителем измеряется бета-активность стандартного препарата урана с известной полной величиной альфа-активности (Бк) и рассчитывается эффективность регистрации (коэффициент счетности) бета-частиц (θβ) в данном энергетическом диапазоне при используемом телесном угле измерений.

4. С учетом найденного коэффициента счетности θβ рассчитывается полная бета-активность источника 230Th как отношение A(234Th), имп/с/ θβ.

5. Зная полную альфа-активность изотопа 238U в изучаемом образце и, следовательно, соответствующую активность дочернего нуклида 234Th, рассчитываем химический выход (Рα) изотопа 230Тh:

6. Находим полную альфа-активность 230Th в навеске минерала с учетом найденного химического выхода ториевой фракции и коэффициента счетности θα. Вид окончательной формулы для расчета следующий:

Таким образом, можно отметить два преимущества, возникающих при использовании в качестве ториевого трассера нуклида 234Th, содержащегося в изучаемом образце, вместо приготовления трассера 234Th. Во-первых, исчезает необходимость изготавливать каждые 1-2 месяца новый раствор трассера с известной (на момент изготовления) удельной активностью тория-234. Во-вторых, не требуется при расчетах активности 230Th постоянно вводить в соответствующее уравнение скользящую величину доли изотопа 234Th, распавшегося за время, прошедшее со дня изготовления трассера.

Пример конкретного выполнения.

Объектом исследований был образец метамиктного минерала (Ti-Ta-ниобата). Для выполнения двух параллельных опытов были отобраны 2 навески (№1 и №2) порошка минерала по 7 мг каждая. Для определения содержания и изотопного состава U (Th) в образцах необходимо полное разложение минералов. Это достигалось растворением образцов в концентрированной HF, а затем в царской водке. Фракции U и Th после кислотного разложения проб выделяли методом анионообменной хроматографии. Используя известную методику [6], были приготовлены альфа-источники фракции урана и фракции тория. В качестве трассера для определения выхода U использовался изотоп 232U.

Предложенный способ включает последовательное выполнение определения полной величины альфа-активности урана-238 в пробе, затем определение коэффициента счетности бета-установки, после чего определение химического выхода тория-230 и полной альфа-активности 230Th в пробе. Каждая из этих процедур ниже поясняется в данном примере реализации заявленного способа.

1. Определение полной величины альфа-активности урана-238 в навесках 1 и 2

Результаты двух параллельных опытов следующие: измеренная на альфа-спектрометре активность изотопа 238U, выделенного из первой навески, составила 0.697±0.003 имп/с., из второй - 0.478±0.003 имп/с. При этом химический выход урана, определенный с использованием радиотрассера 232U, для первого источника составил величину 0.720±0.011, для второго - 0.52. С учетом величин химического выхода и известного коэффициента счетности альфа-частиц (0.365) величина A(238U) составила 2.652±0.041Bq для навески №1 и 2.518±0.047 Bq для навески №2.

2. Определение коэффициента счетности бета-установки

Полная альфа-активность стандартного препарата урана-238 равна 6.05 Bq.

Бета-активность этого источника равна 2 имп/с. Таким образом, коэффициент счетности бета-частиц θβ=0.33.

3. Определение химического выхода тория-230 для навесок 1 и 2

Величины бета-активности A(230Th, имп/с) после вычитания фона и отнесения на момент выделения фракции тория составили: 0.588±0.006 имп/с для навески №1 и 0.614±0.005 имп/с для навески №2. Следовательно, полная бета-активность первого источника равна 0.588:0.33=1.78±0.018 Bq, второго: 0.614:0.33=1.861±0.015 Bq. Соответственно, химический выход Рα изотопа 230Th в первом случае составил: 1.78:2.65=0.672±0.012, во втором случае: 1.86:2.52=0.739±0.015.

4. Определение полной альфа-активности 230Th в навесках

Навеска 1. Измеренная альфа-активность изотопа 230Th составила 0.738±0.003 имп/с. С учетом величин химического выхода Рα и коэффициента счетности альфа-частиц рассчитываем полную альфа-активность 230Th в образце:

Навеска 2. Измеренная альфа-активность изотопа 230Th составила 0.781 имп/с. Полная альфа-активность 230Th в образце:

5. Определение отношения активностей 230Th/U

Про необходимости нетрудно найти отношение активности тория-230 к активности 238U. Средняя величина активности урана-238, содержащегося в 7 мг минерала, равна 2.585±0.031 Bq. Соответственно, средняя величина активности тория-230 составила 2.952±0.037 Bq. Таким образом, для исследуемого минерала AR(230Th/238U)=2.955:2.585=1.142±0.020.

Соотношение активности 230Th/238U больше единицы, Это величина отражает нарушение векового равновесия в ряду урана в изучаемом образце и позволяет рассчитать константу скорости инконгруентного растворения урана под действием природных флюидов В свою очередь эта величина дает косвенные сведения об устойчивости «иловых» форм актинидов в минералоподобных матрицах радиоактивных отходов.

Полученные результаты, иллюстрируемые конкретным расчетом с использованием реальных экспериментальных данных, свидетельствуют, что предложенный метод дает верную оценку величины радиоактивности 230Th. Это достигается тем, что контроль химического выхода фракции тория проводится по бета-излучению изотопа 234Th(234mPa), содержащегося в минерале, величина полной радиоактивности которого в минерале определяется с помощью радиотрассера 232U по измеренной величине альфа-активности изотопа 238U.

Список используемой литературы

[1] Lavison, P. de., Husband, L.J., Jerome, S.M., Keightley, J.D., Woodman, A.P., Woods, D.H., Woods, S.A., 2000. The standardisation of 229Th for an environmental yield tracer. Applied Radiation and Isotopes 53 (1-2), 243-249.

[2] Tuovinen, H., Vesterbacka, D., Pohjolainen, E., Read, D., Solatie, D., Lehto, J., 2015. A comparison of analytical methods for determining uranium and thorium in ores and mill tailings. J. of Geochemical Exploration 148, 174-180.

[3] Bogdanov R.V., Batrakov Yu. F., Puchkova E.V., and Sergeev A.S., (2002). On the Kinetics of Natural Leaching of 238U and 234U from Rocks and Minerals. Geochemistry International, Vol. 40, No. 11, pp. 1056-1065. (Translated from Geokhimiya, No. 11, pp. 1167-1177.)

[4] Maksimov, F, Arslanov, Kh., Kuznetsov, V., Chernov, S., 2006. 230Th/U and 14C dating of Upper and Middle Pleistocene Interglacial and Interstadial organic deposits from the East-European Plain and Siberia // Pleistocene Environments in Eurasia Chronology, Paleoclimate and Teleconnection. INTAS Final Workshop. Hannover, Germany, 2-3 November, 34-38 (прототип)

[5] Kuznetsov V.Yu., Maksimov F.E. 2012. Methods of Quaternary geochronometry in palaeogeography and marine geology. Saint-Petersburg, «NAUKA», 192 p. (In Russian).

[6] Bogdanov, R.V., Puchkova, E.V., Parnikov, N.G., Sergeev, A.S., 2011. Radiogenic Uranium in Paragenetic Mineral Associations. Radiochemistry 53 (6), 651-661, (Translated from Radiokhimiya 53 (6), 549-558).

Способ определения активности изотопа 230Th в урансодержащих минералах, включающий выделение и изоляцию химических фракций урана и тория методом анионообменной хроматографии, изготовление альфа-источников урана и тория методом электроосаждения, измерение альфа-активности изотопов 238U и 230Th с учетом соответствующих коэффициентов счетности альфа-спектрометрических трактов, определение по стандартному препарату урана коэффициента счетности бета-радиометра по отношению к бета-излучению 234Th(234mPa), измерение бета-активности источника 230Th с учетом величины коэффициента счетности бета-радиометра, определение химического выхода ториевой фракции и полной альфа-активности изотопа 230Th, отличающийся тем, что контроль химического выхода фракции тория проводился по бета-излучению изотопа 234Th(234mPa), содержащегося в минерале, величина полной радиоактивности которого в минерале определялась с помощью радиотрассера 232U по измеренной величине альфа-активности изотопа 238U.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов и может быть использовано для производства радиоизотопа молибден-99. Предложенное изобретение основано на эффекте Сцилларда-Чалмерса.

Изобретение относится к технологии получения радионуклида технеций-99m, в частности для ядерной медицины. Способ включает изготовление мишени из мелкодисперсных труднорастворимых частиц на основе долгоживущего радионуклида технеций-99 или его соединений, окруженных буферным материалом в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, облучение мишени в потоке быстрых нейтронов, накопление в материале мишени радионуклида технеций-99m, образующегося в результате реакции неупругого рассеяния на ядрах технеций-99, отделение путем растворения в воде или других растворителях буферного материала, содержащего накопленный технеций-99m, выделение целевого радионуклида из полученного раствора, возврат нерастворенного мелкодисперсного мишенного материала для изготовления новой мишени и последующего облучения.

Изобретение относится к ядерной энергетике и может быть использовано при изготовлении стержневых мишеней для наработки изотопа Мо-99. Способ изготовления мишени для наработки изотопа Мо-99 включает изготовление заготовки оболочки и задней заглушки, получение слитка уран-алюминиевого сплава с твердой фазой в виде интерметаллида UAl4 либо смеси интерметаллидов UAl3 и UAl4 с размером частиц не более 150 мкм, прессование слитка в пруток с предварительным нагреванием слитка до температуры 480-520°С, резку на заготовки и обработку прутка, вакуумный отжиг полученных заготовок сердечников при температуре от 580°С до 620°С в течение не менее 1 часа, сборку заготовок, прессование сборной заготовки с площадью сердечника, составляющей не более 0,95 от расчетного значения, полученного из условия равенства вытяжек слоев при прессовании, с ее предварительным нагреванием до температуры 380-420°С и окончательную отделку отпрессованной мишени.
Изобретение направлено на создание составов Sn-117m высокой чистоты и способов их приготовления. Способ очистки состава Sn-117m с высокой удельной активностью, который включает в себя экстракцию иодидного комплекса Sn-117m органическим растворителем из кислотного водного раствора кадмия, содержащим растворенную облученную мишень кадмия, кислоту и источник иодида.
Изобретение относится к способу производства радиоизотопа молибден-99, являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов Мо-99/Тс-99m, применяемых в ядерной медицине для диагностических целей.

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины. Способ производства трихлорида лютеция-177 включает изготовление мишени путем растворения стартового материала оксида лютеция-176 в азотной кислоте при температуре 90°С, дозирования полученного материала в кварцевую ампулу, выпаривания материала из ампулы до сухого состояния при температуре 110°С, запайки кварцевой ампулы в вакууме и помещения ампулы в мишень, выполненную в виде алюминиевой капсулы, облучение мишени в реакторе в течение 10 эффективных суток, после облучения алюминиевую капсулу дезактивируют азотной кислотой концентрацией 6 моль/л в течение 10 мин, промывают дистиллированной водой, вскрывают, извлекают кварцевую ампулу, дезактивируют азотной кислотой концентрацией 4 моль/л в течение 40 мин при температуре 70°С, промывают дистиллированной водой и высушивают, измеряют уровень загрязнения поверхности кварцевой ампулы методом мазка, затем дезактивированную кварцевую ампулу помещают в защитный бокс, где производят повторную дезактивацию и повторно измеряют уровень загрязнения поверхности кварцевой ампулы, в случае если уровень загрязнения не превышает 185 Бк, кварцевую ампулу надрезают по окружности абразивным инструментом, промывают и вскрывают, затем сухой осадок лютеция-177 в кварцевой ампуле растворяют в соляной кислоте с концентрацией 0,1 моль/л, затем извлекают и дозируют во флаконы, упаковывают в контейнеры для транспортировки потребителю.

Изобретение относится к cпособу наработки радиоактивных изотопов в ядерном реакторе на быстрых нейтронах. Способ предусматривает использование мишеней для наработки радиоизотопов, размещаемых в облучательной сборке между втулками, и прутков, выполненных с использованием замедляющего нейтроны материала, при этом облучательную сборку помещают в боковом экране ядерного реактора на быстрых нейтронах.

Изобретение относится к генератору для получения стерильных радиоизотопов. Генератор содержит колонку с сорбентом и радиоизотопом, размещенную внутри радиационной защиты и корпуса генератора, иглу элюата, соединенную трубкой с колонкой, многоходовый кран снабжен ручкой переключения, воздушный фильтр.

Изобретение относится к радиоизотопным механо-электрическим генераторам с пьезоэлектрическим кантилевером. Устройство включает отдельно расположенный радиоизотопный источник постоянного напряжения в виде плоскопараллельного конденсатора, одна обкладка которого, закрепленная на первой металлической плате и содержащая пленку радиоактивного изотопа, является эмиттером, а вторая коллектором.

Изобретение относится к медицинской установке, предназначенной для выполнения инъекций пациентам элюирующего раствора, содержащего рубидий-82. Установка (1) содержит, в частности, средства (3) для вмещения генератора (G) стронция/рубидия, способного к выработке элюирующего раствора, который содержит указанный рубидий-82 и который способен загрязняться стронцием-82 и/или стронцием-85.

Изобретение относится к способу определения величины альфа-активности 230Th. Контроль химического выхода целевого нуклида проводится по величине активности изотопа 234Th, содержащегося в изучаемом минерале и находящегося в состоянии векового равновесия с материнским изотопом 238U. Способ включает последовательное выполнение определения полной величины альфа-активности урана-238 в пробе, затем определение коэффициента счетности бета-установки, после чего определение химического выхода тория-230 и полной альфа-активности 230Th в пробе. Достаточно использовать только один радиотрассер, необходимый для контроля химического выхода урана-238. Техническим результатом является определение химического выхода фракции тория и величины радиоактивности изотопа 230Th, с соответствием результатов реальным экспериментальным данным, полученным при радиохимическом анализе поликраза - Ti-Ta-ниобата с минеральной формулой АВ2О6.

Наверх