Способ изготовления таблетированного ядерного топлива

Авторы патента:

Давыдов Андрей Владимирович (RU)

Тарасов Борис Александрович (RU)

Купенко Владимир Игоревич (RU)

G21C3/62 - керамическое

Владельцы патента RU 2765863:

Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (RU)

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано для получения таблеток ядерного топлива на основе СНУП (керамический тип ядерного топлива, представляющий собой смесь нитрида урана и плутония (U, Pu)N). Способ изготовления таблетированного ядерного топлива включает формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты. Легирующие добавки – порошок никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %. Электроимпульсное прессование проводят путем пропускания короткого импульса тока под статическим давлением, при этом процесс ведут в закрытом герметичном перчаточном боксе со шлюзовой камерой. Изобретение позволяет улучшить технологичность способа. 4 пр.

Это топливо имеет ряд неоспоримых эксплуатационных преимуществ перед другими разрабатываемыми типами топлива, таких как большая плотность ядерного делящегося материала и связанный с ней коэффициент воспроизводства, на порядок большая, чем у оксидного топлива, а также теплопроводность. Кроме того, это топливо позволяет еще утилизировать долгоживущие актитиниды.

Проблема спекания СНУП топлива с добавками AmN и другие, заключается в том, что необходимо уменьшить время спекания и температуру, так как нитрид америция (AmN) диссоциирует и испаряется при высоких температурах, выше 1800 К, поэтому необходимо снижать время и температуру спекания. Один из путей снижения температуры спекания является процесс легирования малыми добавками топливных таблеток.

Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива с использованием легирования (патент RU № 2630898 опубликовано 14.09.2017). Изобретение относится к способам изготовления керамического ядерного топлива с использованием легирования. Способ легирования порошков UO₂, включает дозирование в UO₂ порошкового легирующего соединения (добавки), операцию приготовления порции смеси из UO₂ с порошковым легирующим соединением, изготовление пресс-порошка, формование прессовок и их термообработку. В качестве легирующего соединения используются алюминий- или(и) кремнийсодержащее вещество с температурой плавления до 200°С, температуры плавления и испарения которого лежат ниже температуры его разложения. Способ обеспечивает эффективное воздействие на микроструктуру таблеток, улучшение качества топлива и снижение затрат на производство таблеток. Легирование используется как способ улучшения свойств самой керамики и для совершенствования процесса ее спекания.

Недостатками является то, что указанные легирующие добавки применяются только для улучшения свойств таблеток из UO₂ и не распространяются на СНУП топливо.

Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива с коротким временем спекания (патент RU № 2664738, опубликован 22.08.2018). Этот способ заключается в таблетировании ядерного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов легководных энергетических ядерных реакторов, а также энергетических реакторов с газовым охлаждением. Он включает в себя формирование шихты, состоящей из дисперсного порошка диоксида урана с легирующими добавками оксидов алюминия и кремния в виде наночастиц, процесса одновременного прессования и спекания путем сжатия шихты давлением до 150 МПа между штампами пресса, являющимися электродами и пропускания постоянного и импульсного тока от высоковольтного источника электропитания. В шихте происходит совмещенное прессование и спекание с использованием плазмы искрового разряда. Продолжительность процесса совмещенного прессования и спекания порядка 10 мин. Этот способ позволяет сократить время и трудозатраты на получение таблетированного ядерного топлива из порошка UO₂. Недостатками является то, что спекание нитридного ядерного топлива для реакторов IV поколения на основе СНУП такого как (U, Pu, Am)N, невозможно проводить при помощи традиционных способов, так как нитрид америция (AmN) диссоциирует и испаряется из-за температуры спекания выше 1800 К, при давлении азота 1 бар. Испарение младших актинидов, таких как Am, является проблемой в области получения топлива. Испарение зависит от температуры и, таким образом, необходимо снижать температуру спекания.

Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива (патент US №4059539, опубликован 22.11.1977). Этот способ заключается в получении высокотемпературного топлива на основе стабилизированного нитрида урана, который достигается за счет легирования мононитрида урана (плутония) мононитридами Zr, Τi, Υ в количестве до 10 мольных % при сохранении однофазной структуры. Указанные составы нитрида могут эксплуатироваться при температурах поверхности топлива до 1700°С.

Недостатками является то, что данные добавки не улучшают спекаемость таблеток ядерного топлива.

Наиболее близким является способ изготовления таблетированного ядерного топлива (патент на изобретение RU № 2627682, опубликовано 10.09.2010). Это изобретение в целом относится к нитридным ядерным топливам и к способу получения нитридных топлив, применяемых в качестве ядерного топлива в ядерных реакторах. Веществами, рассматриваемыми в качестве указанного топлива, являются (U, Pu, Am)N, (U, Pu, Am, Cm)N, (U, Pu, Am, Zr)N и (U, Pu, Am, Cm, Zr)N. Способ изготовления таблетированного ядерного топлива включает формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты и представляет собой комбинацию стадий плазменно-искрового спекания с применением электрического тока и термической обработки. Этот способ позволяет достигнуть плотности таблеток чуть выше 85% от теоретической. Для достижения плотности 85-95% приходится проводить спекание при температурах ~ 1800-2100°С и длительностью нескольких часов.

Недостатками прототипа являются не технологичность способа, связанная с использованием повышенных температуры и длительности спекания, которые приводят к усложнению конструкции печей, а в случае спекания (U,Pu)N или (U,Pu,Am)N наблюдается испарение плутония и америция (доходящее до 15% от введенного).

Задачей является разработка нового, технологичного способа изготовления таблетированного ядерного топлива на основе СНУП (U, Pu)N, позволяющего уменьшить значения напряжения заряда батареи конденсаторов и, соответственно температуру спекания для получения таблеток.

Техническим результатом заявленного способа, является улучшение технологичности способа, обеспечивающего получение таблетированного ядерного топлива с необходимыми характеристиками, с помощью электроимпульсного прессования путем микролегирования никелем или сплавом никель-хром.

Указанный технический результат достигается в способе изготовления таблетированного ядерного топлива, включающем формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты, отличающемся тем, что дисперсный порошок представляет собой смесь порошков на основе нитрида урана или нитрида урана и плутония, а легирующие добавки - порошок никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %, причем электроимпульсное прессование проводят путем пропускания короткого импульса тока под статическим давлением, при этом процесс ведут в закрытом герметичном перчаточном боксе со шлюзовой камерой.

Микролегирование указанного топлива добавками, образующими сегрегации или вторые фазы на границах зерен позволяет получить более текучую керамику при повышенной температуре. При этом введение добавок в количестве менее 0,05 масс. % не приводит к значительному улучшению спекаемости, а введение добавок в количестве более 1 масс. % не целесообразно, так как снижаются характеристики ядерного топлива.

Сущность изобретения изготовления таблеток ядерного топлива путем спекания порошков с использованием короткого импульса тока сводится к следующему. Шихту порошка на основе нитрида урана или смешанного мононитрида урана и плутония (СНУП) в виде однородной смеси с порошком никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %. загружают в керамическую матрицу, зажатую в металлическую обойму и прессуют ее пуансонами, на которые подают напряжение от импульсного источника тока. Давление к пуансонам прикладывается от пневмопресса. Включается импульсный источник энергии и в нем накапливается необходимое количество энергии, которое определяется видом и массой уплотняемого радионуклидного порошка. После этого пропускают импульс тока от импульсного источника через поджатый порошок, который разогревает его, происходит процесс спекания. В результате получается плотный образец.

Пример осуществления способа

Пример 1. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и порошка никеля в количестве 0,05 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,1 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,3, что составило 93% от теоретической.

Пример 2. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и порошка никеля в количестве 1,0 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,0 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,4 г/см³.

Пример 3. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и нихрома (промышленный сплав ЭИ931) в количестве 0,05 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,2 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,1 г/см³.

Пример 4. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и нихрома (промышленный сплав ЭИ931) в количестве 0,05 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,5 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,7 г/см³.

Повышение спекаемости таблеток СНУП топлива, легированных никелем или сплавом никель-хром позволяет снизить максимальную температуру спекания и, соответственно напряжение заряда батареи конденсаторов электроимпульсной установки, необходимые для достижения требуемой плотности.

Способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты, отличающийся тем, что дисперсный порошок представляет собой смесь порошков на основе нитрида урана или нитрида урана и плутония, а легирующие добавки – порошок никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %, причем электроимпульсное прессование проводят путем пропускания короткого импульса тока под статическим давлением, при этом процесс ведут в закрытом герметичном перчаточном боксе со шлюзовой камерой.

Изобретение относится к области изготовления микросферических гранул оксидов металлов и может быть использовано в атомной энергетике при изготовлении гранулированных материалов для трансмутации минорных актинидов, при производстве микросферического ядерного топлива с инертной матрицей, а также в химической промышленности при производстве катализаторов и неорганических сорбентов.

Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива // 2750780

Изобретение относится к атомной промышленности, в частности к технологии изготовления керамического ядерного топлива для тепловыделяющих элементов АЭС. Способ изготовления таблеток уран-гадолиниевого ядерного топлива включает подготовку исходного порошка диоксида урана, его смешивание с порошком закиси-окиси урана и оксидом гадолиния, грануляцию смеси порошков, смешивание гранулята с твердой смазкой для прессования, прессование и спекание с получением таблеток, шлифование полученных таблеток.

Таблетка ядерного топлива // 2741782

Изобретение относится к конструкции таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов легководных реакторов, например реакторов ВВЭР, и может быть использовано для твэлов реакторов, работающих в длительных топливных циклах, а также режимах маневрирования мощностью реактора. Конструкция таблетки выполнена в форме цилиндра с наружными фасками и с центральным отверстием вдоль продольной оси, с наружной фаской под углом 20-30° к плоскости поверхности торцевой площадки, с отношением ширины фаски к диаметру таблетки от 0,02 до 0,15, при этом размер единичных дефектов внешнего вида таблетки не более 1,3% от площади наружной поверхности таблетки для дефектов торцевой поверхности, не более 1,0% от площади наружной поверхности таблетки для дефектов боковой цилиндрической поверхности и не более 0,7% от площади наружной поверхности таблетки для дефектов, примыкающих к наружной границе фаски.

Полностью керамическое микроинкапсулированное топливо, изготовленное с выгорающим поглотителем в качестве интенсификатора спекания // 2735243

Изобретение относится к способу изготовления устойчивого к авариям топлива, называемого полностью керамическим микроинкапсулированным топливом с улучшенной функцией. Способ получения ядерного топлива включает обеспечение множества топливных частиц.

Способ получения топливных композиций на основе диоксида урана с добавкой выгорающего поглотителя нейтронов // 2734692

Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано для получения крупнозернистых топливных таблеток высокой ядерной чистоты с улучшенной и регулируемой микроструктурой, предназначенных для тепловыделяющих сборок атомных реакторов на тепловых нейтронах. Способ включает смешивание порошков диоксида урана и выгорающего поглотителя нейтронов оксида гадолиния, взятого в количестве до 8 мас.

Способ производства полностью керамического микроинкапсулированного ядерного топлива // 2723561

Изобретение относится к способу производства полностью керамического микроинкапсулированного ядерного топлива, используемому в тепловыделяющем элементе ядерного реактора. Предусмотрено обеспечение множества частиц трехструктурно-изотропического топлива, причем частицы трехструктурно-изотропического топлива содержат топливное ядро, пористый углеродный буферный слой, внутренний пироуглеродный слой, керамический слой и внешний пироуглеродный слой; смешивание упомянутого множества частиц трехструктурно-изотропического топлива с керамическим порошком с образованием смеси; помещение смеси в пресс-форму; и приложение тока к пресс-форме для спекания смеси в топливный элемент посредством спекания постоянным током.

Разработанные sic-sic композит и монолитные слоистые sic структуры // 2720579

Изобретение относится к системам, конструкциям, устройствам и процессам изготовления в связи с кожухами, корпусами или оболочечными конструкциями для размещения материалов ядерного топлива для использования в ядерных реакторах, или в связи с теплообменниками, носовыми обтекателями, соплами или вставками проточного канала.Керамическая композитная структура содержит камеру, содержащую внешнюю оболочку и полое пространство внутри внешней оболочки.

Таблетка ядерного топлива и способ её получения // 2713619

Изобретение относится к изготовлению таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов легководных реакторов, в частности реакторов ВВЭР. Повышение теплопроводности уранового оксидного топлива обеспечивается поликристаллическими частицами оксида бериллия, равномерно распределенными по объему топливной таблетки.

Способ изготовления керамического ядерного топлива с выгорающим поглотителем // 2711006

Изобретение относится к атомной промышленности, в частности к технологии изготовления керамического ядерного топлива для тепловыделяющих элементов. Способ изготовления таблеток ядерного топлива с выгорающим поглотителем включает приготовление закиси-окиси с выгорающим поглотителем, приготовление пресс-порошка, прессование, спекание и шлифование.

Способ производства гранул по меньшей мере одного оксида металла // 2701946

Настоящее изобретение относится к способу спекания прессованного порошка по меньшей мере одного оксида металла, выбранного из актинидов и лантанидов, для производства гранул ядерного топлива. Указанный способ включает следующие последовательные стадии, проведенные в печи в атмосфере, содержащей инертный газ, водород и воду: (a) повышение температуры от начальной температуры TI до температуры TP выдержки, которая находится на уровне 1400-1800°С, (b) выдерживание температуры при температуре TP выдержки и (c) снижение температуры от температуры TP выдержки до конечной температуры TF.