Способ получения меламина

 

Союз Советских

Социалистических

Республик

ОПИСАНИЕ

ИЗОБРЕТЕНИЯ

К ПАТЕНТУ

<и793392 (61) Дополнительный к патенту (22) Заявлено 100178 (21) ? 566298/23-04 (23) Приоритет — (32) 19. 01. 77 р1) м. к,.

С 07 0 251/60

Государственный комитет

СССР по делам изобретений и открытий (31) 77. 00509 (33) Нидерланды

Опубликовано 3012.80. Бюллетень йо 48 (53) УДК 547.491..8.07(088.8) Дата опубликования описания 3012.80 (72) Автор изобретения

Иностранец

Рудольф Ван Хардевелд (Нидерланды) Иностранная фирма

"Стамикарбон Б.В." (Нидерланды) (71) Заявитель (54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИЕЛАМИНА

Настоящее изобретение относится к улучшенному способу получения меламина-исходного продукта в синтезе пластических масс и пестицидов.

Наиболее прогрессивный способ синтеза меламина заключается в том, что испаряют твердую или жидкую мочевину, подают пары мочевины с газом-носителем в псевдоожиженный слой катализатора при температуре 300-450 С или непосредственно подают мочевину с помощью инертного газа или/и аммиака в псевдоожиженный слой катализатора при температуре 300-450 С, при этом частицы катализатора обогащаются мочевиной, которая затем термически разлагается.

Наиболее удобным является проведение .процесса в реакторе с двумя различными слоями частиц псевдоожиженного катализатора.

Так, в первой зоне реактора испаряют мочевину и разлагают при 230300 С в присутствии катализатора, та-25 кого как активированный алюминий или диатомит, который в. этих условиях не способствует превращению в меламин, пары же проходят во вторую зону с температурой 350-450 С, содержащую, 3p псевдоожиженный катализатор, способствующий превращению в меламин (1т.

Недостатком этого известного способа является недостаточно высокий выход целевого продукта (менее 95Ъ).

Наиболее близким к способу настоящего изобретения является способ получения меламина нагреванием мочевины или продуктов ее термического разложения при давлении 100-2500 кПа в присутствии катализатора и аммиака или газовой смеси, содержащей аммиак, по которому процесс проводят в реакторе, разделенном на две зоны, в первой из которых превращение мочевины в меламин протекает при температуре

370-450 С, а во второй при 330-370 С, причем между обеими зонами периодически или непрерывно обменивается небольшая (менее 5Ъ) часть катализатора (2). Выход целевого продукта

95Ъ.

Недостатком способа является недостаточно высокий выход целевого продукта.

Цель изобретения — повышение выхода меламина.

Поставленная цель достигается способом получения меламина нагреванием

793392 мочевины или продуктов термического разложения ее при давлении 1002500 кПа в присутствии аммиака или газовой смеси, содержащей аммиак в реакторе, содержащем два слоя псевдоожиженного катализатора и разделенных проницаемой перегородкой, пропускающей 5-75Ъ катализатора, причем температура нижней зоны реактора, куда вводится сырье, 325-425 С, а верхней зоны — 350-450 С.

Способ предпочтительно осуществляют при пропускной способности проницаемой перегородки по катализатору

10-50Ъ.

Предпочтительно осуществление способа, когца температура в верхней зо- 15 не выше, чем в нижней.

Наиболее благоприятно протекает процесс, когда в верхней зоне поддерживают адиабатические условия, а среднее время пребывания реагентов в верх-2О ней зоне составляет 0,5-20 секунд, а еще лучше — 1-10 секунд.

Оптимально для проведения процесса, когда в нижней зоне температура

350-380 С, в верхней зоне — 350- 25

400 С.

Способ обычно осуществляют при давлении в реакторе 500-1200 кПа.

Способ осуществляют в реакторе, содержащем ситовую тарелку или эквивалентный ей элемент, которые разделяют катализатор на две зоны. Эта ситовая тарелка или эквивалентный элемент пропускают поток катализатора, составляющий 5-75Ъ от потока катализатора, который мог бы проходить через сечение в отсутствие ситовой тарелки.

Мочевина подается в расплавленном состоянии с помощью форсунок, лучше двухфазных форсунок. 40

Аммиак или газовая смесь, содержащая аммиак, используется в качестве псевдоожижающего газа и, помимо этого, в качестве распыляющего газа.

Отношение между вводимым аммиаком и мочевиной может варьироваться от 1 до 5 Нм3 аммиак на кг мочевины, лучше от 1,5 до 2 нм З/кг. Скорость газа в реакторе, измеренная в верхней части нижней зоны, составляет 5—

200 см/сек, в большинстве случаев применяется скорость газа 20—

70 см/сек.

В качестве катализатора можно использовать один иэ известных катализаторов, например, окись алюминия, 55 окись алюминия на окиси кремния, окись кремния, окись титана, окись циркония, фосфат бора, или фосфат алюминия, или их смесь. Поц выражением "катализатор", "каталитически активный материал" здесь подразумевается любой материал, который при условиях реакции способствует превращению мочевины в меламин..

Пример 1. Получение меламина проводится в цилиндрическом реакторе с кипящим слоем, имеющим внутренний диаметр 1,45 м и общую высоту

15 м. Катализатор псевдоожижается путем подачи аммиака через газораспределительную пластину, снабженную соплами, и нагревается посредством расположенных в реакторе теплообменных трубок, по которым протекает расплавленная соль. Жидкая мочевина дозированно подается в реактор через двухфазные форсунки с аммиаком в качестве газораспылителя.

Меламин выделяют из реакционных газов известным образом. На высоте

6 м над газораспределительной пластиной установлена ситовая тарелка с площадью отверстий 40Ъ,так что поток катализатора составляет 10Ъ от потока без ситовой тарелки. При содержании катализатора 5800 кг высота слоя в реакторе над ситовой тарелкой составляет 1,7 м. Через двухфазные форсунки подается 644 г мочевины в секунду с 405 r аммиака в качестве газораспылителя. В качестве псевдоожижающего газа подается 401 r аммиака в секунду, так что соотношение аммиак/мочевина составляет

1,8 Нм /кг мочевины. Нагрузка катализатора составила 0,40 кг мочевины в час на кг катализатора. Условия реакции: давление 6,5 ата и максимальная температура 390 С. Вследствие экзотермических реакций в адиабатическом слое реактора температура там на 1,5 С выше, чем температура в нижней зоне. Выход меламина на безводную мочевину составляет 98,7Ъ от теоретического.

Пример 2. Аналогично проводились опыты А-F, где изменялись отдельные параметры. Кроме того, проведено 2 опыта С и Н, в которых в слое над ситовой тарелкой был установлен теплообменник, подводивший в реактор около 25Ъ от общего количества тепла. Из небольшого повышения разности температур между слоями катализатора в верхней и нижней зоне явствует, что между обоими слоями катализатора возник эффективный перенос катализатора и, тем самым, тепла. Результаты.этих опытов приведены в таблице.

793392

Мочевина

r/ñ

Распыле ние амПсевдоожижение, г/с

AMмиак/

/мочевина, нм /кг э

Время находения катализатора в верх. зоне, сек

Катализатор кг

Выс. слоя в верх. зоне, м

Р, ата т Т верх. ниэ/ эоны, верх, С С

Выход

Опыт миака, г/с

A 660 390 476

В 660 395 480

0,5 6,4 390 7 96

1,7 5600

1,7 6100

1,7 6800

1,7 7400

1,9 6800

1,9 7000

1,5 7800

1(4 7000

1,0 6,3 390 5 99,5 20

2,0 6,5

2,7 6,4

391

391

660 400 470

665 400 466

650 352 571

652 395 535

640 400 330

760 400 420

6 99,5 40

3 5 54

1,6 6,4 380 4 97,5 31

1,6 6,4 401 б 98,9 31

3,0 6,4 390

1,8 6,5 390

7 99,0 55

10 99,3 34

Формула изобретения

Составитель A. Орлов

Редактор Л. Герасимова Техред A.Áàáèíåö Корректор С. Шекмар

Заказ 9635/68

Тираж 495 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

113035, Москва, Ж-35, Раушская наб., д. 4/5

Филиал ППП "Патент", r. Ужгород, ул. Проектная, 4

1. Способ получения меламина нагреванием мочевины или продуктов термического разложения ее при давленчи

100-2 500 кПа в присутствии катализатора и аммиака в реакторе, содержащем два слоя псевдоо>киженного катализатора, разделенных проницаемой З0 для катализатора перегородкой, о т л и ч а ю шийся тем, что, с целью повышения выхода целевого продукта, проницаемая перегородка пропускает 5-75% катализатора и темпе- 35 ратура нижней зоны, куда вводится сырье> 325-425ОС, а в верхней зоне

350-450 С.

2. Способ по п. 1, о т л и ч а ю— шийся тем, что проницаемая перегородка пропускает 10-50% катализаторе.

3. Способ по пп. 1 и 2, о т л ич а ю шийся тем, что температура в верхней зоне выше, чем в нижней.

4. Способ по пп. 1-3, о т л и ч а ю шийся тем, что процесс в верхней зоне проводят при адиабатических условиях.

5. Способ по пп. 1-4, о т л и ч а ю шийся тем, что среднее время нахождения реагентов в верхней зоне составляет .0,5-20 сек. б. Способ по пп. 1-5, о т л и ч а ю шийся тем, что среднее время нахождения реагентов в верхней зоне составляет 1-10 сек.

7. Способ па пп. 1-6, о т л и ч а ю шийся тем, что температура в нижнеи зоне 350-380 C в верхней зоне 350-400 С.

8. Способ по пп. 1-7, о т л и ч а ю шийся тем, что давление в реакторе 500-1 200 кПа.

Источники информации, принятые во внимание при экспертизе

1. Патент CIJA 9 3158611, кл. 260-248,опублик. 1961.

2. Заявка Нидерландов Р 6503913, кл. С 07 4, опублик. 1965 (прототип),